随着物联网（IoT）和智能建筑的快速发展，室内光伏（IPV）技术成为低功耗设备供能的关键。室内照明光源，如荧光灯和发光二极管，在400至700纳米范围内发光，采用带隙在1.7和1.9 eV之间的材料是吸收室内光的理想材料。然而，传统硅基太阳能电池因带隙（1.12 eV）与室内光源（LED/荧光灯，400-700 nm）不匹配，能量捕获效率不足5%，不适合IPV应用。幸运的是，卤化锡钙钛矿(THPs)为IPV应用提供了出色的特性，其因无毒、带隙可调、载流子迁移率高等优势成为理想候选材料。然而，宽带隙THPs 的结晶过程主要受Sn²⁺卤化物的高路易斯酸度以及Br含量增加的影响，其结晶速度过快导致薄膜缺陷多、稳定性差，此前最高效率仅为20.12%。尽管人们已经为提高用于IPVs的宽带隙THPs的光电转换效率（PCE）做出了许多努力，但由于钙钛矿前驱体中二价锡卤化物的快速相互作用，宽带隙THPs的结晶过程仍然难以控制，增加了目标IPVs的V_OC损失。

近日，中国科学院大学光电学院孟祥悦教授课题组，以卤化锡钙钛矿为研究对象，通过引入新型添加剂形成6H中间相，来控制宽带隙锡基卤化物钙钛矿的晶体生长。研究团队另辟蹊径，提出“中间相调控”策略——在钙钛矿前驱体中添加4APCl，利用其分子间强相互作用诱导形成6H中间相。这一特殊相态如同结晶道路上的“缓冲带”，通过增强分子键合力将晶体生长速率降低60%。原位掠入射X射线散射（GIWAXS）显示，中间相使晶体有序排列；紫外-可见吸收光谱实时捕捉到结晶时间从1.5秒延长至4.25秒，为高质量薄膜制备赢得关键窗口，成功将锡基钙钛矿太阳能电池的室内光电转换效率提至21.55%。

该研究首次揭示了6H中间相在调控锡基钙钛矿结晶动力学中的作用机制，为设计高性能无铅光伏材料提供了新范式。这种新方法对钙钛矿薄膜材料结晶动力学调控和提高结晶质量与光伏性能具有重要的意义。这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，孟祥悦教授是文章的通讯作者，课题组博士后Muhammad Abdel-Shakour和王军方为文章第一作者。

论文信息：

6H-Intermediate Phase Enabled Slow Crystal Growth of Tin Halide Perovskites for Indoor Photovoltaics

Muhammad Abdel-Shakour, Junfang Wang, Junjie Huang, Zhen Gao, Yongle Pan, Xiangyue Meng *

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202421547