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In Situ Reduction from Uranyl Ion into a Tetravalent Uranium Trimer and Hexamer Featuring Ion-Exchange Properties and the Alexandrite Effect
Inorganic Chemistry ( IF 4.6 ) Pub Date : 2018-05-24 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b01098 Jian Lin 1 , Zenghui Yue 1, 2, 3 , Mark A. Silver 4 , Meiying Qie 1, 2 , Xiaomei Wang 1, 2 , Wei Liu 4 , Xiao Lin 1 , Hong-Liang Bao 1 , Lin-Juan Zhang 1 , Shuao Wang 4 , Jian-Qiang Wang 1
Inorganic Chemistry ( IF 4.6 ) Pub Date : 2018-05-24 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b01098 Jian Lin 1 , Zenghui Yue 1, 2, 3 , Mark A. Silver 4 , Meiying Qie 1, 2 , Xiaomei Wang 1, 2 , Wei Liu 4 , Xiao Lin 1 , Hong-Liang Bao 1 , Lin-Juan Zhang 1 , Shuao Wang 4 , Jian-Qiang Wang 1
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By utilizing zinc amalgam as an in situ reductant and pH regulator, mild hydrothermal reaction between UO2(CH3COO)2·2H2O, H2SO4, and Cs2CO3 or between UO2(CH3COO)2·2H2O, C2H4(SO3H)2, and K2CO3 yielded a novel cesium UIV sulfate trimer Cs4[U3O(SO4)7]·2.2H2O (1) and a new potassium UIV disulfonic hexamer K[U6O4(OH)5(H2O)5][C2H4(SO3)2]6·6H2O (2), respectively. Compound 1 features a lamellar structure with a honeycomb lattice, and it represents an unprecedented trimeric UIV cluster composed of purely inorganic moieties. Complex 2 is built from hexanuclear U4+ cores and K+ ions interconnected by μ5-[C2H4(SO3)2]2– groups, leading to the construction of an extended framework rather than commonly observed discrete, neutral molecular sulfonate clusters. The various binding modes of the sulfate and disulfonate groups, especially the multidentate ones, enable additional bridging between metal ions, which promotes oligomerization and isolation of polynuclear species. Furthermore, compound 1 exhibits both ion-exchange properties and the Alexandrite effect, and it is the second example of a uranium complex without chromic functional ligands displaying the latter feature.
中文翻译：
从铀酰离子原位还原成四价铀三聚体和六聚体，具有离子交换特性和亚历山大石效应
通过使用汞齐锌作为原位还原剂和pH调节剂，UO 2（CH 3 COO）2 ·2H 2 O，H 2 SO 4和Cs 2 CO 3之间或UO 2（CH 3 COO）2之间发生温和的水热反应。·2H 2 O，C 2 H 4（SO 3 H）2和K 2 CO 3产生了新型的铯铯IV硫酸盐三聚体Cs 4 [U 3 O（SO 4）7]·2.2H 2 O（1）和新的钾U IV二磺酸六聚体K [U 6 O 4（OH）5（H 2 O）5 ] [C 2 H 4（SO 3）2 ] 6 ·6H 2 O （2）。化合物1的特征是具有蜂窝状晶格的层状结构，它代表了由纯无机部分组成的前所未有的三聚体U IV簇。复合物2由六核U 4+核和K +构成离子互连通过μ 5 - [C 2 H ^ 4（SO 3）2 ] 2-基团，从而导致延长的框架的结构，而不是通常观察到的离散的，中性分子磺酸盐簇。硫酸盐基团和二磺酸盐基团的各种结合方式，尤其是多齿基团的结合方式，可以在金属离子之间实现额外的桥接，从而促进低聚和多核物质的分离。此外，化合物1既显示离子交换性质又显示亚历山大石效应，并且它是铀络合物的第二个实例，而没有铬官能配体显示后者特征。
更新日期：2018-05-24
中文翻译：
从铀酰离子原位还原成四价铀三聚体和六聚体，具有离子交换特性和亚历山大石效应
通过使用汞齐锌作为原位还原剂和pH调节剂，UO 2（CH 3 COO）2 ·2H 2 O，H 2 SO 4和Cs 2 CO 3之间或UO 2（CH 3 COO）2之间发生温和的水热反应。·2H 2 O，C 2 H 4（SO 3 H）2和K 2 CO 3产生了新型的铯铯IV硫酸盐三聚体Cs 4 [U 3 O（SO 4）7]·2.2H 2 O（1）和新的钾U IV二磺酸六聚体K [U 6 O 4（OH）5（H 2 O）5 ] [C 2 H 4（SO 3）2 ] 6 ·6H 2 O （2）。化合物1的特征是具有蜂窝状晶格的层状结构，它代表了由纯无机部分组成的前所未有的三聚体U IV簇。复合物2由六核U 4+核和K +构成离子互连通过μ 5 - [C 2 H ^ 4（SO 3）2 ] 2-基团，从而导致延长的框架的结构，而不是通常观察到的离散的，中性分子磺酸盐簇。硫酸盐基团和二磺酸盐基团的各种结合方式，尤其是多齿基团的结合方式，可以在金属离子之间实现额外的桥接，从而促进低聚和多核物质的分离。此外，化合物1既显示离子交换性质又显示亚历山大石效应，并且它是铀络合物的第二个实例，而没有铬官能配体显示后者特征。
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