通过高速挤出和杂化填料制备高介电常数，高储能密度的聚丙烯介电复合材料

谢紫龙,刘丁侥, 吴凯, 傅强*

图 1 高速挤出和杂化填料改善聚丙烯的模拟，示意图和性能

聚丙烯（PP）是薄膜电容器中最常用的介电材料之一。它具有低成本，低介电损耗，高击穿强度等优势。考虑到PP的击穿强度已高达600 MV / m，同时实际应用时材料会在较低的安全电压下运行（<400 MV / m）( GB/T 13542.3-2006)。如何在保证聚丙烯一定击穿强度的前提下尽可能高的提高材料的介电常数是亟待解决的瓶颈问题。向PP中添加高介电常数纳米陶瓷填料是一种简便有效的方法。其核心挑战在于：1.填料团聚会导致击穿强度的急剧降低。2.高介电陶瓷和低介电聚合物的固有介电常数差使复合材料内部形成电场集中点，使击穿强度下降明显。

本工作一方面应用具备极高转速（900rpm）的高速挤出机来实现钛酸钡纳米填料高度均匀的分散，另一方面加入低介电常数和高击穿强度的氮化硼（BN）与钛酸钡（BN）构成杂化填料，减少高介电常数BT带来的电场集中点。

图2高速挤出机的转速对PP/BT复合材料介电性能的影响

图3高速挤出机的转速对填料分散和材料内部电场的影响

结果表明，随挤出转速逐渐增加，BT分散逐渐改善，PP/BT复合材料的介电常数逐渐增加，介电损耗逐渐降低，击穿强度逐渐提升，该现象在高含量复合材料中尤为明显。这可能是因为填料分散改善使填料聚集减少和聚集体内部的空洞减少所致。模拟表明，聚集体减少可以明显减少材料内部的高电场区域，使材料的耐击穿性改善。同时，分散改善也会破坏连贯的具有一定电导率的BT相，并降低界面电场，减少电子迁移带来的损耗。而空洞具有低介电常数和低击穿强度的特点，减少空洞可以改善介电常数和击穿强度。

通过进一步加入少量BN，与BT构成杂化填料，可以实现BN和BT同时的均匀分散，使材料的击穿强度提高，介电损耗降低。模拟表明，低介电常数BN的嵌入可以减少BT带来的电场集中点。此外，BN的高击穿强度和绝缘性使复合材料的击穿强度和介电损耗得以改善。

图4 PP/BT/BN复合材料的介电性能

该方法制备的聚丙烯复合材料介电常数提高至2.92，能量密度提升至2.82 J cm^-3，击穿强度保持在460 MV / m，并维持极低的介电损耗（0.0012）。这种材料可以通过高效的熔体加工制备，在电子，电力领域有一定的应用价值。当然，该方法目前仍不够成熟，薄膜的双向拉伸性有待进一步研究。但我们相信，该方法对于理解填料分散和杂化填料对材料介电性能的影响提供了一些新依据。

 相关成果以标题为“Improved dielectric and energy storage properties of polypropyleneby adding hybrid fillers and high-speed extrusion”发表在Polymer(Polymer (2021) )。四川大学高分子学院的硕士研究生谢紫龙为本论文第一作者，四川大学高分子学院的傅强教授为通讯作者。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.polymer.2020.123348

资料提供：谢紫龙

审核：吴凯

编辑：张玮