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Uncovering the real active sites of ruthenium oxide for the carbon monoxide electro-oxidation reaction on platinum: The catalyst acts as a co-catalyst
Journal of Electroanalytical Chemistry ( IF 4.5 ) Pub Date : 2018-02-01 , DOI: 10.1016/j.jelechem.2017.12.070
Pierre-Yves Olu , Tomohiro Ohnishi , Dai Mochizuki , Wataru Sugimoto

Abstract The poisoning of platinum electroactive surfaces by the adsorption of CO is a critical hindrance for the development of fuel cells. Combining Pt with (hydrous) ruthenium oxide has been shown to enhance the CO electro-oxidation reaction on the electrocatalyst. However, how the co-catalyst surface provides oxygenated species to remove CO adsorbed on platinum is still an undiscussed matter. Here we show that an indispensable intermediate form of RuO2, catalyzed by Pt, is responsible for the removal of CO on Pt at low potential. In order to unravel the synergetic effect of ruthenium oxide and platinum towards CO electro-oxidation, ruthenium oxide nanosheets (RuO2(ns)) with monoatomic thickness were deposited onto the surface of polycrystalline Pt, glassy carbon and polycrystalline Au rotating disk electrodes. Combined with the well-defined electrochemical behavior of RuO2(ns), these model electrodes enabled to investigate both (i) the synergetic effect of ruthenium oxide towards the electro-oxidation of CO on Pt and (ii) the influence of the metal substrate (Pt or Au) towards the electrochemical behavior of RuO2. When deposited on the smooth Pt surface, RuO2(ns) were found to fully interact as a co-catalyst for the electro-oxidation of (monolayer adsorbed and bulk) CO on Pt, without blocking the electroactive surface of Pt. The addition of RuO2(ns) lead to two distinct synergetic effects for the bulk electro-oxidation of CO on Pt. Upgrading the general understanding, an interdependency between RuO2 and Pt is observed for the ‘low potential’ electro-oxidation of bulk CO (onset at 0.65 V vs. RHE).

中文翻译:

揭示氧化钌在铂上一氧化碳电氧化反应的真实活性位点:催化剂充当助催化剂

摘要 CO 吸附对铂电活性表面的毒化是燃料电池发展的关键障碍。已显示将 Pt 与(水合)氧化钌结合可增强电催化剂上的 CO 电氧化反应。然而,助催化剂表面如何提供含氧物质以去除吸附在铂上的 CO 仍然是一个悬而未决的问题。在这里,我们展示了由 Pt 催化的 RuO2 不可或缺的中间体形式,负责在低电位下去除 Pt 上的 CO。为了揭示氧化钌和铂对 CO 电氧化的协同作用,将单原子厚度的氧化钌纳米片 (RuO2(ns)) 沉积在多晶 Pt、玻璃碳和多晶 Au 旋转盘电极的表面上。结合 RuO2(ns) 明确定义的电化学行为,这些模型电极能够研究 (i) 氧化钌对 CO 在 Pt 上电氧化的协同作用和 (ii) 金属基材的影响( Pt 或 Au) 对 RuO2 的电化学行为的影响。当沉积在光滑的 Pt 表面时,发现 RuO2(ns) 作为助催化剂完全相互作用,用于在 Pt 上电氧化(单层吸附和本体)CO,而不会阻塞 Pt 的电活性表面。RuO2(ns)的加入对CO在Pt上的本体电氧化产生两种不同的协同效应。升级一般的理解,观察到 RuO2 和 Pt 之间的相互依赖性对于大量 CO 的“低电位”电氧化(在 0.65 V 与 RHE 时开始)。这些模型电极能够研究 (i) 氧化钌对 Pt 上 CO 电氧化的协同作用和 (ii) 金属基材(Pt 或 Au)对 RuO2 电化学行为的影响。当沉积在光滑的 Pt 表面时,发现 RuO2(ns) 作为助催化剂完全相互作用,用于在 Pt 上电氧化(单层吸附和本体)CO,而不会阻塞 Pt 的电活性表面。RuO2(ns)的加入对CO在Pt上的本体电氧化产生两种不同的协同效应。升级一般的理解,观察到 RuO2 和 Pt 之间的相互依赖性对于大量 CO 的“低电位”电氧化(在 0.65 V 与 RHE 时开始)。这些模型电极能够研究 (i) 氧化钌对 Pt 上 CO 电氧化的协同作用和 (ii) 金属基材(Pt 或 Au)对 RuO2 电化学行为的影响。当沉积在光滑的 Pt 表面时,发现 RuO2(ns) 作为助催化剂完全相互作用,用于在 Pt 上电氧化(单层吸附和本体)CO,而不会阻塞 Pt 的电活性表面。RuO2(ns)的加入对CO在Pt上的本体电氧化产生两种不同的协同效应。升级一般的理解,观察到 RuO2 和 Pt 之间的相互依赖性对于大量 CO 的“低电位”电氧化(在 0.65 V 与 RHE 时开始)。
更新日期:2018-02-01
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