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祝贺我组魏辛宴同学文章被Green Chemistry接收!
发布时间:2025-04-22

二氧化碳(CO₂)作为一种主要的温室气体,其在大气中的浓度不断增加,对全球气候产生了显著的负面影响。然而,CO2也是一种丰富的C1资源,通过化学转化可以将其转化为有价值的化学品和燃料,实现资源的循环利用。因此,开发高效的CO₂转化技术对于环境保护和可持续发展具有重要意义。

高熵氧化物(HEOs)是一类由五种或更多主要元素组成的氧化物,因其独特的结构和性能而受到广泛关注。在催化领域,HEOs能够提供丰富的活性位点和可调节的电子结构,从而展现出优异的催化性能。本研究中,研究者们通过溶胶-凝胶法结合煅烧温度控制策略,成功制备了高熵Co-Cu-Mn-Fe-Ce氧化物,并将其应用于光热催化CO₂加氢转化为CO的反应中。这一反应不仅能够减少CO₂排放,还能生成高附加值的CO产品。

实验结果表明,催化剂的煅烧温度对其结构和性能产生了显著影响。在500°C下煅烧的CoCuMnFeCeOₓ样品(记作CoCuMnFeCeOₓ(500))表现出了最高的催化活性(110 mmol gcat⁻¹ h⁻¹)和选择性(99.4%)。这表明通过精确控制煅烧温度,可以优化催化剂的结构和性能,从而提高其催化效率。

为了深入理解反应机理,本文采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)和密度泛函理论(DFT)计算。结果表明,反应历经COOH中间体,且从CO₂形成COOH是反应的速控步骤。这一发现为设计更高效的CO₂转化催化剂提供了重要的理论依据。


原文链接:https://doi.org/10.1039/D5GC01073J