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祝贺易贝贝等同学的论文被Angew. Chem. Int. Ed.接收!
发布时间:2025-09-05

自由基介导的烯烃的氢烷基化反应为α-烷基化羰基化合物的制备提供了一条更加直接和原子经济性的合成路径,可用于构建各类药物骨架、天然产物及功能分子。然而传统方法通常局限于活性1,3-二羰基化合物,且往往需要氧化剂、大量过量底物及苛刻反应条件。本研究报道了一种光诱导、普适性强且实用的未活化烯烃与酰胺的氢烷基化反应。该反应在温和无金属条件下实现了分子间与分子内的氢烷基化,展现出优异的化学、区域和非对映选择性,同时具备广泛的底物适用性和出色的官能团耐受性。包括乙烯在内的多种短链气态烯烃也能成功参与反应。通过结构复杂生物活性分子的多样化后期修饰与合成,进一步凸显了该方法的通用性。机理研究表明,该反应通过包含分子内与分子间步骤的三重氢原子转移(HAT)过程进行,其成功实施得益于弱亲电性α-羰基自由基的可控生成,以及自由基极性匹配/错配效应的策略性应用,从而精准调控不同的碳自由基物种与未活化烯烃或HAT供体间的反应活性。

文章在审稿过程中得到审稿人的一致高度评价(Top 5%),并被编辑选为VIP论文。

华中师范大学化学学院硕士研究生易贝贝为该论文的第一作者,华中师范大学张国柱教授、郭瑞研究员为本文通讯作者。

文章链接:Hydroalkylation of Unactivated Alkenes with Amides via Photoredox Catalysis and Triple Hydrogen Atom Transfer - Yi - Angewandte Chemie International Edition - Wiley Online Library