We report the synthesis of two hierarchical organic polymeric networks for extremely efficient visible light and natural sunlight induced degradation of versatile wastewater organic contaminants under different simulated physical conditions following two distinct mechanistic protocols concomitantly. Tailored synthesis of the polymers by effective utilization of high-dilution-technique leads to extremely low density and hence high dispersibility of the networks featuring impressive surface area and gas adsorption abilities. UV–vis absorption spectra of both composites showed a significant coverage of the natural solar irradiance spectrum. A synthetic control over energy-state potentials allowed the materials to demonstrate an unprecedented dye pollutant degradation capability following two mechanisms, the conventional catalyst sensitized pathway, and a substrate-sensitized secondary pathway, simultaneously. Furthermore, the catalyst exhibited a unique time-dependent, sequential, in-situ alteration in substrate selectivity when subjected to a mixed-component pollutant probe. The photocatalytic ability retained essentially unaltered at outdoor condition under natural sunlight illumination as well as after five successive iterations. This work provides an experimental proof of the concept that strategic synthesis can be employed to control the physical and chemical properties of polymeric networks including their energy-states to achieve novel photo-responsive behaviour, and utilize them as green, sustainable environmentally benign and industrially viable heterogeneous catalysts.

我们报告了两个分层有机聚合物网络的合成，这些有机聚合物网络用于在两种不同的机械规程的同时，在不同的模拟物理条件下，对极其有效的可见光和自然阳光诱导的多种废水有机污染物的降解。通过有效利用高稀释技术对聚合物进行量身定制的合成，可实现极低的密度，从而可实现具有出色的表面积和气体吸附能力的网络的高度分散性。两种复合材料的紫外可见吸收光谱均显示了自然太阳辐照度光谱的显着覆盖范围。通过对能态势的综合控制，材料可以遵循以下两种机理展示出前所未有的染料污染物降解能力：传统的催化剂敏化途径，和底物敏化的次级途径同时进行。此外，当使用混合组分污染物探针时，该催化剂在底物选择性方面表现出独特的时间依赖性，顺序，原位改变。在室外条件下，在自然日光照射下以及经过五次连续迭代后，光催化能力基本保持不变。这项工作为以下概念提供了实验证明：战略合成可用于控制聚合物网络的物理和化学性质（包括其能量状态）以实现新颖的光响应行为，并将其用作绿色，可持续的环境友好型产品和工业上可行的产品多相催化剂。当使用混合组分污染物探针时，该催化剂在底物选择性上表现出独特的时间依赖性，顺序，原位改变。在室外条件下，在自然日光照射下以及经过五次连续迭代后，光催化能力基本保持不变。这项工作为以下概念提供了实验证明：战略合成可用于控制聚合物网络的物理和化学性质（包括其能量状态）以实现新颖的光响应行为，并将其用作绿色，可持续的环境友好型产品和工业上可行的产品多相催化剂。当使用混合组分污染物探针时，该催化剂在底物选择性上表现出独特的时间依赖性，顺序，原位改变。在室外条件下，在自然日光照射下以及经过五次连续迭代后，光催化能力基本保持不变。这项工作为以下概念提供了实验证明：战略合成可用于控制聚合物网络的物理和化学性质（包括其能量状态）以实现新颖的光响应行为，并将其用作绿色，可持续的环境友好型产品和工业上可行的产品多相催化剂。在室外条件下，在自然日光照射下以及经过五次连续迭代后，光催化能力基本保持不变。这项工作为以下概念提供了实验证明：战略合成可用于控制聚合物网络的物理和化学性质（包括其能量状态）以实现新颖的光响应行为，并将其用作绿色，可持续的环境友好型产品和工业上可行的产品多相催化剂。在室外条件下，在自然日光照射下以及经过五次连续迭代后，光催化能力基本保持不变。这项工作为以下概念提供了实验证明：战略合成可用于控制聚合物网络的物理和化学性质（包括其能量状态）以实现新颖的光响应行为，并将其用作绿色，可持续的环境友好型产品和工业上可行的产品多相催化剂。