废塑料的升级回收已经成为学界和工业界的研究热点,聚乙烯占全球塑料产量三分之一以上,其化学惰性严重制约解聚效率。将废弃聚乙烯高选择性转化为高附加值的芳烃产品(尤其是BTX),具有显著的研究与应用潜力。聚烯烃通过传统热裂解/催化裂解工艺制备芳烃通常在高于550°C的条件下进行,易发生结焦和副反应。金属-沸石双功能催化剂(如Ru/ZSM-5、Zn/ZSM-5)虽可实现低温芳构化,但仍面临产物分离困难与催化剂因积碳迅速失活等问题。
我们课题组开发了一种多功能Ni/HZSM-5催化剂,能够在400 °C、无溶剂及无外加氢气的条件下,高效催化多种聚烯烃(包括含聚氯乙烯的混合塑料)升级转化为气态烷烃(C1–C5)和易于分离的液态芳烃(C6–C12)。其中,芳烃产品的产量可达57.1 wt%,液相选择性超过97.8%,BTX选择性为76.1%。该催化剂的优异活性源于镍纳米粒子(NP)和沸石中的酸位点之间的协同作用,该协同机制有效促进C–C键选择性断裂,精准调控氢解与芳构化路径,从而实现产物碳数可控分布,并生成易分离的芳烃化合物。值得注意的是,该催化剂还可以通过氢解/氢化积碳前体来防止结焦,因此表现出优异的稳定性:在连续13个反应循环中保持芳烃产率稳定,累计处理塑料量相当于自身质量的30倍以上而未失活,且经再生后活性可完全恢复,显示出良好的工业应用潜力。该研究为设计兼具高活性与优异稳定性的塑料升级回收催化剂提供了关键见解,为推动塑料循环经济的实用化技术路径奠定了重要基础。

第一作者:陈文君、范怡怡
通讯作者:张帆
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.jechem.2025.08.080