近日,在黄宇星和辛卓老师指导下纪立同学的研究成果《Honeycomb-Like g-C3N4 for Efficient Cross-Dehydrogenative Coupling Reaction of Tetrahydroisoquinolines》在知名期刊《ChemPhotochem》发表。该研究成功开发了一种具有缺陷的蜂窝状多孔氮化碳(P-C3N4)光催化剂,为可见光驱动的交叉脱氢偶联(CDC)反应提供了高效、可持续的解决方案。

研究亮点:从结构创新到性能飞跃
传统均相光催化剂存在回收困难、难以重复利用的问题,而块状石墨相氮化碳(bulk C3N4)则因表面积小、载流子复合速率快,光催化效率有限,且现有基于 g-C3N4 的光催化 CDC 反应研究多依赖高能光源、纯氧氛围或有毒溶剂,与绿色化学理念相悖。
针对这些挑战,课题组通过简单的一步煅烧尿素水溶液策略,首次制备出具有蜂窝状多孔结构和缺陷的 P-C3N4。该材料通过引入分级多孔结构和缺陷,实现了可见光的高效利用与传质增强:其载流子寿命较块状 C3N4 延长 44%,有效抑制了光生电荷载流子的复合;独特的蜂窝状结构还提升了催化剂的分散性与稳定性,完美适配温和反应条件。
研究显示,P-C3N4 在 Aza-Henry 型 CDC 反应中展现出 97% 的产物产率,反应速率高达 6467 μmolg⁻¹h⁻¹,是此前报道的 26.8 倍;在 Mannich 型 CDC 反应中,反应速率达 10625 μmolg⁻¹h⁻¹,为已有研究的 2.8 倍。更值得关注的是,该催化剂在 21 次循环实验后仍保持 95% 的目标产物产率,展现出优异的循环稳定性与工业应用潜力。
致谢:导师引领,团队攻坚
黄宇星和辛卓老师在材料设计与结构表征中提供了关键指导,其在氮化碳材料领域的深厚积累为 P-C3N4 的缺陷调控与性能优化奠定了理论基础;两位老师在光催化机理分析与反应体系优化上的跨学科视野,帮助团队攻克了温和条件下高效 CDC 反应的技术难点。纪立师兄等团队成员通过数百次实验优化,实现了催化剂的精准合成与反应条件的最优调控,严谨的科研态度与紧密协作确保了研究的顺利推进。本研究得到了国家自然科学基金、江西省相关科研项目等的资助。
祝贺与期待:绿色催化领域的新探索
在此,向辛卓和黄宇星老师以及纪立师兄等表示最热烈的祝贺!他们的研究不仅为低成本、高效率光催化剂的设计提供了新思路,也为绿色有机合成领域注入了新活力。期待课题组在未来的研究中继续深耕,在光催化材料的工业化应用与新型有机反应开发中取得更多突破性成果,为推动绿色化学的发展贡献力量。
相关论文链接:https://doi.org/10.1002/cptc.202500099
为创新喝彩,为科学助力!
期待课题组在多孔光催化材料领域再创佳绩!