近期课题组制备了一种典型的三维多孔微珊瑚状Fe2N负极，并通过各种表征技术和热力学分析揭示了一种插层-转换-异质混合锂离子存储机制。由该Fe2N负极和活性碳AC正极构建的锂离子电容器具有高能量密度和高功率密度，以及优异的循环稳定性。课题组长李洪森教授为本文的通讯作者，硕士研究生李菲、李亚东为第一作者，青岛大学为第一单位。

  随着锂离子电池（LIB）应用的日益广泛，从手机、便携式电子产品到电动汽车、电网，对高能量密度和快充性能电池的需求不断增加。在过去十年中，通过优化电极结构设计，在提高电化学性能方面取得了里程碑式的进展。然而，目前的高能密度器件电池无法在不损害电池性能和安全的情况下实现快速充电。当LIB以高速率充电时，电池极化的增加会导致能量利用率受限、容量衰减增加、产热过度和其他有害影响，从而严重限制设备电池的充电时间。因此，开发能同时实现高能量密度和高效快充的LIB的需求尚未满足。为了应对这些技术挑战，极需深入了解电极内的锂离子存储机制。

  过渡金属氮化物(TMNs)因其晶体结构中的空位而具有高的电子导电性和良好的离子扩散性，在储能器件的各种应用中表现出良好的性能。例如，Liu等人制备了一种微米大小的多孔Fe2N/C负极材料，该材料在LIB中展示出优异的充放电倍率性能。特别是当电流密度从0.1 A g-1增加到6.0 A g-1时，容量保持率高达40%。此外，Li等人将TMNs材料应用于超级电容器领域，以CoN-Ni3N/N-C/CC为正极，VN/CC为负极，展示出优异的能量密度106µWh cm-2和最大功率密度40 mW cm-2。由于NbN@C复合材料在锂离子半电池中具有优异的倍率性能，Zhou等人将其用于混合离子电容器中，以匹配具有高功率特性的活性碳正极，同时实现了7818 W kg-1的高功率密度和53.8 Wh kg-1的高能量密度。根据这些研究，人们普遍认为TMN在高能密度和快充能力方面具有优势，其原因简单地归因于TMN具有良好的导电性，但其内在机理鲜有报道，目前尚不清楚。我们承认这些材料目前很难应用到实际应用中，但对其反应机理的研究是非常有趣的，可以为解决上述困境提供合理的解释。

  课题组对典型Fe2N负极的锂离子存储机理进行了基础研究通过一系列实验表征和热力学分析。合成的三维多孔微珊瑚状Fe2N负极材料在0.5 A g-1时的可逆容量为350 mAh g-1。当电流密度达到5.0 A g-1时，容量保持率高达50%，表明其具有较高的可逆性和优异的倍率性能。包括原位磁强计、原位X射线衍射、X光电子能谱、透射电子显微镜和热力学分析在内的一系列表征揭示出该材料中的锂存储是以插层-转化-异质混合机制发生的。我们进一步利用这种三维多孔微珊瑚状Fe2N作为负极和活性碳AC作为正极制备了锂离子混合电容器，该电容器在100.7 Wh kg-1的高能量密度下具有4000 W kg-1的优异功率密度，并且在5000次循环后仍具有良好的容量保持性能。

  该研究为确定过渡金属相关材料的反应机理提供了一种新颖而有见地的方法，为新一代电池高效开发快充电极材料奠定了基础。相关论文在线发表在Advanced Science上。