Mechanical and electrical pumps are conventionally used to drive fluid flow in microfluidic devices; these pumps require external power supplies, thus limiting the portability of the devices. Harnessing catalytic reactions in solution allows pumping to be shifted into the chemical realm and alleviates the need for extraneous equipment. Chemical “pumps” involve surface-bound catalytic patches that decompose dissolved reagents into the products of the reaction. The catalytic reactions thereby produce chemical gradients that in turn generate pronounced flow fields. Such chemically-generated flows can be harnessed to transport particles in the solution and regulate their self-organization into complex structures within confined chambers. The challenge, however, is determining the reactions and conditions that will yield “programmable” flows, which permit control over the structure formation. In this Account, we review our modeling efforts to design chemical pumps (and “motors”) to regulate the motion and assembly of microscopic particles in solution. In the first scenario, microcapsules release reagents in a microchamber with stationary catalytic patches and thereby act as “fuel” for the microcapsules’ self-sustained motion. As the reagent is consumed, the capsules aggregate into “colonies” on the catalyst-covered sites. The shape of the assembled colonies can be tailored by patterning the distribution of the catalyst on the surface. Hence, these chemical pumps can be utilized to regulate the autonomous motion and targeted delivery of microcarriers in microfluidic devices. Notably, this fundamental physicochemical mechanism could have played a role in the self-organization of early biological cells (protocells). In the second example, the catalysts are localized on mobile, active particles, which are called “motors”. Reactants dispersed in the solution are decomposed at the surface of the motors and produce a convective flow that transports both the active particles and nearby passive, non-coated particles. Depending on the numbers of active and passive particles and the structure of the self-organized cluster, these assemblies can translate or spin and thus act as self-assembled “conveyor belts” or gears in the microchamber. The latter examples involve the formation of two-dimensional structures. In the final scenario, we devise a mechanism for assembling three-dimensional towerlike structures using microcapsules in solution. Here, chemicals diffusing from a central patch on a surface generate a radially directed flow along the surface toward the center. This toroidal roll of fluid lifts the capsules above the patch and draws out the cluster into a tower, whose structure can be tailored by varying the attractive capsule–capsule and capsule–surface interaction strengths. Hence, our method of flow-directed assembly can permit the growth of reconfigurable 3D structures from simple subunits. Taken together, these findings facilitate the fabrication of stand-alone microfluidic devices that autonomously perform multistage chemical reactions and assays for portable biomedical applications and act as small-scale factories to autonomously build microscale components.

中文翻译：

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使用化学泵和电动机设计定向粒子组装的流程

传统上，机械泵和电动泵用于驱动微流体设备中的流体流动。这些泵需要外部电源，因此限制了设备的便携性。利用溶液中的催化反应，可以将泵转移到化学领域，并减少对外部设备的需求。化学“泵”包括表面结合的催化补丁，这些补丁将溶解的试剂分解成反应产物。催化反应由此产生化学梯度，该化学梯度继而产生明显的流场。可以利用这种化学生成的流来传输溶液中的颗粒，并调节其自组织成密闭腔室内的复杂结构。但是，挑战在于确定将产生“可编程”流量的反应和条件，可以控制结构的形成。在此帐户中，我们将回顾我们为设计化学泵（和“电机”）以调节溶液中微观粒子的运动和组装而进行的建模工作。在第一种情况下，微胶囊会在具有固定催化贴片的微腔中释放试剂，从而充当微胶囊自我维持运动的“燃料”。随着试剂的消耗，胶囊在催化剂覆盖的位置聚集成“菌落”。可以通过图案化催化剂在表面上的分布来调整组装菌落的形状。因此，这些化学泵可用于调节微流体装置中微载体的自主运动和靶向递送。尤其，这种基本的物理化学机制可能在早期生物细胞（原始细胞）的自组织中发挥了作用。在第二个示例中，催化剂位于可移动的活性颗粒上，这些颗粒被称为“马达”。分散在溶液中的反应物在电机表面分解，并产生对流，该对流既传输活性粒子又传输附近的未涂覆的被动粒子。根据主动和被动粒子的数量以及自组织簇的结构，这些组件可以平移或旋转，因此可以充当微型腔室中的自组装“传送带”或齿轮。后面的示例涉及二维结构的形成。在最后的情况下，我们设计了一种在溶液中使用微囊组装三维塔状结构的机制。在此，从表面上的中央斑块扩散的化学物质沿表面朝着中心产生径向流动。这种环形的流体辊将胶囊提升到贴片上方，并将簇吸引到塔中，可以通过改变有吸引力的胶囊-胶囊和胶囊-表面相互作用强度来定制其结构。因此，我们的流定向装配方法可以允许从简单的子单元中生长出可重构的3D结构。综上所述，这些发现促进了独立微流控设备的制造，该设备可自动执行多阶段化学反应和便携式生物医学应用的测定，并可作为小型工厂来自主构建微尺度组件。在此，从表面上的中央斑块扩散的化学物质沿表面朝着中心产生径向流动。这种环形的流体辊将胶囊提升到贴片上方，并将簇吸引到塔中，可以通过改变有吸引力的胶囊-胶囊和胶囊-表面相互作用强度来定制其结构。因此，我们的流定向装配方法可以允许从简单的子单元中生长出可重构的3D结构。综上所述，这些发现促进了独立微流控设备的制造，该设备可自动执行多阶段化学反应和便携式生物医学应用的测定，并可作为小型工厂来自主构建微尺度组件。在此，从表面上的中央斑块扩散的化学物质沿表面朝着中心产生径向流动。这种环形的流体辊将胶囊提升到贴片上方，并将簇吸引到塔中，可以通过改变有吸引力的胶囊-胶囊和胶囊-表面相互作用强度来定制其结构。因此，我们的流定向装配方法可以允许从简单的子单元中生长出可重构的3D结构。综上所述，这些发现促进了独立微流控设备的制造，该设备可自动执行多阶段化学反应和便携式生物医学应用的测定，并可作为小型工厂来自主构建微尺度组件。从表面上的中央斑块扩散出来的化学药品会沿着表面朝着中心方向产生径向引导的流动。这种环形的流体辊将胶囊提升到贴片上方，并将簇吸引到塔中，可以通过改变有吸引力的胶囊-胶囊和胶囊-表面相互作用强度来定制其结构。因此，我们的流定向装配方法可以允许从简单的子单元中生长出可重构的3D结构。综上所述，这些发现促进了独立微流控设备的制造，该设备可自动执行多阶段化学反应和便携式生物医学应用的测定，并可作为小型工厂来自主构建微尺度组件。从表面上的中央斑块扩散出来的化学药品会沿着表面朝着中心方向产生径向引导的流动。这种环形的流体辊将胶囊提升到贴片上方，并将簇吸引到塔中，可以通过改变有吸引力的胶囊-胶囊和胶囊-表面相互作用强度来定制其结构。因此，我们的流定向装配方法可以允许从简单的子单元中生长出可重构的3D结构。综上所述，这些发现促进了独立微流控设备的制造，该设备可自动执行多阶段化学反应和便携式生物医学应用的测定，并可作为小型工厂来自主构建微尺度组件。可以通过改变有吸引力的胶囊-胶囊和胶囊-表面相互作用强度来定制其结构。因此，我们的流定向装配方法可以允许从简单的子单元中生长出可重构的3D结构。综上所述，这些发现促进了独立微流控设备的制造，该设备可自动执行多阶段化学反应和便携式生物医学应用的测定，并可作为小型工厂来自主构建微尺度组件。可以通过改变有吸引力的胶囊-胶囊和胶囊-表面相互作用强度来定制其结构。因此，我们的流定向装配方法可以允许从简单的子单元中生长出可重构的3D结构。综上所述，这些发现促进了独立微流控设备的制造，该设备可自动执行多阶段化学反应和便携式生物医学应用的测定，并可作为小型工厂来自主构建微尺度组件。