
为高效去除核废水中放射性碘,本研究通过球磨铜盐与铁锌沸石咪唑酯骨架(Fex-ZIF)前驱体复合结合高温热解的策略,设计出一种零价铜功能化双金属氮掺杂碳材料(Cu@Fex-NC)。材料表征证实,Cu0纳米颗粒均匀嵌入分级多孔碳基质中,形成包含Cu0氧化还原位点与Fe-N4配位中心的双功能界面。静态吸附研究表明,Cu@Fe4-NC对I2和I-的饱和吸附容量分别达到1567.2 mg/g和252.9 mg/g,平衡时间仅需15 min和30 min。该材料在强酸、高浓度竞争性阴离子(Cl-、SO42-)乃至实际水体中均展现出优异的I-去除性能。此外,Cu@Fe4-NC可以有效去除介质中痕量的多形态碘(I2、I-、I3-)。在动态吸附实验中,其对I2、I-和I3-的水相碘吸附容量分别达到1590.6、301.2和924.6 mg/g。机理分析表明,Cu0位点主导氧化还原循环(还原I2/I3-并氧化I-),而Fe-N4位点促进I3-解离及电荷转移络合。本工作为复杂核废液中放射性碘的深度净化提出了一种双功能吸附剂设计策略。
该论文第一作者陈九玉博士/讲师是常州大学低碳清洁能源与安全高效燃烧团队核心成员,常州大学孙运兰教授为通讯作者,常州大学是第一作者和通讯作者单位。
二、作者简介
第一作者:陈九玉,男,山东聊城人,讲师/硕士生导师。2022年加入常州大学低碳清洁能源与安全高效燃烧团队,主要研究方向为新型环境功能材料构筑与污染物排放控制。相关成果以第一作者在《Journal of Hazardous Materials》、《Separation and Purification Technology》、《Fuel》、《Journal of Environmental Chemical Engineering》等期刊发表SCI论文10余篇,参与起草国家标准两项。主持包括国家自然科学基金青年项目、江苏省青年科技人才托举工程项目、常州市领军型创新人才引进培育项目(基础研究创新类)等在内的多个科研项目。
通讯作者:孙运兰,女,山东临沂人,博士,教授, 博导/硕导,常州大学低碳清洁能源与安全高效燃烧科研团队负责人,先后入选江苏省六大人才高峰、安徽省学术技术带头人、安徽省高校优秀青年人才、江苏省“双创计划”科技副总、常州市三八红旗手、常州大学五一巾帼标兵、常宝股份有限公司企业中心技术外部专家等;担任科技部重点研发计划项目评审专家、国家自然科学基金委通讯评议专家、教育部学位中心——学位论文评审专家,多次担任中国工程热物理学会燃烧学学术会议分会场主席。近年来,主持国家自然科学基金5项,省部级和产学研合作项目30余项,主研完成国家科技部国家重点研发计划子课题和国家安全重大基础研究973子课题2项,主要研究工作发表在燃烧领域国际顶级期刊《Combustion & Flame》、《Energy》、《Fuel》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Chinese Journal of Aeronautics》和《International Journal of Hydrogen Energy》等。合计发表学术论文170余篇,其中被SCI收录130余篇,授权国家发明专利/软件著作权30余件。
三、英文摘要
In response to the efficient removal of radioactive iodine in nuclear wastewater, this study designed a zero-valent copper-functionalized bimetal nitrogen-doped carbon material (Cu@Fex-NC) through a strategy integrating ball-milled copper salts with Fe-Zn zeolitic imidazolate framework (Fex-ZIF) precursors coupled with high-temperature pyrolysis. Material characterization verified that Cu0 nanoparticles were uniformly embedded in the hierarchical porous carbon matrix, forming a bifunctional interface comprising Cu0 oxidation-reduction sites and Fe-N4 coordination centers. Static adsorption studies showed that the saturation capacities of Cu@Fe4-NC for I2 and I- reached 1567.2 mg/g and 252.9 mg/g with equilibrium time of 15 min and 30 min, respectively. The material exhibited excellent I- removal performance in strong acids, high concentrations of competitive anions (Cl-, SO42-), and even actual aqueous bodies. Additionally, Cu@Fe4-NC could effectively remove trace amounts of multi-iodine species (I2, I-, I3-) in aqueous media. In the dynamic flow-through experiment, the aqueous iodine adsorption capacities for I2, I- and I3- reached 1590.6, 301.2, and 924.6 mg/g, respectively. Mechanism analysis demonstrated that Cu0 sites dominated redox cycling (reducing I2/I3- and oxidizing I-), whereas Fe-N4 sites promoted I3- dissociation and charge-transfer complexation. The work presents a dual-functional adsorbent design strategy for deep purification of radioactive iodine in complex nuclear effluents.
四、Graphical Abstract

五、原文链接
https://doi.org/10.1016/j.jece.2025.120771
撰稿:陈九玉
审核:朱宝忠
