深圳大学-香港中文大学联合联合招聘博士后,在站期间可以去香港中文大学交流1~2年。

本次拟招数名光电材料器件方向博士后,研究方向如下 1. 新型氧化物半导体薄膜 (IGZO, CuOx, NiOx, SnOx等) 2. 高K氧化物介电薄膜(Al2O3, Ga2O3, ZrO2, La2O3等) 3. 氧化物薄膜晶体管 4. 钙钛矿太阳能电池/发光器件 5. 二维材料光电器件 6. 其他光电材料器件相关方向 应聘条件 1. 已获得博士学位或即将取得博士学位,专业为材料/物理/化学/电子工程等 2. 三十五岁以下,全职从事博士后研究工作(在职人员不得申请包括在职脱产) 工作方式及目标 研究工作在香港中文大学电子工程系和深圳大学材料学院进行,在香港中文大学工作期间提供Honorary Postdoc title,以发表高水平研究论文为主要目标。 合作导师及指导导师 香港中文大学: 许建斌教授,香港中文大学电子工程系教授,材料研究中心主任,中国科学院深圳先进技术研究院特聘研究员。杰青,长江,IEEE Fellow, 国家千人计划入选者。 许建斌博士,1983年本科毕业于南京大学,1986年获南京大学硕士学位(师从物理学院张淑仪院士)。1988年至1993年赴德国康斯坦茨大学深造,师从德国著名固体物理学和应用物理学家 Klaus Dransfeld 教授 (德国科学院院士),主要从事纳米科技研究,特别是扫描探针显微术和近场显微术及其在能量传递方面的应用,获德国自然科学博士学位。其后加盟香港中文大学电子工程系。曾荣获海外及港澳学者合作研究基金 (原海外杰出青年基金);教育部长江学者讲座教授;香港中文大学工程学院杰出学者校长奖;香港中文大学卓越研究奖。荣获IEEE及香港工程学会Fellow称号;国家千人计划入选者。 近5年来,主要从事碳基光电子薄膜材料与器件,有机光电子材料与器件, 氧化物功能材料与器件,表面等离激元光子学,新型扫描探针显微术,低维半导体材料与器件,高导热材料,钙钛矿光电子材料与器件等方面的工作。迄今共发表SCI收录论文350余篇,SCI他人引用7500余次。谷歌学术引用约10000次。国际及国内专业会议邀请报告约200余次,撰写专著3篇章节。积极参与和组织国内外各类学术活动,曾多次协助组织了各类国际专业学术研讨会,其中包括2000年国际材料联合会第六届亚洲会议,2002年国际材料联合会第八次电子材料会议,2003年, 2005年和2008年IEEE电子器件与固态电子线路国际会议,2005年纳米光子学前沿国际研讨会,2009年北京国际纳米科技会议, 2011年美国材料学会春季会议,2013年Croucher印刷电子研讨会,2014年与2015年IEDM/IEEE国际电子器件会议,2018年Gordon Research Conference戈登国际学术研究会议等。 http://www.ee.cuhk.edu.hk/~jbxu/ 深圳大学: 许望颖,深圳大学材料学院,助理教授。 2015年博士毕业于香港中文大学,之后在(香港政府成立之应用研发中心)纳米及先进材料研发院有限公司从事新型显示、印刷电子以及柔性电子关键材料与器件的研究和产业化工作。2016年5月加入深圳大学材料学院,任助理教授,硕士生导师,深圳市海外高层次人才C类。长期致力于面向新型显示的氧化物薄膜晶体管研究,在ACS Appl. Mater. Interfaces,J. Mater. Chem. C,Appl. Phys. Lett.,Adv. Energy Mater.,Adv. Func. Mater.等国际知名期刊上发表研究论文近20篇。研究成果被广泛引用,其中关于溶液法制备高迁移率氧化物薄膜晶体管的研究工作被该领域的权威专家E. Fortunato教授评价为2015年的标志性进展。目前主持国家自然科学基金、广东省自然科学基金、深圳市高端人才科研经费、深圳市基础研究项目,深圳大学新引进教师科研项目等。 http://cmse.szu.edu.cn/show_szll.asp?articleid=490804&cid=277 朱德亮,深圳大学材料学院,教授,副院长 长期从事氧化物半导体材料器件研究,在氧化物半导体薄膜的光电磁性能分析测试和光电器件等方面取得了一系列有意义的研究成果。主持和参加完成多项国家和省部级相关课题,其中主持国家自然科学基金2项,教育部留学回国人员启动基金1项,深圳市科技计划项目5项, 发表学术研究论文60余篇。 http://cmse.szu.edu.cn/show_szll.asp?articleid=490761&cid=277 聘期待遇(税后年薪:25.5-27.9万/年+绩效): 1、基本待遇: a) 按深圳大学博士后管理规定,每月由学校发放博士后研究人员工资7000元,住房补贴2240元,并按中级教师住房待遇; b) 入站后深圳市政府一次性发放12万元的博士后津贴(免税),中期考核后再发放12万;(免税,目前已经上调至18万元,政策已出台,目前正在落地,从2018年1月1日后进站的博士后执行) c) 课题组每月发放>2000元的科研津贴,如果工作业绩突出的将额外给予一定的科研奖励。 d) 每月350元用餐补贴,每年发放10个月 年均最低基本税后待遇总额: 120000+(7000+2240+2000)*12+3500=25.5万元 2、满足特定条件的奖励待遇: 如果满足以下两个条件,学校额外每月增加2000元奖励工资: a)进站时为33周岁以下,获得博士学位在1年以内(以博士后到校报到时间为限)。 b)以下二项符合其中一项: (i)泰晤士高等教育世界大学前200名高校(包括国内)应届或一年内毕业的博士。 (ii)在博士期间发表3篇jcr二区以上学术论文的(中科院大类分区)。 满足该条件的博后平均税后年薪为: 120000+(7000+2240+2000)*12+3500+2000*12=27.9万元 2. 科研奖励 项目奖励:成功申请到国家自然基金(含青年基金)每项奖励1万元; 超额论文奖:满足出站基本条件外发表论文,按特等奖(nature子刊、或if>15期刊)1篇10万,一等奖(一区论文,标准同第二项出站条件备注说明)1篇奖励3万,二等奖(二区论文)1篇奖励1万元。 课题组奖励:工作业绩突出的将额外给予一定的科研奖励  3、出站要求 发表JCR一区期刊论文1篇;或JCR二区期刊论文2篇;或SCI论文4篇,其中JCR二区论文1篇; 发展前景(根据2016年深圳市政策): 1.工作业绩突出者出站后可优先推荐留深圳大学工作。 2.博士后出站留深从事科研工作,可获得30万元资助。同时,只要获得博士后基金或者国家自然科学基金中一项,出站后可评深圳市后备级人才(可获得160万元奖励补贴,免税)。 3.海外博士留深工作可以申请深圳市孔雀计划160-200万住房补贴;若留深大可申请300-500万科研启动经费(2016年海外高层次人才政策)。 联系方式及应聘程序 应聘者请将个人简历(论文标注影响因子及中科院JCR分区)及代表作发送至:wyxu@szu.edu.cn(许老师)。 深圳大学流动站招收博士后工作指南 更多关于深圳大学流动站招收博士后工作指南的详情请参考深圳大学人力资源部网站的详细介绍:http://hr.szu.edu.cn/portal.php?mod=view&aid=261  。

来源: X-MOL 2018-11-19

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Photovoltaic (PV) 1) Understanding Energy Loss in Organic Solar Cells: Towards a New Efficiency Regime https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-pI 2) Highly Efficient and Stable Perovskite Solar Cells Enabled by All-Crosslinked Charge-Transporting Layers https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE200A 3) Organic Photovoltaics: Focus on Its Strengths https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkD00o 4) Thespatial collection efficiency of photogenerated charge carriers in photovoltaic and photoelectrochemical devices https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE207E 5) Controlof Electrical Potential Distribution for High-Performance Perovskite Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE201b 6) Global Prediction of Photovoltaic Field Performance Differences Using Open-Source Satellite Data https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE201C 7) Cesium Titanium(IV) Bromide Thin Films Based Stable Lead-free Perovskite Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5ppI 8) Miscibility Driven Optimization of Nanostructures in Non-Fullerene Acceptors Ternary Organic Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5psK 9) Influence of charge transport layers on open-circuit voltage and hysteresis in perovskitesolar cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pwP 10) Sb₂S₃ solar cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q3T 11) From Ultrafast to Ultraslow: Charge Carrier Dynamics of Perovskite Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q87 12) Measuring ageing stability of perovskite solar cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qGX 13) Transparent Polymer Photovoltaicsfor Solar Energy Harvesting and Beyond https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q3r 14) Direct Contact of Selective Charge Extraction Layers Enables High-Efficiency Molecular Photovoltaics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q2E 15) Energy Yield Limits for Single Junction Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pyz 16) Gas quenching for the depositionof high quality lead halide perovskite thin films https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qJx 17) Solar Charging Batteries: Advances,Challenges and Opportunities https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q3s 18) Towards Eco-friendly and Stable Perovskite Materials for Photovoltaics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qAt 19) Phase transition control for high-performance blade-coated perovskite solar cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q8J 20) Reduced-Dimensional α-CsPbX3 Perovskites for Efficient and Stable Photovoltaics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDORF 21) Accelerating Materials Developmentvia Automation, Machine Learning, and High-Performance Computing https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qHH 22) High Bandgap Perovskite Materialsfor Multijunction Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qH5 23) Outlook and Challenges of Perovskite Solar Cells toward Terawatt-Scale Photovoltaic Module Technology https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qHZ 24) Graded Bandgap Design for Inorganic CsPbI2+xBr1-x Perovskite Solar Cells to Achieve Record Stabilized Efficiency of 14.45% https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q8V 25) Cost Analysis of Perovskite Tandem Photovoltaics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qBM 26) A Chlorinated π-Conjugated Polymer Donor for Efficient Organic Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qHI 27) Rational Design of Halide Double Perovskites for Optoelectronic Applications https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qPe 28) A generic route of hydrophobic doping in hole transporting material to increase longevity of perovskite solar cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qOo 29) Heat-insulating Multifunctional Semitransparent Polymer Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qJN 30) Halide Perovskites for Selective Ultraviolet-Harvesting Transparent Photovoltaics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDORW 31) Surface Ligand Management for Stable FAPbI₃ Perovskite Quantum Dot Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qW- 32) Progress toward Stable Lead Halide Perovskite Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qRR 33) Efficient α-CsPbI3 Photovoltaics with Surface Terminated Organic Cations https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qO~ 34) Ultrasensitive Heterojunctions of Graphene and 2D Perovskites Reveal Spontaneous Iodide Loss https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qVs 35) Stable and Efficient Organic Dye-Sensitized Solar Cell Based on Ionic Liquid Electrolyte https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qXr 36) Multiple Roles of a Non-Fullerene Acceptor Contribute Synergistically for High Efficiency Ternary Organic Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qfL 2. Electrochemical Energy Storageand Conversion(EESC) 1) Exploiting biological systems: Toward eco-friendly and high-efficiency rechargeable batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkC--P 2) Behavior of Lithium Metal Anode under Various Capacity Utilization and High Current Densityin Lithium Metal Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-v7 3) Structure induced reversible anionic redox activity in Na layered oxide cathode https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-v8 4) Limiting Internal Short-Circuit Damage by Electrode Partition for Impact-Tolerant Li-ionBatteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-xW 5) Crumpled Graphene Balls Stabilized Dendrite-Free Lithium Metal Anodes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-xi 6) Graphene Platforms for Smart Energy Generation and Storage https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE2010 7) A Two-Dimensional Porous Carbon Modified Separator for High-Energy-Density Li-S Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE202F 8) Charge Heterogeneity and Surface Chemistry in Polycrystalline Cathode Materials https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE207Q 9) Ni-substituted Sr(Ti,Fe)O3 Solid Oxide Fuel Cell Anodes: Achieving High Performance Via Metal Alloy Nanoparticle Exsolution https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5prl 10) Interphase Engineering Enabled All-Ceramic Lithium Battery https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5prx 11) Designing Lithium-Sulfur Cells with Practically Necessary Parameters https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pjt 12) Confining SnS2 Ultrathin Nanosheets in Hollow Carbon Nanostructures for Efficient Capacitive Sodium Storage https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pkF 13) High-Energy Density Flexible Potassium-Ion Battery Based on Patterned Electrodes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5ppU 14) Coralloid Carbon Fibers based Composite Lithium Anode for Robust Lithium Metal Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pqv 15) The Promise and Challenges of Quantum Computing for energy storage https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOQc 16) Advancing Lithium Metal Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pyn 17) Organic Batteries Operated at -70ºC https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOOT 18) Hybrid Aqueous/Non-Aqueous Electrolyte for Safe and High Energy Li-ion Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5psW 19) A Highly Efficient Multi-phase Catalyst Dramatically Enhances the Rate of Oxygen Reduction https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pry 20) Silicon Microparticle Anodes With Self-healing Multiple Network Binder https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pwD 21) In Situ Acoustic Diagnostics of Particle-Binder Interactions in Battery Electrodes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pwb 22) The Role of Geometric Sites in 2D Materials for Energy Storage https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qAu 23) Both cationic and anionic co-(de)intercalation into a metal-oxide material https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q1B 24) Understanding Full Cell Evolution and Non-chemical Electrode Crosstalk of Li-Ion Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q22 25) High areal energy density 3D lithium ion microbatteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q3N 26) Solar Charging Batteries: Advances, Challenges and Opportunities https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q3s 27) Electrochemical oscillation in Li-ion batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q1m 28) A Rechargeable Quasi-Symmetrical MoS2 Battery https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q7f 29) High-Voltage, Room-Temperature Liquid Metal Flow Battery Enabled by Na-K|K-β"-Alumina Stability https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q7r 30) Anode-design strategies for improved performance of polymer-electrolyte fuel cells with ultra-thin electrodes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q2- 31) Sr Segregation in Perovskite Oxides : Why It Happens and How It Exists https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qWd 32) A highly active oxygen evolution catalyst for lithium-oxygen batteries enabled by high-surface-energy facets https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q81 33) Ammonia, a switch for controlling high ionic conductivity in lithium borohydride ammoniates https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q94 34) Understanding High-Energy-Density Sn4P3 Anodes for Potassium-Ion Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qA7 35) High Efficiency Lithium Metal Batteries with Fire-Retardant Electrolytes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qBY 36) An ultrastrong double-layer nanodiamond interface for stable lithium metal anodes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qGv 37) Lithium metal extraction fromseawater https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qRF 38) Unlocking the Energy Capabilities of Lithium Metal Electrode with Solid State Electrolytes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qQD 39) Positioning organic electrodematerials in the battery landscape https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qRS 40) Electrolyte and Interface Engineering for Solid-State Sodium Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qYc 41) Multi-redox molecule for high-energy redox flow batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qHy 42) Avoiding Fracture in a Conversion Battery Material through Reaction with Larger Ions https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qI8 43) A Superionic Conductive, Electrochemically Stable Dual-salt Polymer Electrolyte https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qJl 44) Stretchable Lithium Metal Anode with Improved Mechanical and Electrochemical Cycling Stability https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qIv 45) Alkaline Quinone Flow Batterywith Long Lifetime at pH 12 https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qR3 46) Prussian Blue Analogs as Battery Materials https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qWp 47) Interfaces in solid-state batteries: From fundamentals to advanced characterization techniques https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qRe 48) Computation-Accelerated Designof Materials and Interfaces for All-Solid-State Lithium-Ion Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qiL 49) Thermal runaway of lithium-ion batteries without internal short circuit https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qPG 50) Inhibiting polysulfide shuttlingwith a multi-functional graphene composite separator for highly robust lithium sulfur batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qXf 51) High power Li-metal anode enabled by metal-organic framework modified electrolyte https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qRq 52) Correlating structure and function of battery interphases at atomic resolution using cryo-electron microscopy https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qfY 3. Catalysis for energy(CFE) 1) Device Fabrication for Water Oxidation, Hydrogen Generation and CO2 Reduction via Molecular Engineering https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-vu 2) 3D Porous Carbonaceous Electrodes for Electrocatalytic Applications https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-ug 3) Conversion of visible light into ionic power using photoacid-dye-sensitized bipolar ion-exchange membranes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-wH 4) Tuning redox transitions via inductive effect in metal oxides and complexes and implications in oxygen electrocatalysis https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkD009 5) Durable and Efficient Hollow Porous Oxide Spinel Microspheres for Oxygen Reduction https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE201n 6) The technical and energetic challenges of separating (photo)electrochemical carbon dioxidereduction products https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pq8 7) Alternative Bioenergy: Updates to and Challenges in Nitrification Metalloenzymology https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pqj 8) Ultrasmall CoP Nanoparticles as Efficient Cocatalysts for Photocatalytic Formic Acid Dehydrogenation https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pp5 9) A Simple Framework for Quantifying Electrochemical CO2 Fixation https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5prH 10) Trapping an Iron(VI) Water Splitting Intermediate in Nonaqueous Media https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5ppH 11) What Should We Make With CO2 and How Can We Make It? https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-mS 12) Electrocatalytic nitrogen reduction at low temperature https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q8u 13) A Highly Efficient Multi-phase Catalyst Dramatically Enhances the Rate of Oxygen Reduction https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pry 14) Infrared Light Driven CO2 Overall Splitting at Room Temperature https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pxM 15) Impact of Surface Area in Evalaution of Catalyst Activity https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qBk 16) Greening Ammonia Toward the Solar Ammonia Refinery https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q9S 17) Selective Chemical Epitaxial Growth of TiO2 Islands on Ferroelectric PbTiO3 Crystals to Greatly Boost Photocatalytic Activity https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pyP 18) Single-Atom Catalysts: Synthetic Strategies and Electrochemical Applications https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qQ0 19) Photocatalytic Hydrogenation of Carbon Dioxide with High Selectivity to Methanol at Atmospheric Pressure https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pyb 20) Decoupling Strategies in Electrochemical Water Splitting and Beyond https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qOn 21) Boron-doped Graphene for Electrocatalytic N2 Reduction https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qJZ 4. Renewable fuel production (RFP) 1) The Spatial Collection Efficiency of Charge Carriers in Photovoltaic and Photoelectrochemical Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE207E 2) Temperature-Phased Conversion of Acid Whey Waste Into Medium-Chain Carboxylic Acids via Lactic Acid: No External e-Donor https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE200Y 3) A General Framework for Evaluation of Direct Nonoxidative Methane Conversion Strategies https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pjh 4) The Technical and Energetic Challenges of Separating (Photo)Electrochemical Carbon Dioxide Reduction Products https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pq8 5) A particulate photocatalyst water splitting panel for large-scale solar hydrogen generation https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE207c 6) Solution processed kesterite Cu2Cd0.4Zn0.6SnS4 photocathode for efficient solar hydrogen evolution from neutral water https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5ppm 7) Green Syngas by Solar Dry Reforming https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pw~ 8) What Should We Make with CO2 and How Can We Make It? https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-mS 9) Greening Ammonia Toward the Solar Ammonia Refinery https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q9S 10) Moving from cellulose-centricto lignin-first biorefinery: A convergent approach for a deep converting biorefinery rendering high-energy density fuels and chemicals https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q1O 11) Decoupling Strategies in Electrochemical Water Splitting and Beyond https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qOn 12) Advanced Biofuels of the Future: Atom−economical or energy-economical? https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qja 5. Water (H2O) 1) Water desalination with energy storage electrode materials https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE207o 2) Porous Cryo-Dried MXene for Efficient Capacitive Deionization https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pxA 3) Progress and expectation of atmospheric water harvesting https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOSs 6. Energy Efficiency (EE) 1) Powerand Technology Scaling into the 5nm Node with Stacked Nanosheets https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE1-w5 2) Sustainable Additive Manufacturing of Printed Circuit Boards https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q1s 3) Mining Unexplored Chemistries for Phosphors for High-Color-Quality White-Light-Emitting Diodes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pqK 4) Reversible, full color luminescence by post-treatment of perovskite nanocrystal https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qW2 5) Ultrasensitive Heterojunctions of Graphene and 2D Perovskites Reveal Spontaneous Iodide Loss https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qVs 7. Heating and Cooling (HC) 1) Phase boundary mapping to obtain n-type Mg3Sb2-based thermoelectrics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE2009 2) Three-Dimensional Superhydrophobic Nanowire Networks for Enhancing Condensation Heat Transfer https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE200q 3) Two-Dimensional Materials for Thermal Management Applications https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pov 4) Praseodymium Telluride: A High Temperature, High ZT Thermoelectric Material https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5ppy 5) A Hybrid Electric And Thermal Solar Receiver https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5ps8 6) Low-symmetry Rhombohedral GeTe Thermoelectrics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pwo 7) A 3D Photothermal Structure towards Improved Energy Efficiency in Solar Steam Generation https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q1a 8) Enhancement of interfacial solar vapor generation by environmental energy https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q3f 9) Excessively doped PbTe with Ge-induced nanostructures lead to high efficiency thermoelectric modules https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qAh 10) Thermochromic VO2 for Energy-efficient Smart Windows https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qPq 11) An unlikely route to low lattice thermal conductivity: small atoms in a simple layered structure https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qPA 8. Energy Policy and Analysis (EPA) 1) Are liability look at energy development https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkC--S 2) Real-world challenges with a rapid transition to 100 % renewable power systems https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pr5 3) Changes in time use and their effect on energy consumption in the U.S. https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pk3 4) Three revolutions in urban passenger travel https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pyD 5) Hybrid Energy System for a Coal-based Chemical Industry https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pwn 6) Bitcoin's Growing Energy Problem https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q9G 7) Research Opportunities for CO2 Utilization and Negative Emissions at the Gigatonne-Scale https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOQZ 8) Advancing Enhanced Oil Recovery as a Sequestration Asset https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qYE 9) The Need for Continued Innovation in Solar, Wind, and Energy Storage https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qY2 10) Designing for Manufacturing Scalabilityin Clean Energy Research https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qXH 11) Caution is Necessary in Operating and Managing the Waste of New Pebble-bed Nuclear Reactors https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qXs 12) Powering the Future with Liquid Sunshine https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOU1 13) Impacts of inter-annual windand solar variations on the European power system https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOSD 9. Other energy (OE) 1) High-performance Piezoelectric Energy Harvesters and Their Applications https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q1C 10. Climatechange and the environment (ENV) 1) A process for capturing CO2 from the atmosphere https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qGj 11. Editorial 1) The Nucleus of the Argument https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qqP 2) Learning from Learning Curves https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qjU 3) Diversifying Progress in Solar https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOT7 4) Lead Time https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qPS 5) Measuring Up https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qHl 6) Computing Energy https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qBL 12. Preview 1) Safety First https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qs1 2) Silicon Contact Defects Get Fired     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOU- 3) Freeze the Fact   https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qre 4) Sunshine through the Looking Glass       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qjI 5) A Less Basic, Basic Organic Flow Battery https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qj6 6) Nanostars Shine in Light-Driven Water Reduction     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qi8 7) Stretchable Electrode Breakthrough: Archimedean Spiral Coil Lithium Anode     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qgJ 8) A New Take on Electrochemical Heat Engines     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qg6 9) Cost of Carbon Capture: Can Young People Bear the Burden?     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qZf 10) Frontiers of Chemical Space https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qZT 11) Deus ex Materialia     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qZH 12) Graphdiyne Electrocatalyst   https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qZ4 13) Fossil Fuel Assets May Turn Toxic     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qWQ 14) Room-Temperature Conversion of Methane Becomes True       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qWE 15) Fuel Cells: A Call for Total Design       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qQt 16) A Battery with a Heartbeat   https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qQn 17) The Arcane Magic of High-Performance Solar Cells https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qQb 18) Black and Stable: A Path to All-Inorganic Halide Perovskite Solar Cells   https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qQP 19) Powering the Internet of Things https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qJB 20) Taking the Positive with the Negative     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qIj 21) Beyond Photovoltaic Lab Efficiency   https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDORT 22) Reducing CO2 with Stable Covalent Organic Frameworks     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qIW 23) Interphasing Multivalent Batteries     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qIK 24) Be WiSE to Compromise       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qB4 25) Perovskites: Between the Grains       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qAV 26) Separating the Heat from the Gap     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5qAJ 27) Stretched to the Limit for Better Batteries https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q9w 28) Toward True Lithium-Air Batteries     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q9k 29) Maxing Out Water Desalination with Mxenes       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q3B 30) Teaching Carbon Fibers to Not Fear Lithium       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q2p 31) How Do Perovskite Solar Cells Work?     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q2d 32) Pr3-xTe4: Boost in ZT from Spike at the Fermi Level, but Not before a Good Synthesis   https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOPs 33) Electrochemical CO2 Reduction via Low-Valent Nickel Single-Atom Catalyst     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5q2Q 34) Solid-State Batteries Get Wet     https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv_vpkkDOPD 35) Changing with the Times       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5py0 36) Enriching Battery Chemistry https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pxq 37) Formic Acid Dehydrogenation: Phosphides Strike Again       https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pxe 38) Charging Up Lithium-Ion Battery Cathodes https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pxY 39) Magnifying Opportunities in Mg Batteries through Metastability https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5prZ 40) Cost Competitive Luminescent Solar Concentrators https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5prN 41) Predicted: Photovoltaic PlantPerformance   https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5pqW 42) Jumping Droplets Push the Boundaries of Condensation Heat Transfer https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5ppg 43) Enhancing Catalysis through Substitute-Driven Redox Tuning https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE5poj 44) A Hidden Dimension to Explore New Thermoelectrics https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE208N 45) From Atoms to Applications and Back https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE208B 46) Crossing Up Charge Extraction Layers https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE207- 47) Tricking Inert Metals into Water-Absorbing MOFs https://authors.elsevier.com/a/1Y2nv925JE2029 13. 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来源: X-MOL 2018-11-19

Science:芳基磺酰胺为双官能化试剂,实现烯烃的氨基芳基化

芳基乙胺骨架广泛存在于多巴胺、5-羟色胺及许多阿片类受体药物分子中,可用于缓解疼痛和治疗神经行为障碍。与此同时,治疗阿片类药物成瘾的一线药物(如纳曲酮、丁丙诺啡)中也包含芳基乙胺结构。发展高效构建芳基乙胺结构的方法对于新药的研发具有十分重要的意义。传统的合成方法需借助多步同系链增长以及还原胺化反应来实现,如果能通过一次操作引入两种化学键(C-C键和C-N键),便可以大大简化合成芳基乙胺类药物的过程,为相关药物的研发带来便利。 烯烃的氨基芳基化有望解决这一问题。随着过渡金属催化反应的发展,人们陆续报道了铜、钯、镍和金等金属催化剂参与的烯烃立体选择性氨基芳基化反应,烯烃在过渡金属催化剂的作用下发生立体选择性氨基化环化,进而发生芳基化。反应中如何抑制质子解及β-H消除等副反应途径成为烯烃氨基芳基化的关键。酰胺、胺比烯烃的亲核性强,因此需要升高反应的温度促进配体解离并与反应物结合。反应常需要借助导向基团,并局限于分子内的过程,由此将产物限定为包含吡咯烷和哌啶结构的分子。随后分子间的氨基芳基化和碳胺化反应得以实现,2017年,林振阳和刘国生教授等人以具有氧化活性的N-氟-N-甲基苯磺酰胺作为胺源,实现了Cu(I)催化分子间的乙烯基芳香烃的对映选择性氨基芳基化。2015年,Tomislav Rovis等人实现了Ru(III)催化N-烯氧基邻苯二甲酰亚胺对烯烃的分子间碳胺化反应。除此之外,Meerwein氨基芳基化反应也可用于该类化合物的合成,反应遵循马氏规则选择性,但缺乏立体选择性控制。随后人们又发展了光催化反马氏规则选择性的烯烃氢胺化及碳氨化反应,体系中产生的氨基及酰胺基阳离子自由基可对烯烃进行加成,进而形成β-氨基自由基,被氢原子转移试剂捕获。但如何抑制烯烃加成过程中伴随的烯丙基攫氢竞争反应一直是氮自由基化学面临的挑战,反应常需加入过量的烯烃或设计分子内的氨基环化过程。David Nicewicz等人利用烯烃的单电子氧化策略,将烯烃转化为更为亲电的物种,有效降低了试剂的用量。 Corey Stephenson教授。图片来源:University of Michigan 近期,美国密歇根大学的Corey R. J. Stephenson教授(点击查看介绍)团队受到自由基Smiles-Truce重排反应的启发,设计了芳基磺酰胺作为氨基芳基化双官能化试剂,在光催化下富电子烯烃发生氨基芳基化反应,由此高效得到一系列2,2-二芳基乙胺。该反应具有优异的反马氏规则区域选择性与非对映选择性,且在室温下即可进行,具有良好的官能团兼容性。相关工作发表在Science上(图1)。 图1. 合成芳基乙胺的策略。图片来源:Science 尽管人们已发展了很多自由基Smiles-Truce重排反应,但大多数需要在加入还原剂的条件下进行,与此同时产生化学计量的副产物,底物的适用范围也十分有限。作者提出了图2A所示的反应机理,首先与激发态的催化剂*IrIII氧化烯烃I,得到中间态I●+,芳基磺酰胺II对其进行亲核加成并去质子化得到β-氨基烷基自由基中间体III,该中间态接着进行本位的区域选择性环化,得到IV物种,IV进行脱硫反应可通过两种路径进行,其一是直接脱掉一分子二氧化硫得到氮自由基V,其二是进行芳基碳-硫键的均裂反应得到硫自由基VI,中间体V和VI进行单电子转移反应,V质子化、VI脱砜质子化得到最终的烯烃氨基芳基化产物。作者接着选择对甲氧基苯乙烯1和1-萘基磺酰胺2作为模板底物对反应条件进行了考察,在光催化剂3(Ir(dF(CF3ppy)2)(5,5'-CF3-bpy)]PF6)的作用下,以30 mol%的PhCOOK作为碱,反应在23 ℃下蓝光LED灯照射16 h,以41%的产率得到氨基芳基化产物4(图2)。 图2. 反应的机理和反应的初步尝试。图片来源:Science 在最佳条件下,作者对底物的适用范围进行了考察,主要考察了对甲氧基苯乙烯类烯烃末端R1取代基和芳基磺酰胺氮取代基R、芳基取代基对反应结果的影响。随着氮取代基R的位阻增大、吸电子能力增强,反应的收率也随之降低,甚至不反应,产物4-10的产率就是很明显的对比。作者接着固定R为乙酰基取代基,R1甲基取代基,考察芳基磺酰胺中的芳基取代基,芳基为杂环或芳基烯烃时,反应都能顺利地获得目标产物,产率最高可达到89%。当R1为官能化的取代基时,反应也能以中等的产物得到产物21和22。作者又考察了环状烯烃的适用性,仍可以顺利得到环状产物,但是产率出现了不同程度的下降。产物15和23的相对和绝对构型通过X射线单晶衍射得以确定(图3)。 图3. 底物适用范围的考察。图片来源:Science 作者接着设计了几个实验来研究高效转化和高非对映选择性的成因,假设顺式和反式的非环状烯烃参与反应都得到同样反式的氨基芳基化产物,这一假设是基于图2反应机理中中间体III发生键旋转的速度要快于环化的速率。值得注意的是使用顺式的茴香烯作为底物时,得到的产物9还是与反式的茴香烯得到的产物具有一样的构型,产率也基本相同,非对映异构体9'没有观察到。核磁分析表明,顺式的茴香烯参与反应时,反应过程中有反式的茴香烯形成。基于这一结果,作者研究了在光照下这两种异构体的异构化速率,顺式构型烯烃的初始异构化速率要明显快于反式的烯烃,并快于烯烃消耗的速率。作者根据以上实验数据,推断产物的非对映选择性可能来源于如下的某一个因素:(1)反式茴香烯自由基阳离子具有动力学优势构型,随后发生氨基芳基化;(2)自由基中间体III倾向于在环化前采取对甲氧基苯基与甲基反叠的热力学优势构象。除此之外,还有可能是反式的茴香烯阳离子自由基与2的反应速率比顺式的快。 图4. 反应机理的研究。图片来源:Science ——总结—— Corey R. J. Stephenson教授基于Smiles-Truce重排反应与自由基阳离子化学,报道了光催化芳基磺酰胺作为双官能化试剂的烯烃分子间氨基芳基化反应,、由此高效合成了一系列芳基乙胺类产物,反应具有优异的非对映选择性。与传统的自由基Smiles-Truce重排反应相比,该方法不会产生多余的副产物,且底物的适用范围广泛,为加速芳基乙胺类药物分子的研发及改性提供了重要的手段。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Arylsulfonylacetamides as bifunctional reagents for alkene aminoarylation Science, 2018, 361, 1369, DOI: 10.1126/science.aat2117 导师介绍 Corey R. J. Stephenson http://www.x-mol.com/university/faculty/1704

来源: X-MOL 2018-11-18

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来源: X-MOL 2018-11-18

酶除了催化反应,还能做“马达”?机理还真没那么简单

酶,大家应该都不陌生,它是一种对底物具有高度特异性的高性能生物催化剂,能促进生命体中许多重要化学反应的进行。近来的研究发现,在酶促反应的过程中,酶分子自身的扩散系数会增大,并且底物浓度越大,扩散系数越高(比如脲酶和过氧化氢酶)(图1)。这意味着,酶在催化反应的同时,还能产生足够的机械力来驱动酶分子的运动。根据该现象研究者们设计了酶促反应纳米或微米“马达”等,利用酶促反应过程中底物转化所释放的能量驱动纳米或微米级物体的运动,该技术在纳米组装、微型机器人的、化学或生物化学传感等方面具有重要的潜在意义 [1,2]。然而,虽然人们对酶促反应中酶分子扩散系数增大的现象已经做了很多的研究,但是对具体的机理还是不太清楚。 图1. 脲酶(A)和过氧化氢酶(B)的扩散系数随着底物浓度的增加而增加。图片来源:Acc. Chem. Res. 近期,美国宾夕法尼亚州立大学的Ayusman Sen教授(点击查看介绍)在Acc. Chem. Res. 上发表了一篇综述,对酶促反应过程中酶分子扩散系数增大的原因进行了分析,并讨论了该现象的潜在应用。结合这一篇综述,笔者在这里想与大家讨论一下酶促反应过程中酶分子扩散系数增大的原因。 酶促反应中,酶分子会与底物特异性地结合在一起,产物中可能会有离子、分子,也可能会有气体放出,也可能放热或者吸热,这会使酶分子周围的电场、温度、压强、pH以及酶分子的构象发生变化,它们都可能是促进酶分子扩散的原因 [2,3]。 Ayusman Sen教授(左四)和他目前的团队。图片来源:Pennsylvania State University 关于酶促反应产生局部电场变化促进酶分子扩散的观点,根据是有些酶可以使中性底物分子转化为带电的产物分子,比如脲酶将尿素转化为HCO3-和NH4+。因为NH4+比HCO3-的扩散系数大,使脲酶分子周围产生不对称的电场,促进带负电的脲酶分子扩散 [4]。但是对于另外一些酶(例如过氧化氢酶),从底物到产物的转化并不会带来局部电场的变化,但同样也会促进酶分子的扩散,这证明酶催化过程产生的局部电场并不是促进酶分子扩散的主要原因。另外,根据Ayusman Sen教授的分析,酶分子的半径都在纳米级别,它们旋转一周的时间大概为10-8s,这么快的旋转速度条件下酶分子周围很难形成底物或者产物的浓度差,即使能形成浓度差酶分子也很难在那么短的时间内做出响应。 对于酶促反应产生局部温差促进酶分子扩散的观点,加利福尼亚大学的Carlos Bustamante教授等人曾发现酶促反应的焓变与扩散系数有很大关系 [5]。当反应焓变在-45~-100 kJ/mol时(如过氧化氢酶、脲酶和碱性磷酸酶),反应能极大促进酶分子的扩散,而当反应焓变较小时(如磷酸丙糖异构酶,ΔH= -3 kJ/mol)则对扩散系数的影响较小(图2)。牛津大学的Ramin Golestanian教授曾指出这可能是因为反应放热时温度升高,酶分子周围溶液的黏度降低,有利于酶分子的扩散 [6]。但是Ayusman Sen教授发现吸热反应也会促进酶分子扩散 [1],这证明酶催化过程产生的温差并不是导致酶扩散增加的主要原因。除此之外,影响酶扩散的因素还可能是pH值变化或者产物中有气泡放出时的推动力,但是也有pH值不变或者产物中没有气泡时依然能促进酶分子扩散的例子,这证明这些因素并不是影响酶分子扩散速率增加的真正原因。 图2. 过氧化氢酶(a)、脲酶(b)、碱性磷酸酶(c)和三糖磷酸异构酶(d)四种酶催化各自底物时不同反应速率下扩散系数的变化情况。图片来源:Nature 而对酶催化过程中构象变化促进酶分子扩散的观点,这是基于酶催化底物时会可逆变形(底物与酶上活性位点的结合和产物从活性位点释放)。Ayusman Sen教授与犹他大学的Shelley D. Minteer教授都对该观点进行过求证 [7,8],发现当酶与底物或者竞争性抑制剂可逆结合时也会促进酶分子的扩散。其中,竞争性抑制剂与被抑制的酶的底物结构相似,能与底物争夺酶分子上的结合位点,从而抑制酶的活性,它可以使酶不参与催化反应时构象也发生变化。该结果显示此时酶分子的扩散速率依然增加,证明酶分子的构象变化有助其扩散,并且与是否真正催化反应发生无关,这也从另一个角度说明以上提到的其他因素并不是影响酶分子扩散的主要原因。 ——总结—— 通过以上不同实验结果之间的对比,酶促反应有利于酶分子扩散的原因应该是分子构象变化,即酶上活性位点与底物的结合和产物从活性位点释放的过程中酶分子构象发生变化,增加了其扩散的速率。酶凭借其良好的特异性和催化能力用于促进反应的进行已经是很普遍的了,笔者感觉除了琢磨如何利用酶的催化功能以外,类似这样“偏门”的研究会让人们对酶有更深入的了解,也更能引起兴趣。只不过如何发现这些“偏门”问题,有时候真是可遇而不可求。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Powering Motion with Enzymes Acc. Chem. Res., 2018, 51, 2373–2381, DOI: 10.1021/acs.accounts.8b00286 导师介绍 Ayusman Sen http://www.x-mol.com/university/faculty/1083 参考资料: 1. https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.5b03935 2. http://www.wanfangdata.com.cn/details/detail.do?_type=perio&id=fxhx201607021 3. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja3091615 4. https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/ja908773a 5. https://www.nature.com/articles/nature14043.pdf 6. https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.115.108102 7. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.7b01502 8. https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2014/cc/c4cc08702j (本文由Sunshine供稿)

来源: X-MOL 2018-11-18

硫化过程同步获得原子级多活性位点的Fe-N-C催化剂以增强酸性氧还原反应及在柔性锌空气电池中的应用

氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属-空气电池的关键反应,它高度依赖于铂(Pt)基材料的催化作用,但铂的高成本、稀缺性和低耐久性限制了它们的实际应用。其中,含有FeN4结构的高电催化性能Fe-N-C催化剂因其优异的活性与稳定性可作为铂基ORR催化剂的替代品,成为研究热门。迄今为止,利用含Fe、N和C的前驱体热解产生具有N和C配位的不饱和Fe原子(Fe-N/C)仍然是制备Fe-N/C复合ORR催化剂的最重要途径之一。然而,由于在高温热解过程中不可避免地引入非均质性含Fe物质,阐明Fe-N-C电催化剂中催化中心的性质仍然是一个非常复杂和有争议的话题。因此,最大限度地提高Fe -N-C活性中心的反应效率仍然是一个巨大的挑战。 近日,郑州大学张佳楠教授(点击查看介绍)、许群教授(点击查看介绍)团队在Advanced Materials上报道了采用同步硫化的方法来提高含有少量Fe原子聚集的FexC/Fe的原子分散Fe-N-C催化剂(FeNC-S-FexC/Fe)的氧催化活性。虽然之前报道过S活化Fe-N-C催化剂的活性的工作,但讨论如何提高Fe原子聚集情况下的Fe-N-C原子催化活性还是很少见的。这一成果得到了多个研究单位的支持与合作,共同通讯作者为武汉理工大学木士春教授。 在合成金属-氮-碳催化剂时,不可避免会产生少量聚集的金属原子,对于本研究体系,为非均质的FexC和Fe亚原子簇,催化活性难以提高。该研究的目的在于通过S粉使非均质的FexC和Fe亚原子簇在一定程度上被硫化,生成Fe-S键,大大提高了Fe原子的利用率,最大限度地发挥其反应活性,增强ORR活性。此外,S相对大的原子半径导致碳载体上的缺陷,S较低的电负性可能改变Fe-N活性中心的电子结构。作者进一步借助DFT 理论计算研究了Fe-N-C活性位点的催化活性,结果显示FeNC-S-FexC/Fe活性的大幅提高源于Fe-Nx活性中心与FexC/Fe和含S物质的协同作用。实验结果也显示FeNC-S-FexC/Fe相较于未硫化时的催化性能有明显提高。在筛选了大量S源后,作者采用S掺杂和热吸附的方法:将S粉研磨混合均匀,然后1100℃温度下进行热活化。由于S单质的易挥发性,S单质不易残留,而且气态的S可以提高S掺杂纳米碳载体活性位点的密度,有利于制备高稳定性的单原子分散Fe-N-C催化剂。作者对制得的催化剂样品进行了形貌表征。利用球差校正透射电镜观察到了许多高度分散的单原子级Fe和少量FexC/Fe团簇的存在。 图1. FeNC-S-FexC/Fe样品的合成示意图以及形貌特征。图片来源:Adv. Mater. 进而,作者又对催化剂样品的精细结构进行了表征。扩展X射线吸收精细结构(EXANFS)和X射线吸收近边缘结构(XANES)显示催化剂中Fe原子主要以类似于标准样品酞菁铁中FeN4的形式存在,同时有Fe-C、Fe-S键存在。XPS结果也说明了Fe-S键的存在,同时还有C-S-C活性位点的形成。Fe穆斯堡尔谱也表明了FexC、Fe的形成。 图2. FeNC-S-FexC/Fe样品的精细结构分析。图片来源:Adv. Mater. 通过旋转圆盘电极(RDE)和环盘电极测试(RRDE)测试,作者评估了FeNC-S-FexC/Fe催化剂的活性。结果表明Fe-Nx活性中心与FexC/Fe和含S物质的协同作用,使FeNC-S-FexC/Fe催化剂在酸性和碱性介质中都表现出优异的ORR活性(酸性介质E1/2=0.821 V,碱性介质E1/2=0.887 V)和电化学稳定性(10000次循环后无电势衰减)。 图3. FeNC-S-FexC/Fe样品的ORR性能。图片来源:Adv. Mater. 更有趣的是,该Fe-N-C催化剂在硫化后OER催化活性得到明显提升。在可充电固态锌-空气电池中,催化剂开路电位为1.46 V,功率密度为149 mW•cm-2,电流密度为363 mA •cm-2,耐久性好(380次循环42 h)。对于柔性全固态锌-空气电池,折叠成不同的角度,稳定的充电(1.8 V)和放电(1 V)电位,显示出极好的稳定性。 图4. FeNC-S-FexC/Fe样品的锌-空气电池性能。图片来源:Adv. Mater. 作者通过DFT理论计算对催化剂活性位点进行进一步的深入研究。对4种不同的活性位点的吸附能、自由能变化及活化能进行的理论计算表明,FexC存在的Fe-N-C石墨碳层,含S物质减少Fe中心周围的电子局域化,改善与氧化物质的相互作用,协同作用提高了FeNC-S-FexC/Fe催化剂的催化活性。 图5. FeNC-S-FexC/Fe样品的理论计算图。图片来源:Adv. Mater. 本文的研究工作有效改善了Fe-N-C活性中心的反应效率,可广泛应用于Zn空电池和燃料电池领域。这一成果近期发表在Advanced Materials上,文章的第一作者是郑州大学硕士研究生乔越洋。 张佳楠教授(右)与硕士生乔越洋(左)。图片来源:郑州大学 该论文作者为:Yueyang Qiao, Pengfei Yuan, Yongfeng Hu, Jianan Zhang,* Shichun Mu,* Jihang Zhou, Hao Li, Huicong Xia, Jing He, and Qun Xu* 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Sulfuration of an Fe–N–C Catalyst Containing FexC/Fe Species to Enhance the Catalysis of Oxygen Reduction in Acidic Media and for Use in Flexible Zn–Air Batteries Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201804504 张佳楠教授 博士,直聘教授,博士生导师。2005年在吉林大学化学学院获理学学士学位,同年进入吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室,于2010年6月获得博士学位。2008-2009年期间在美国橡树岭国家实验室访问学习。2010年入职以来,获河南省青年骨干教师(2016年)、郑州大学优秀青年教师发展基金(2016年)、河南省教育厅学术技术带头人(2017年),郑州大学青年拔尖人才(2018),河南省高校科技创新人才(2018年),河南“千人计划”-中原青年拔尖人才(2018年)。 目前主要从事研究方向:纳米空间尺度内新型碳能源材料的研发。主要围绕高性能锂离子电池、超级电容器、燃料电池等电极材料的设计合成、储能机制进行研究。迄今为止,以第一作者和通讯作者在国际权威学术期刊Adv. Mater., ACS Nano,Adv. Funct. Mater., Small,J. Mater. Chem. A, Chem. Commun., ACS Appl. Mater. Interfaces, Nanoscale, Chem. Eur. J.等共发表学术论文30余篇。目前担任Adv. Mater., Green Chem., Chem. Commun., ACS Appl. Mater. Interfaces等多个主要国际权威学术期刊的特邀审稿。主持4项国家自然科学基金项目包括青年基金(2011年)、面上基金(2015年)、河南省联合基金(2016年)、面上基金(2018),并主持1项横向项目(2012年)。获得授权国家发明专利5项。 http://www.x-mol.com/university/faculty/49575 许群教授 1999年博士毕业于中国科学院化学研究所,其后在德国卡尔斯鲁厄核研究中心从事博士后研究,2001年回国到郑州大学材料科学与工程学院工作。曾被评为河南省杰青、河南省创新人才、河南省特聘教授、河南省创新团队带头人,获中国青年女科学家提名奖等荣誉。主要研究领域围绕新型纳米结构设计、合成与性能研究,发展了多种新型制备方法,对光电催化、能量转化和储存中材料的应用展开系统研究,形成了特色鲜明的学术方向。作为通讯作者,在Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Adv.Funct.Mater.、Chem. Mater.、Small 等学术期刊发表SCI收录论文200多篇,多篇被ESI列为全球前1%高被引论文、前0.1%热点论文。 获河南省科技进步二等奖(第一完成人)2项,河南省自然科学奖(第一完成人)1项,授权国家发明专利20项。长期担任10多家国际著名学术期刊的审稿人。 http://www.x-mol.com/university/faculty/35064

来源: X-MOL 2018-11-18

生物膜仿生策略抑制HBV入胞

乙型肝炎病毒(HBV)感染及其导致的多种肝脏疾病为全世界造成了严重的医疗负担,一直以来都是重要的公共卫生难题。尽管新发HBV感染由于预防性疫苗的使用得到了一定的控制,但世界范围内仍有数以亿计的慢性HBV感染者无法从目前批准的药物中获得有效功能性治愈,因此急需发展新的治疗策略。HBV特异性受体hNTCP自2012年发现以来一直是国内外重点研究的HBV治疗靶点,然而如何在新型药物递送系统有效搭载并加以运用一直是困扰研究人员的难点。 受到机体内胞外囊泡作为天然膜蛋白载体的启发,厦门大学的刘刚教授(点击查看介绍)团队成功构建了基于可表面展示靶向蛋白的生物膜仿生纳米囊泡的蛋白质药物递送平台。该平台可以通过基因工程的手段在生物细胞膜的表面高效展示各种功能蛋白,赋予生物膜囊泡特殊的靶向功能或生物活性。上述系列研究都证明了以生物功能化的膜囊泡为代表的新型治疗方式具有更强的可编辑、靶向性和仿生性等重要优势,有望作为传统蛋白脂质体和免疫脂质体的高效替代物,从而形成一种新型仿生治疗策略,为生物纳米医学提供新思路。 该研究通过自上而下的方式构建了表面展示HBV特异性受体hNTCP的细胞膜囊泡(hNTCP-MVs),验证了其功能性及稳定性,初步探索了细胞膜仿生策略用于HBV治疗的潜力。在HBV体外感染模型及复制模型中,hNTCP-MVs证明具备特异性结合HBV的能力,从而起到抑制病毒入胞的作用。此外,课题组利用人源化肝脏嵌合小鼠模型Hu-FRGS验证了hNTCP-MVs在活体内阻止HBV感染的能力。这一系列的实验探索为后续的靶向药物递送、多药物联合治疗和逆转免疫耐受机制等研究打下了坚实的基础。 相关成果近期发表于Angewandte Chemie International Edition(Hot Paper),论文的第一作者为厦门大学的博士研究生刘旋和袁伦志。厦门大学的刘刚教授和袁权副教授为文章的共同通讯作者。上述研究工作得到科技部重大专项课题、973课题、国家自然科学基金委优秀青年基金等项目的支持。 该论文作者为:Dr. Xuan Liu, Dr. Lunzhi Yuan, Liang Zhang, Yalin Mu, Xiaoling Li, Dr. Chao Liu, Dr. Peng Lv, Dr. Yali Zhang, Prof. Tong Cheng, Prof. Quan Yuan, Prof. Ningshao Xia, Dr. Xiaoyuan Chen, Prof. Gang Liu 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Bioinspired Artificial Nanodecoys for Hepatitis B Virus Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12499, DOI: 10.1002/anie.201807212 导师介绍 刘刚教授,博士生导师,中国生物医学工程学会青委会副主任委员、中华医学会放射学分会分子影像学组副组长,其团队主要从事药物递送系统及多功能分子影像探针研发;自2012年入职厦门大学以来,刘刚教授以通讯或共同通讯作者身份在国际知名杂志发表SCI论文60余篇(NS子刊等影响因子高于10分的论文20余篇,PNAS等5-10分的论文30余篇),参编英文专著9部,申报中国发明专利10余项(已授权5项),并参与获得国家科技进步二等奖。 http://www.x-mol.com/university/faculty/39458 袁权副教授,博士生导师,福建省杰青,国家传染病诊断试剂与疫苗工程技术研究中心(NIDVD)及分子疫苗学与分子诊断学国家重点实验室(SKLVD)病毒性肝炎研究组组长,在Sci. Transl. Med.、Nat. Commun.、PNAS、Gut、J. Hepatol.等国际知名杂志发表学术论文40余篇,并作为团队骨干荣获2015年度“求是杰出科技成就集体奖”。 http://www.x-mol.com/university/faculty/50074

来源: X-MOL 2018-11-18

氟化石墨炔二维碳材料

石墨炔是继富勒烯、碳纳米管、石墨烯之后的又一种碳材料,其结构由苯环以及炔键构建而成,是一种拥有丰富分子内孔道的二维材料。近日,在李玉良院士(点击查看介绍)的指导下,中国科学院青岛生物能源与过程研究所的黄长水(点击查看介绍)团队正是借助石墨炔的这种结构优势,采用氟取代的方式制备了新型柔性电极材料,其优异的电化学性能展现了良好的应用前景。 随着可穿戴智能设备以及可植入医疗器械的发展,具有高能量密度、功率密度以及长循环寿命的柔性电池成为近年来研究的热点。由于特有的结构优势,二维材料成为理想的柔性电极材料。然而,目前已知的二维电极材料往往具有致密的原子排布,使得锂离子在层间的传输遇到较大的位阻,从而导致较低的功率密度和能量密度。 基于此,中科院青岛能源所研究团队首次设计合成了氟化的石墨炔二维碳材料。作者首先对材料的物理化学性质进行了详细的表征,如图1所示,通过对材料的孔径分布测试、紫外-可见漫反射光谱、XRD等分析以及相应的理论计算,分析了材料的AB堆积构型、带隙能以及层间距等重要参数。这些性质也为氟化石墨炔在储锂方面的优异性能奠定了基础。 图1. 氟化石墨炔的物理化学性质 经测试,氟化石墨炔在50 mA/g的电流密度下容量高达1700 mAh/g,而其在2 A/g电流密度下的循环次数高达9000圈,展现了优异的储锂能力和循环稳定性。随后,作者通过非原位XPS以及理论计算进一步研究了其储锂机理,如图2所示,通过氟取代,使石墨炔分子孔道扩大,在AB堆积下也具有优良的离子传输通道;同时保留了石墨炔的基本框架和二维平面结构中的共轭体系,使材料具有优异的导电性和载流子传输特性;尤其是碳-氟键具有优良的循环储锂能力,不仅增加了材料的储锂位点,同时碳-氟键与电解液具有很好的相容性,可以大大降低界面阻抗,提高循环稳定性。该研究结果为溶液法制备大面积性能优异的柔性电极材料提供了研究思路,开创了新型储能器件电极材料研究的新方向。 图2. 氟取代石墨炔在柔性电池中的应用 这一成果近期发表在Energy & Environmental Science 上,文章的第一作者是中科院青岛能源所的博士后何建江。 该论文作者为:Jianjiang He, Ning Wang, Ze Yang, Xiangyan Shen, Kun Wang, Changshui Huang, Yuanping Yi, Zeyi Tu, Yuliang Li 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Fluoride graphdiyne as a free-standing electrode displaying ultra-stable and extraordinary high Li storage performance Energy Environ. Sci., 2018, 11, 2893, DOI: 10.1039/C8EE01642A 导师介绍 李玉良 http://www.x-mol.com/university/faculty/15487 黄长水 http://www.x-mol.com/university/faculty/50069

来源: X-MOL 2018-11-18

Angew. Chem.:合金型负极材料氧化物载体的氧缺陷性能调控获得锂离子电池的长效寿命

随着新能源领域的迅速发展,人们对锂离子电池的能量密度和循环寿命提出更高的要求。合金型负极因其超高的理论容量而受到广泛关注,但是该材料也存在体积膨胀大和导电性差等问题。虽然可通过纳米化和碳复合等手段使其电化学性能得到大幅改善,但同时也伴随着一些新问题的产生:纳米合金材料与碳材料之间的结合力弱,因此在循环过程中非常容易剥离,导致其电极内阻增大。此外,由于纳米颗粒比表面能高,剥离后的活性材料极易团聚,导致复合材料容量下降,循环寿命降低。为了解决活性材料与碳材料的结合力弱从而导致的一系列问题,研究者们通过对碳材料进行异原子掺杂,以共价键将纳米材料固定在其表面,从而进一步提高其循环寿命。然而,改性碳材料中异原子含量一般很低,难以将所有活性材料以共价键的形式完全固定。因此,实现合金型负极/碳复合材料的高容量、长寿命面临巨大挑战。 氢化TiO2(H-TiO2)因其化学性质稳定和体积膨胀小等特点被广泛用于正负极材料的包覆层,同时它也是硫和单原子催化剂的良好载体。基于此,苏州大学钟胜奎教授(点击查看介绍)团队、上海大学吴明红教授(点击查看介绍)团队和华南理工大学熊训辉教授(点击查看介绍)团队提出采用H-TiO2负载合金型负极材料,并利用支撑体中氧缺陷提高结合能,从而显著改善合金型负极材料的电化学性能。该研究分别以H-TiO2和氮气气氛处理TiO2(N-TiO2)负载SnS2,理论计算和实验结果均表明SnS2以丰富的Ti-S键被固定在TiO2支撑体中。值得注意的是,与N-TiO2支撑体相比,氧缺陷可以促进Ti-S的形成,进而加强H-TiO2与SnS2及其放电产物的化学结合能,从而更有效地抑制SnS2在长期充放电过程中与支撑体的剥离和团聚。此外,为了提高材料的导电性并缓冲活性材料的体积膨胀,在SnS2表面包覆PPy纳米层,使得SnS2在2 A g-1的电流密度下循环2000次后的容量保持率仍高达89.7%,而N-TiO2负载SnS2的容量保持率仅为38.0%。该工作为高容量、长寿命合金型负极材料的研究与开发提供了新思路。 相关结果发表在Angew. Chem. Int. Ed.。 该论文作者为:Ling Wu†, Jie Zheng†, Liang Wang†, Xunhui Xiong*, Yanyan Shao, Gang Wang, Jeng-Han Wang, Shengkui Zhong*, Minghong Wu* 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): PPy-encapsulated SnS2 nanosheets stabilized by defects on TiO2 support as durable anode material for lithium ion battery Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201811784 导师介绍 钟胜奎 http://www.x-mol.com/university/faculty/50068 吴明红 http://www.x-mol.com/university/faculty/12521 熊训辉 http://www.x-mol.com/university/faculty/50070 (本稿件来自Wiley)

来源: X-MOL 2018-11-18

同济大学环境科学与工程学院盛闻超课题组招聘博士后

同济大学环境科学与工程学院盛闻超教授课题组因科研工作需要,长期招聘博士后研究人员。 研究方向 燃料电池相关电极反应;CO2电化学还原;含氮电化学 岗位职责 1. 能独立开展并承担相关项目的研究任务; 2. 积极申报各类科研基金;发表研究论文; 3. 协助指导研究生和实验室管理; 4. 责任心强,工作认真负责,积极主动,具有良好的沟通能力与团队协作精神。 应聘条件 1. 具有相关领域(化学化工、物理、材料等)博士学位及研究工作经验;   2. 已发表相关研究高水平SCI论文、发明专利等科研成果者优先;    3. 具有较强的科研能力、开拓创新能力及团队合作精神、责任心强; 4. 具备良好的英文阅读及写作能力。 科研条件及享受待遇 1. 课题组提供具有竞争力的薪酬(21~25万元/年),福利待遇按国家博士后相关规定及同济大学有关规定执行,参见《同济大学博士后制度暂行办法》; 2.  提供良好的实验条件、充足的科研经费,导师根据科研成果提供额外科研奖励; 3. 博士后期间表现优秀者出站后有机会聘为同济大学专职科研人员或教师岗位人员 。 应聘方式 有意者请将详细个人简历、论文发表情况、获奖成果清单等发送至 wsheng@tongji.edu.cn。邮件标题请注明“应聘博士后+本人姓名”, 经初选通过者将安排面试,时间地点另行通知。 联系方式 联系人:盛闻超 邮件:wsheng@tongji.edu.cn 主页:https://sese.tongji.edu.cn/3135/_s112/04/36/c3258a66614/page.psp

来源: X-MOL 2018-11-18

你的Paper有多大机会被送审录用?25本Nature顶刊告诉你答案

科研工作者的日常三件套:做实验、发文章、申基金。说到发文章,就不得不提文章投稿后那段让人寝食难安的日子——论文的同行评审(peer review)阶段。所谓同行评审,就是期刊编辑在确定来稿符合期刊内容定位,并具有一定的发表价值后,选定同一领域的专家对稿件进行评估和评价,最后根据专家的反馈意见来决定一篇文章是否该被录用。目前国际上较为主流的审稿形式通常是单盲同行评审,在这种模式下审稿人通常能够知晓投稿人的身份,而投稿人对审稿人身份一无所知。由于审稿人身份未被暴露,他们可以放心、大胆地对稿件做出评价,而知道投稿人身份也可以帮助他们了解作者的研究背景,将新稿件与作者之前发表过的文章相比较,以确定是否有新的进展和成果。尽管如此,单盲同行评审模式自身的不平衡性也带来了诸多弊端,例如容易导致审稿人责任缺失而出现歪曲性或过激性评论,对来自某些国家、某些机构、某些种族或者一些女性作者存在主观偏见,对于自己熟悉的一些学者的稿件“网开一面”,甚至“要挟”作者引用一些相关或者不相关的文献等。为了弥补单盲同行评审的缺陷,保证审稿过程更加客观公正,一些学术出版物开始引入双盲同行评审,即投稿人和审稿人都不知道对方的身份。近年来,针对这两种同行评审制度孰优孰略,国际上有很多研究和争论,在不少人的心目中,双盲评审显然要比单盲评审更加靠谱。但事实真的这么乐观吗? 图片来源于网络 近日,英国艾伦图灵研究所的Barbara McGillivray等人对涵盖广泛学科的25本顶级期刊数十万份投稿的评审模式—作者“属性”—稿件送审录用情况进行了调查,为了给科研人员在高影响力期刊投稿提供帮助,他们将结果发表在BMC旗下期刊《研究诚信和同行评审》(Research Integrity and Peer Review)上。 具体到这篇文章中,研究人员选择的研究对象是Nature出版集团旗下25本顶级期刊(Nature及Nature子刊)在2015年3月到2017年2月间(注:Nature系刊物从2015年3月起允许投稿作者选择双盲同行评审)所收到的128,454份稿件,其研究内容包括调查这些稿件所选择的同行评审方式与期刊档次、作者“属性”(投稿作者性别、所属国家、所在机构知名度)之间的关系,以及同行评审模式、作者“属性”与稿件送审、录用情况之间的关系。 首先我们来看看不同情况下评审模式的选择有何差异。 期刊-审稿模式 按照期刊影响力研究人员将25本杂志划分为三档,依次为旗舰跨学科期刊Nature,专业学科类Nature子刊,开放获取类跨学科期刊NatureCommunications。在这128,454份稿件中,大约16%流向了Nature,51%流向了23本Nature子刊,剩下的33%投给了NatureCommunications。无论在哪档刊物上,其大多数稿件都选择了单盲评审模式(>85%),在所有投向Nature的稿件中只有14%选择了双盲评审,随着杂志档次降低,选择双盲评审的稿件比例会略微下降,但并不十分明显。考虑到Nature系列期刊间的转投稿件只能采用作者最初选择的审稿模式,研究人员将这部分数据剔除,结果显示在剩下的106,373份直接稿件中选择双盲评审的比例仅12%。 不同期刊上稿件审稿模式的选择 性别-审稿模式 通过第三方服务公司Gender API对名字(first name)的识别,研究人员对106,373份直接稿件的作者性别进行了分类:男性、女性、未知性别。总体上看,男性作者的投稿数量远远高于女性,在所有出自男性作者的直接投稿中有11%的稿件选择了双盲同行评审,这一比例在女性方面则是10%,这暗示男女作者在审稿模式的选择上可能没有差异。 不同性别作者对稿件审稿模式的选择 机构-审稿模式 研究人员依据2016-2017年代《泰晤士高等教育大学排名》(Times Higher Education,THE)将投稿作者所在机构划分为4个档次,第一档为THE排名前10的机构,贡献了所有128,454份稿件中的6%;第二档为THE排名11-100的机构,其贡献了20%的稿件;第三档为THE排名100之后的机构,其贡献了30%的稿件;第四档是未进入THE排名的机构,其贡献了剩下45%的稿件。对前三档机构的58,920份直接稿件调查结果显示,来自第一档机构的稿件中只有4%选择了双盲评审,随着机构国际地位的下降,选择双盲评审稿件的比例呈较为明显的递增趋势。显然,来自高知名度大学、研究机构的作者更倾向于选择单盲评审。 不同档次机构作者对稿件审稿模式的选择 国家-审稿模式 在对106,373份直接稿件的分析中,投稿数量最多的10个国家依次为美国(30.5%)、中国(15.8%)、英国(6.7%)、德国(6%)、日本(5.8%)、韩国(3.5%)、法国(3.4%)、加拿大(2.7%)、澳大利亚(2.5%)、印度(2.1%)。来自德国的稿件中只有5%选择了双盲评审,其次是美国(7%)和英国(7%)。与欧美国家相比,来自亚洲国家的投稿在选择双盲评审的比例上普遍较高,依次是韩国(12%)、日本(15%),中国(22%)以及印度(32%)。 不同国家作者对稿件审稿模式的选择 接下来我们来看看不同情况下稿件的送审、录用差异。 期刊-审稿模式-送审-录用 在所有128,454份投稿中,有101,227份稿件(78.8%)直接被编辑否决,其余则由编辑选择同行专家进行评审;在剔除了外审结果为修改和正在评审中的文章后,剩下了20,706篇审稿结果为直接拒绝和直接接收的稿件。总体来看,Nature投稿文章的送审率为21%,送审后文章的接收率为32.8%,Nature子刊送审率则是17.2%,接收率则是40.3%,NatureCommunications送审率为27.5%,接收率为50.5%。在所有参加双盲评审的稿件中,只有8%的文章被送审,其中被录用的比例是25%;而在单盲评审模式下,总体送审和录用比例高达23%和44%。 不同期刊、不同审稿模式下文章的送审率 不同期刊、不同审稿模式下外审文章的接收率 性别-审稿模式-送审-录用 在送审率方面,女性与男性作者的稿件完全一致,在接收率方面,女性比男性稍低。在不同评审模式下,女性与男性稿件的送审率、接收率会略有差别。 不同性别、不同审稿模式下文章的送审率 不同性别、不同审稿模式下外审文章的接收率 机构-审稿模式-送审-录用 对来自前三档机构的所有稿件(71,284)调查显示,来自第一档机构的稿件中有37%通过了编辑的初审,随着作者所在机构国际声望的下降,其文章被送审的比例也大幅度下降,分别为25%和17%。类似地,前三档机构文章接收率也随着机构国际声望的下降呈明显的下滑趋势。 不同机构、不同审稿模式下文章的送审率 不同机构、不同审稿模式下外审文章的接收率 从以上结果可以看出,双盲评审模式并没有获得大多数Nature系期刊投稿作者的青睐,原因可能在于他们认为双盲评审并不能实现真正的公平。其一,稿件要送审首先要经过期刊编辑的把关,而无论是选择何种同行评审模式,编辑对稿件作者“属性”都是一清二楚,他们才是文章命运的真正掌握者;其二,双盲评审对于一些审稿人可能是形同虚设。一方面,科研工作者都有自己的“圈子”,身处同一领域的学者们对彼此间的工作也是比较熟悉的,即使隐去作者信息,“小同行”审稿人也能从文章内容中猜出一二;另一方面,科研工作者的大多数工作都不是凭空或意外发现的,其往往建立在前期成果的基础上,投稿作者通常会在文章中引用或描述前期的成果,而这正为“大同行”审稿人留下了蛛丝马迹。事实上,要在论文中完全消除可能会透露出作者身份的信息几乎不可能,而在这种情形下,刻意去选择双盲评审模式有时也会让审稿人觉得作者想要隐藏些什么。 此外,来自高知名度机构的作者更倾向于选择单盲评审模式,这与学术界的“明星效应”不无关系。在保证投稿质量的前提下,如果通讯作者是业内知名的大牛或是来自顶级学校或研究机构,让审稿人知道作者身份无疑会大大增加文章在高水平期刊接收的概率。事实上,不光是审稿人,Nature等顶级期刊的编辑也是学术明星们的忠实粉丝,毕竟大牛们自带光环的影响力和“挖坑”水平会极大提高录用文章的曝光率和引用率。 考虑到这项研究并未纳入稿件质量这一至关重要的因素,加上对稿件作者性别的识别并不能反映真实情况以及双盲稿件量较少,因此研究人员尚无法判断编辑在稿件送审、专家在审稿过程中是否对性别、作者单位及审稿模式产生偏见。尽管如此,笔者认为“酒香也怕巷子深”的道理大家都是认同的,因此在提高自身科研水平的同时,积极参加国际学术会议、邀请大牛们来交流、合作总是有益无害的。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Uptake and outcome of manuscripts in Nature journals by review model and author characteristics Research Integrity and Peer Review, 2018, DOI: 10.1186/s41073-018-0049-z

来源: X-MOL 2018-11-17

变向需氧型Heck反应选择性合成1,3-二烯和1,3,5-三烯

取代的1,3-二烯是一种常见的重要合成砌块,在一系列复杂的转化(如不对称氢官能化、双官能化、C-H键官能化、环加成反应等)中具有广泛的应用。因此高效合成1,3-二烯、1-芳基-1,3-二烯就显得至关重要,其合成策略包括Mizoroki-Heck反应、交叉偶联、烯炔复分解反应、Wittig型双键断裂等(图1)。然而这些方法存在一定的缺点,敏感官能团无法与强碱性的有机金属试剂兼容,底物的适用范围也十分有限,发展取代1,3-二烯一步催化的合成方法仍然非常必要。 近日,美国普林斯顿大学化学系的Brad P. Carrow教授(点击查看介绍)课题组借助需氧型Heck反应,发展了温和条件下钯催化(杂)芳基硼酸或烯基硼酸与环丁烯的偶联反应,C-C键断裂后形成相应的取代1,3-二烯或1,3,5-三烯。反应具有良好的区域和立体选择性,实验及理论计算支持周环反应机理。相关工作发表在J. Am. Chem. Soc.上。 图1. 1-芳基-1,3-二烯的代表性合成方法。图片来源:J. Am. Chem. Soc. 该工作主要以环丁烯作为底物,丁二烯芳基化直接合成1-芳基-1,3-二烯会受到诸多限制。芳基卤化物与丁二烯反应产率较低,反应会生成1,4-二芳基-1,3-二烯副产物。另一个问题是丁二烯迁移插入后形成稳定的(π-烯丙基)钯中间体,不易通过β-H消除释放二烯产物。使用环丁烯作为底物可以避免上述动力学问题。亚甲基环烷烃迁移插入后通过β-C消除使张力环裂解,可作为二烯参与反应的替代方法(图2)。尽管Larock等人在研究中发现阴离子钯络合物可发生β-C消除,但与此同时也伴随着“链行走”过程,Pd金属中心迁移,形成热力学最稳定的(π-烯丙基)钯络合物。如果反应中能抑制“链行走”过程,环丁烯开环无疑会是合成取代二烯的理想途径。 作者认为规避以往常见的富电子钯物种,使用亲电的钯物种可能解决以上问题,亲电有机钯中间体在氧化Heck反应中可形成动力学分布的产物,不发生“链行走”过程,因而可以通过两种途径与环丁烯反应,C−C键断裂生成1-取代的1,3-二烯,不形成(π-烯丙基)钯中间体。 图2. 丁二烯或相关烯烃插入后中间体的演变。图片来源:J. Am. Chem. Soc. 为此,作者研究了硼酸参与的Heck反应来验证以上猜想。他们在氧气存在的条件下,Pd(OAc)2作为催化剂,对苯硼酸与环丁烯的反应进行了优化。乙酸和水作为添加剂,反应在5 mol% Pd催化剂的作用下,45 ℃反应72 h,几乎以定量的产率得到反式的1-苯基-1,3-丁二烯(1),没有观察到经典Heck反应的产物3-苯基环丁烯及1,4-二苯基-1,3-丁二烯。反应使用丁二烯代替环丁烯,没有观察到预期产物形成,由此验证了丁二烯在反应中会形成(π-烯丙基)钯中间体(entry 1)。反应在O2气球压力下也能生成69%的1,而在N2中混合10%的O2(接近2-甲基四氢呋喃的饱和氧浓度),与标准条件相同的氧气分压下,反应也能以80%的产率得到1(entry 3)。苯硼酸的频哪醇酯或三氟硼酸钾盐也可作为有效的亲核试剂(entry 4和5),产率分别为83%和79%。体系中加入自由基抑制剂BHT对于有氧条件下稳定1,3-二烯产物非常重要,水和乙酸作为添加剂可提高反应的收率(entry 9−11),可能由于添加剂可促进转金属化及催化剂的循环转化。该方法使用工业常用的溶剂2-MeTHF,氧气作为氧化剂,仅产生副产物硼酸和水,无需使用剧烈的氧化剂或碱。 图3. 反应条件的筛选。图片来源:J. Am. Chem. Soc. 接下来,作者考察了一系列其它(杂)芳基硼酸的反应情况。芳基间位和对位带有吸电子取代基时反应可以取得良好的产率(56%−91%)。带有给电子取代基的芳基硼酸参与反应产率中等(60%−79%)。游离的酚、羧酸、Weinreb酰胺、硫醚等官能团都能与体系很好地兼容,3-苯并噻吩基、3-(2-氟)吡啶基和3-(2,6-二氟)吡啶硼酸参与反应可合成不同的1-杂芳基-1,3-二烯(14−16),产率为57%−62%。15和16中的氟吡啶基在药物化学中具有重要的应用。 图4. 硼酸底物适用范围的考察。图片来源:J. Am. Chem. Soc. 烯基硼酸作为底物也适用于该反应,由此可以合成一系列取代的1,3,5-三烯,且没有观察到6π-电环化反应的产物,反应具有良好的立体选择性。作者通过DFT计算对形成线性1,3-二烯而不是支链异构体(2-芳基-1,3-二烯)或常规的Heck反应产物(3-芳基环丁烯)进行了合理解释(图5)。Pd(II)起始物种与环丁烯配位后,PhB(OH)2与27发生转金属化形成苯基-钯物种,通过Cosse-Arlman机理(TS 28) 迁移插入形成环丁基-钯中间体29。从29出发有两条可能的反应路径,一是通过β-C消除进行C−C键断裂,Cα−Cβ'或Cβ'−Cγ断裂将分别生成新的烷基-钯中间体31或32。配合物31形成的过渡态(TS30lin)能量比支链二烯的过渡态(TS30br)能量更低,31经β-H消除形成产物1。 图5. DFT计算分析。图片来源:J. Am. Chem. Soc. 环丁基-钯中间体29形成二烯1的另一途径可能是[Pd]−H物种(33)通过β-H消除,然后以相反的区域选择性再插入生成一种新的对称环丁基-钯中间体34。34经β-C消除只会形成线型二烯产物,从而合理解释了实验观察到的选择性,而TS35涉及Cα−Cβ断裂,比β-C消除具有更高的势垒。 另一种二烯形成的途径可能是β-H消除后形成中间体33(图1b)。配位的3-苯基环丁烯(37)通过解离机理以32千卡/摩尔的势垒和苯醌配体交换。虽然产物37释放的缔合机理势垒较低,但解离机理的能量比TS30lin低,苯醌促进的H−OAc键还原消除形成Pd(0)物种具有很强的放热性,使该过程具有不可逆性。线型产物1还可由37经4π-电环化开环生成,但需要相当大的能垒(ΔG‡= 29 kcal/mol)。综合计算和实验数据,作者认为最有可能的反应途径是反应首先进行Heck反应途径,生成3-取代的环丁烯,然后电环化开环,得到最终的二烯或三烯产物。由于C−C键断裂是通过周环反应过程立体选择性进行的,因此烯烃的几何构型可以得到控制。Pd催化的反应只能通过顺式迁移插入和顺式β-H消除的过程生成3-取代的环丁烯,从而具有高区域选择性。 ——总结—— Brad P. Carrow教授课题组发展了一种合成多种不同1-芳基-1,3-二烯和取代的1,3,5-三烯的方法,在温和条件下通过电环化开环引起C−C键断裂,由此改变需氧型Heck反应的途径。该反应以环丁烯作为底物替代丁二烯,规避其参与反应的诸多动力学限制,为合成1,3-二烯又提供了一种重要的方法,在合成化学和药物研发中具有重要的应用价值。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): A Diverted Aerobic Heck Reaction Enables Selective 1,3-Diene and 1,3,5-Triene Synthesis Through C−C Bond Scission J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 13634, DOI: 10.1021/jacs.8b10007 导师介绍 Brad P. Carrow http://www.x-mol.com/university/faculty/647

来源: X-MOL 2018-11-17

基于苯胺的烯胺空穴传输材料在钙钛矿太阳能电池中的应用

在过去的几年中,钙钛矿太阳能电池(PSC)技术得到迅猛发展,被认为是光伏领域最有发展前景的行业。目前最高的器件效率已经超过22%,超过了其他薄膜光伏技术,接近目前市场上的硅基光伏器件。PSC优异的器件效率归功于金属卤化钙钛矿材料本身独特的性能,例如低激子束缚能、高电荷载流子迁移率、高吸收系数以及长载流子扩散长度等优点。目前高效的n-i-p型的PSC器件常用2,2',7,7'-四-(二甲氧基二苯胺)-螺芴(spiro-OMeTAD)或者聚三芳基胺(PTAA)作为空穴传输材料(HTM)。这些材料合成步骤复杂、提纯麻烦,由于在合成中往往使用过渡金属催化剂,使得金属离子在HTM中不容易除去,为了不影响HTM的空穴传输能力,需要升华或者多次柱色谱提纯,从而增加了材料的成本。 最近,英国牛津大学的Henry J. Snaith教授、Zhiping Wang博士和立陶宛考纳斯科技大学的Vytautas Getautis等研究者报道了一系列由苯胺合成的烯胺空穴传输材料(图1),这类HTM用一步法合成得到,不用过渡金属催化剂,合成过程简单,使得材料成本大大降低。其中,基于V1091 HTM的PSC获得了高达20%的器件能量转换效率,在湿度为45%室温下未封装器件800 h后仍能保持原来效率的96%。该成果发表在Advanced Materials 上。 图1. 基于苯胺的新型HTM。图片来源:Adv. Mater. 作者对上面几个HTM测试了UV吸收(图2a),从图中可以看出V1056和V1092比未取代的苯胺红移约50 nm,而含有三个二苯乙烯基取代的V1091也有50 nm的红移,这是因为通过胺缩合有效拓展了共轭长度。此外作者还用XTOF技术测试了HTM的空穴传输系统。V1056中苯环对位含有甲氧基集团,表现出和spiro-OMeTAD相似的空穴迁移率;而含有三个二苯乙烯基的V1091在高电场中表现出更好的空穴迁移率;在3,5-位含有甲基的V1102有较差的电荷迁移率。 图2. a)V1056、V1091、V1092、V1102和spiro-OMeTAD溶液中的UV吸收;b)V1056、V1091、V1092空穴迁移率与电场的相互关系。图片来源:Adv. Mater. 为了研究V1102中甲基的影响,作者通过DFT预测了V1091和V1102分子几何构型(图3)。从中可以看到苯胺中苯环与双键的二面角由V1091的24.6°增加到V1102的58.6°,并且V1102的迁移率比V1091的要低,作者认为增加了有机分子中3D结构的复杂性,使得平面性变差,会降低分子间的π-π堆积,从而影响分子间的电荷迁移率。 图3. 优化的几何构型a)V1091,b)V1102;HOMO分子轨道c)V1091,d)V1102。图片来源:Adv. Mater. 为了测试这些HTM的性能,作者制备了一系列PSC器件,性能见图4。V1102和V1056分别取得17.6%和18.7%的能量转换效率,比spiro-OMeTAD的效率(20.2%)略低,而V1091的器件取得20.2%的器件效率。作者也测试了器件稳定性,基于V1091的未封装器件在湿度为45%室温下800 h后仍能保持原来效率的96%。同时作者也对空穴传输层的厚度对器件的影响也做了详细的研究。 图4. a)V1091、V1102、V1056、spiro-OMeTAD的J-V曲线;b)外量子效率曲线;c)不同HTM的稳功率随时间的变化曲线;d)稳功率随时间的衰减曲线。图片来源:Adv. Mater. ——小结—— 在这篇文章中,作者用价格低廉的苯胺通过一步法合成HTM,取得了与spiro-OMeTAD相似的器件性能,这为钙钛矿太阳电池商业化应用降低了成本,为实现大面积器件的应用奠定了基础。但是,报道的HTM种类繁多,适合大规模实用化的HTM究竟如何选择,我们拭目以待。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Efficient and Stable Perovskite Solar Cells Using Low-Cost Aniline-Based Enamine Hole-Transporting Materials Adv. Mater., 2018, 30, 1803735, DOI: 10.1002/adma.201803735 导师介绍 Henry J. Snaith http://www.x-mol.com/university/faculty/49783 Zhiping Wang http://www.x-mol.com/university/faculty/50072

来源: X-MOL 2018-11-17

C–H键与CO2羧基化反应研究进展的综述

随着人们对气候变化的日益关注,二氧化碳(CO2)这一温室气体的固定和转化已成为化学工作者研究的热点。CO2是一种无毒、难燃、可再生、来源丰富、成本低廉的碳一(C1)资源。在有机合成中,使用CO2来代替有毒的光气或一氧化碳具有很高的研究价值。然而CO2自身具有高热力学稳定性和动力学惰性,化学转化十分困难。另一方面,碳–氢(C–H)键的官能化是有机化学中构建碳–碳键和碳–杂原子键的重要方法。C–H键的官能化具有高原子经济性和步骤经济性,因而在药物、天然产物和有机材料的合成等领域具有广泛的应用前景。直接使用广泛存在的C–H键与CO2反应成为生产高附加值羧酸及其衍生物的理想途径。近日,北京大学工学院能源与资源工程系的莫凡洋(点击查看介绍)团队在ChemSusChem上发表了题为“C–H Bond Carboxylation with Carbon Dioxide”的综述文章,以C–H键羧基化反应的底物类型为分类依据,综述了近年来人们在C–H键与CO2的羧基化反应方面的研究进展。 在C(sp)–H键与CO2的羧基化反应方面,该综述总结了端基炔烃、卤代烷烃与CO2的羧基化偶联反应,端基炔烃与CO2的羧基化反应,端基炔烃与CO2的羧基化反应在多组分杂环合成及炔烃氢硫化反应中的应用。在C(sp2)–H键与CO2的羧基化反应方面,该综述总结了(杂)芳香烃C(sp2)–H键与CO2的羧基化反应,烯基C(sp2)–H键与CO2的羧基化反应,重氮基团ipso-C(sp2)–H键与O2的羧基化反应及醛C(sp2)–H键与CO2的羧基化反应。在C(sp3)–H键与CO2的羧基化反应方面,该综述涉及到C(sp3)–H键的类型主要有羰基α-C(sp3)–H键、羰基γ-C(sp3)–H键、氮原子或氧原子邻位C(sp3)–H键、邻烷基苯基酮的C(sp3)–H键、烯丙基C(sp3)–H键、甲烷C(sp3)–H键及卤代脂肪烃的C(sp3)–H键。值得一提的是,在综述中作者还简要总结了与C–H键羧基化反应相关的串联反应及重要的理论研究;特别关注了无过渡金属参与的反应、有机催化的反应、使用电化学方法的反应及光驱动的反应。最后,该综述总结了该领域面临的问题及发展的趋势,对从事C–H键与CO2羧基化反应领域的化学工作者具有重要的参考价值。 该论文作者为:Junting Hong, Man Li, Jianning Zhang, Beiqi Sun, Fanyang Mo 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): C–H Bond Carboxylation with Carbon Dioxide ChemSusChem, 2018, DOI: 10.1002/cssc.201802012 导师介绍 莫凡洋 http://www.x-mol.com/university/faculty/8485

来源: X-MOL 2018-11-17

高电压水系氢离子储能体系设计策略——快速阴离子氧化还原反应的调控

由于锂资源的稀缺和大规模开采,研究人员逐渐将精力转向了以非锂离子为载体的可充电电化学储能体系的开发。其中,氢离子以其离子半径小、相对原子质量低、成本低、资源丰富等优点被认为是理想的电荷载体。同时,高离子电导率和小尺寸的氢离子有利于快速插层反应和表面氧化还原反应,为高功率储能提供了重要机遇。然而,以应用为出发点时,有效的两电极体系构建尤为重要,而较低的工作电压和匹配的两电极比容量可能成为短板。究其原因:(1)从电催化角度来看,酸性条件下析氢反应阻碍负电位的拓宽,造成以氢离子作为单一电荷载体的体系电化学窗口较窄;(2)能存储氢离子的金属氧化物或聚合物材料正电位窗口有限。因此,为实现高电压高功率氢离子储能体系,调控负极析氢动力学来拓宽负极窗口,同时引入高电位下氧化还原反应的阴离子是一种有效的途径。 图一、电极材料,全电的循环伏安曲线 最近,同济大学的杨晓伟教授(点击查看介绍)课题组在高电压水系氢离子储能体系研究方向取得新的进展,并为高电压水系氢离子全电体系设计提供重要的思路。他们借鉴锂离子电池中摇椅模式及双离子模式经验,认为阴阳离子存储的体系将会提供一个宽的电位窗口。为了尽可能拓宽酸性电解液的负极电化学稳定窗口,他们首先研究了可以和氢离子发生氧化还原反应的MXene(Ti3C2Tx)电极材料的析氢反应动力学特性,发现氢吸附能力较强而脱附能力较弱,从而可以获得可逆的H+氧化还原反应,同时负极稳定电位可扩展至-0.7 V (vs Ag/AgCl)。但MXene的正极稳定性较差,其对称两电极体系的稳定电压不超过0.8 V。为此,他们采用孔隙高度连通的石墨烯水凝胶薄膜作为正极,其稳定工作电位高达1.2 V(vs Ag/AgCl), rGO//Ti3C2Tx两电极的工作电压可达到1.8 V。为进一步提升能量密度,基于rGO对卤素离子良好的吸附作用,引入含Br-的氧化还原功能性电解质。结果表明:Br-/Br3-在rGO电极的高电位、阴离子吸脱附区间可以进行快速可逆的氧化还原反应,有效提升了高电位下的容量。同时,由于阴、阳离子均是在电极表面参与氧化还原反应,所以最终得到的全电体系具有优异的倍率性能:在功率密度高达22.5 kW kg-1情况下还能保持近70%的能量。该研究不仅实现了氢离子储能体系的高容量、高电压,且发挥出氢离子储能体系的高功率特性,在高功率、高电压氢离子储能体系的设计上具有重要的指导意义。 相关研究成果发表在Angewandte Chemie,第一作者为博士生王胜平。 该论文作者为:Shengping Wang, Xiaoli Zhao, Xiaojun Yan, Ziwei Xiao, Congcong Liu, Yijie Zhang, Xiaowei Yang* 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Regulating Fast Anionic Redox for High-Voltage Aqueous Hydrogen-Ion based Energy Storage Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201811220 导师介绍 杨晓伟 http://www.x-mol.com/university/faculty/17097 (本稿件来自Wiley)

来源: X-MOL 2018-11-17
Y. Liu发布于2018-11-18  1
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波士顿学院牛嘉课题组JACS封面:大环单体可控的自由基开环聚合反应

自由基可控开环聚合反应的发展为化学家制备结构明确和分子量可控的主链功能性高分子提供了强有力的工具。然而目前参与自由基开环聚合反应的单体仍然需要借助环张力作为开环的驱动力,因此环状单体往往局限于小环化合物,而对于能引入丰富官能团结构的大环单体的自由基开环聚合仍然缺乏行之有效的方法。因此,发展新型的大环单体,并进一步实现这些大环单体的自由基可控开环聚合反应,无疑将为利用自由基可控聚合方法合成主链功能性高分子材料开辟一块新天地。 传统可控自由基聚合反应的单体大多局限于丙烯酸酯(酰胺)、甲基丙烯酸酯(酰胺)和苯乙烯等。如果能对这些单体进行合理的设计,将有望开发出新型的大环单体。美国波士顿学院的牛嘉(点击查看介绍)课题组借助烯丙基-烷基砜参与的自由基串联反应,通过巧妙地设计,发展了一类新型的大环单体,并首次实现了大环单体的可控自由基开环聚合反应。 为了验证设计的可行性,作者首先合成含有烯丙基-烷基砜的模型化合物1,并验证其可以发生自由基串联反应。接着,他们通过对大环单体的合成路线进行探索,发展了一条简便高效的方法,可以克量级的规模合成不同大小的大环单体4-7,并进一步通过单晶衍射确认了单体的大环结构。 随后,他们选择大环单体4作为模型底物,当反应在传统自由基反应条件下(AIBN, DMF, 65 ℃)进行时,可以获得数均分子量Mn= 9.8k的聚合物,但此时分散度Ð = 1.70。通过反应机理可以看到,由于反应消除二氧化硫后形成的中间体与丙烯酸酯聚合反应经历的中间体类似,因此聚合反应有望通过ATRP、RAFT、NMP等实现可控聚合。接着,他们选择RAFT试剂,通过反应条件的筛选,最终实现了大环单体4的可控自由基开环聚合。 动力学研究显示分子量和转化率呈线性关系,并且分散度Ð 始终维持在1.2以下,进一步验证该反应为可控自由基聚合反应。接着,他们通过核磁共振(NMR)和基质辅助激光解吸-飞行时间质谱仪(MALDI-TOF)对聚合产物P-4进行表征,进一步确认了聚合物的分子结构。由于该聚合反应具有可控性,同时聚合物链端保持基本当量的链转移试剂,他们进一步利用该聚合反应合成两嵌段的共聚物。首先,大环单体5发生开环聚合反应得到大分子引发剂P-5 (Mn = 7.5 Kg/mol, Ð = 1.14),随后和大环单体4反应,聚合物分子量Mn进一步增加,同时分散度维持较小值 (Mn = 10.8 Kg/mol, Ð = 1.21)。此外,相对较大的大环单体6和7也能发生可控自由基开环聚合反应生成聚合物P-6 (Mn = 7.2 Kg/mol, Ð = 1.11)和P-7 (Mn = 8.3 Kg/mol, Ð = 1.09)。接着,P-6进一步和大环单体4聚合生成两嵌段共聚物P-6-b-P-4 (Mn = 12.8 Kg/mol, Ð = 1.26)。这是目前通过自由基开环反应实现两个大环单体可控共聚的首次报道,同时说明该类单体在合成主链功能性高分子材料方面具有潜在的应用价值。 由聚合物结构可以看到,这类大环单体在开环后可以在聚合物主链上引入可降解的酯基。因此,他们将大环单体4和丙烯酸甲酯共聚合成含有12%单体4片段的共聚物P10 (Mn = 10.2 Kg/mol, Ð = 1.17)。接着,他们进行降解实验,发现共聚物P10在甲醇钠的作用下可以很快地发生降解。聚合物分子量Mn在10秒时就已经明显下降,在10分钟时降解基本完成。该实验说明这类大环单体可以和烯基类单体发生共聚反应合成可降解的高分子材料,有望在仿生高分子材料的合成中得到应用。 总结 作者利用烯丙基-烷基砜参与的自由基串联反应,发展了一类新型的大环单体,并首次实现了这类大环单体的可控自由基开环聚合反应。他们通过RAFT聚合反应条件进一步实现了两个大环单体的可控共聚制备两嵌段共聚物以及将可降解的酯基引入聚合物主链合成可降解的高分子材料。该项研究工作发表在Journal of the American Chemical Society上,并被选为J. Am. Chem. Soc. 的封面文章。 该论文作者为:Hanchu Huang, Bohan Sun, Yingzi Huang and Jia Niu 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Radical Cascade-Triggered Controlled Ring-Opening Polymerization of Macrocyclic Monomers J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 10402, DOI: 10.1021/jacs.8b05365 牛嘉博士简介 牛嘉博士毕业于清华大学化学系,2008年在张希院士的指导下获学士和硕士学位,2014年博士毕业于哈佛大学化学系,导师David R. Liu;博士毕业后在加州大学圣塔芭芭拉分校(UCSB)Craig Hawker和Tom Soh课题组从事博士后研究;2017年7月至今任美国波士顿学院(Boston College)助理教授。目前,牛嘉博士研究组研究领域包括发展新颖高分子合成方法、仿生高分子材料的合成和生物活性表征以及非天然核酸高分子的定向进化;相关领域发表SCI论文十余篇,包括以第一作者或通讯作者发表在Nature Chemistry (2篇)、J. Am. Chem. Soc.、ACS Macro Letter、Analytical Chemistry、Langmuir 等;研究成果曾得到Nature Chemistry、Nature Biotechnology、C&EN、Phys.org、《科技日报》《高分子科学前沿》等专题报道。牛嘉课题组长期招收有机化学、高分子、化学生物学等背景的博士生及博士后。 http://www.x-mol.com/university/faculty/50063

来源: X-MOL 2018-11-17

钌催化苯胺衍生物的选择性氟烷基化

在当今医药和材料领域,含氟化合物以其独特而优异的性质得到广泛的应用。芳香胺作为此类化合物中普遍存在的结构单元,如何向其中高效且专一地引入含氟官能团,对新药开发,药物修饰及材料改性有着尤为重要的研究意义。含氟官能团的来源和位点选择性官能团化是研究中的两个重要方向。近年来,氟烷基化试剂开发及应用方面的大量突破性进展相继报道,但芳香环位点选择性氟烷基化的研究成果却相对较少。 最近,兰州大学的梁永民(点击查看介绍)课题组报道了嘧啶基辅助下钌催化苯胺衍生物的位点选择性二氟烷基化。该方法利用钌(II)催化的远程碳-氢键活化策略,合成了一系列间位和对位二氟烷基取代的苯胺衍生物,为苯胺衍生物的氟烷基化提供了一条新的途径(图1)。 图1. 钌催化苯胺衍生物的位点选择性氟烷基化 作者在反应条件的优化过程中发现,羧酸修饰的钌催化剂Ru(O2Mes)2(p-cymene) 对反应收率的提升以及位点选择专一性具有显著效果。在后续的底物拓展中他们发现,该反应对一系列间位取代和邻位、间位双取代的苯胺衍生物都有很好的兼容性。值得注意的是,在邻位有取代基时,该反应生成单一的间位氟烷基化产物(图2)。 图2. 底物适用范围的考察 为了进一步探索反应结果产生的机理,作者进行了氢/氘交换实验、自由基钟实验、控制实验等一系列机理验证实验,并配合理论计算,提出了可能的反应机理。实验及计算结果表明,反应中可能存在两种钌杂环中间体,而且两种中间体通过自由基加成生成最终产物的过程中,对位产物都有相对较低的能垒和中间体能量。该计算结果解释了反应位点的选择性(图3)。 图3. 理论计算结果总结及可能的反应机理 该反应中使用的含氟试剂廉价易得,并且底物苯胺基嘧啶本身亦是抗肿瘤药物的结构单元(如伊马替尼等),故此方法有望应用于抗肿瘤药物的修饰及开发中。实验与计算机理研究结果进一步为该远程碳-氢键活化策略提供了理论依据。相关成果近期发表在Chem. Commun.上,兰州大学的王新刚博士为该论文的第一作者,梁永民教授为通讯作者。 该论文作者为:Xin-Gang Wang, Yuke Li, Lu-Lu Zhang, Bo-Sheng Zhang, Qiang Wang, Jun-Wei Ma and Yong-Min Liang 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Ruthenium(II)-catalyzed selective C–H difluoroalkylation of aniline derivatives with pyrimidyl auxiliaries Chem. Commun., 2018, 54, 9541, DOI: 10.1039/c8cc05067h 导师介绍 梁永民 http://www.x-mol.com/university/faculty/11190

来源: X-MOL 2018-11-17

科研绘图•学术图像专题培训:从基础到专业,提升论文档次!

随着科研水平的不断提高,科研成果的展示方式也越来越多样化,在发表论文时,搭配清晰明了、精美大方的图片,将大幅提高论文审稿通过率。为了能让大家更好的掌握科研绘图的相关技能,国内最大的学术设计企业——北京中科幻彩动漫科技有限公司,将于11月29日-30日在大连•中国科学院大连化学物理研究所,12月8日-9日在合肥•中国科学技术大学举办主题“科研绘图‖学术图像”专题培训会。 2018年11月29-30日 大连•中国科学院大连化学物理研究所 12月8日-9日 合肥•中国科学技术大学 培训团队 国内最大的学术视觉设计服务商 Science/Nature封面金牌设计师主讲 中科院化学所博士设计团队 封面插图设计作品千余幅 封面中稿率98% 更多作品展示请登陆:http://www.zhongkehuancai.com/col.jsp?id=103 培训课程 高品质教材免费赠送 学员作品 咨询助教 有任何问题可加培训助教微信好友进行咨询。 微信:17611633292 QQ:3010463275 常见问题 Q:我是零基础学员,两天的时间也能学会吗? A:我们的课程将从下载安装软件一直到学习绘制论文配图全程手把手教学,保证零基础学员也能跟得上、学得会,主讲+助教的模式让现场学习节奏循序渐进,确保每位学员都能够充分吸收课程精华。 Q:每场培训有多少学员呀?不会是那种人山人海的大课吧? A:为保证教学质量,也为学员营造舒适的学习环境,我们每场培训都会将招生人数限制在50人以内,以保证良好的课堂秩序,同时安排助教协助学员进行软件安装、现场答疑、课堂辅助教学等。 Q:我是慢热型的学生,接受新知识慢,一次学不够怎么办? A:我们每个月都会在全国不同城市安排多场次培训,老学员可以免费复听,一次报名终身免费复学,只要你学不够,我们就一直教下去~ Q:可以开具发票进行报销吗? A:当然可以!我们将为学员开具正规发票,并可以根据学员报销需求提供培训邀请函、项目明细清单、会议注册表等材料,并在培训当天将发票和报销材料发放给学员。 Q:培训提供食宿吗? A:我们为学员提供两日培训的午餐,住宿需要学员自费,我们会在报名确认邮件中发送周边酒店信息,方便学员选择和预定。 往期培训集锦

来源: X-MOL 2018-11-16

表面活性剂助力单原子钴催化剂 | 纽约州立布法罗大学武刚课题组Energy Environ. Sci.

质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于具有能量密度高、工作温度低和零碳排放等优点,被认为是一种清洁能源,因此有望广泛应用于电动汽车、个人电子产品和分散式家用电站等其他领域。为了实现PEMFC的大规模商业化应用,人们迫切需要开发低成本且高性能的阴极催化剂用于催化缓慢的氧还原反应(ORR)。在所研究的不含铂族金属(PGM-free)的催化剂中,Fe-N-C催化剂表现出优异的活性。然而,Fe基催化剂存在严重的稳定性问题,可能的原因之一是受到Fe和H2O2反应(Fenton反应)所产生的羟基和氢过氧自由基物种的侵袭,从而导致Fe-N-C催化剂以及PEMFC中电极和膜内有机离聚物的降解。因此,Co基催化剂成为PGM-free和Fe-free催化剂的理想候选者之一。但是与Fe-N-C催化剂相比,目前的Co-N-C催化剂在酸性体系下的ORR活性和H2O2选择性都要低得多。为了进一步增强活性,科学家尝试简单地增加前驱体中的Co含量,但是高温热解过程中无法避免单原子活性位点的团聚生成纳米颗粒。因此,如何有效地提高活性位点密度是目前Co催化剂迫切需要解决的难题。 图1. 表面活性剂辅助合成富含高密度CoN4活性位点的Co基催化剂。 近日,纽约州立大学布法罗分校(UB)的武刚(点击查看介绍)课题组在Energy & Environmental Science 杂志上发表文章,报道了一种创新的表面活性剂辅助MOF限域碳化的方法来制备核-壳结构的Co-N-C催化剂,该方法显著增加了CoN4活性位点的密度,从而实现了Co基催化剂在酸性条件下的ORR活性新突破。该研究由美国布法罗大学的武刚教授、布鲁克海文国家实验室的苏东博士、橡树岭国家实验的室David Cullen和Karren More博士、匹兹堡大学的王国锋教授、卡耐基梅隆大学的Shawn Litster教授和阿贡国家实验室的Debbie Myers 博士共同合作完成,论文的第一作者为武刚课题组的博士生何杨华。 图2. 常规的Co-ZIF-8前驱体(A)、Co-ZIF-8@F127前驱体(B)、煅烧后的Co-N-C催化剂(C)和煅烧后的Co-N-C@F127催化剂的相关电镜图和元素分布图。 金属有机框架(MOF)是金属和有机配体通过化学键配位形成的材料,具有比表面积大、共价键和配位键的特点,成为多个领域中最具潜力的功能材料之一。但是此类材料在热解过程中存在着结构形变和金属物种团聚的问题,从而导致催化活性位点的减少、材料的多孔性降低和稳定性快速衰减的问题。为了解决这些问题,一个较好的方案是选择合适的材料来限定、稳定具有高表面能的金属物种。该课题组的设计灵感来自于溶液相中表面活性剂和纳米晶体颗粒之间的强相互作用(图1)。在反应过程中,Zn2+/Co2+离子和2-甲基咪唑配体的有机金属反应驱动形成了Co掺杂的ZIF-8纳米晶体。由于Co-ZIF-8多面体表面具有丰富的Zn2+和Co2+位点,因此可以很容易地与表面活性剂的亲水基团配位,这种配位效应可以减缓晶体生长速率并控制Co-ZIF-8晶体的晶体尺寸和形态,最终得到核壳结构的前驱体。在随后的热解过程中,表面活性剂层首先分解形成碳壳。随着温度的升高,Co-ZIF-8多面体开始碳化。Co-ZIF-8和表明活性剂之间存在的强界面相互作用引起显著的限域效应,从而避免Co-ZIF-8多面体在高温下内部微孔碳结构的坍塌和相邻Co单原子位点的团聚。在所研究的表面活性剂中,F127嵌段共聚物(PEO100-PPO65-PEO100)表现出最佳性能。与其他合成路线相比,这种新的活性剂限域策略使具有核-壳结构的Co-N-C@F127活性催化剂具有更丰富的微孔结构和更高密度的CoN4活性位点。 图3. 同步辐射XAFS测试结果和球差电极对原子分散Co的证明。 从HR-TEM和HAADF-STEM图像(图2)可以看出,Co-N-C@F127表现出典型的核-壳结构,其中核心来自碳化后Co掺杂的ZIF-8纳米晶体,石墨化的碳壳来自碳化后的表面活性剂F127层。先进的电子显微镜和X射线吸收精细结构(XAFS)测试显示了CoN4的原子分散,结合其他表征手段(EELS、XPS、ICP-AES、XRF等)均表明使用表面活性剂F127合成的催化剂比没有表面活性剂或使用其他表面活性剂合成的催化剂具有至少两倍的CoN4活性位点密度(图3)。另外,根据孔结构分析结果来看,加了表面活性剂的前驱体与原始Co-ZIF-8前驱体的BET比表面积和孔体积都比较相似,但是经过高温煅烧后,Co-N-C@F127催化剂的BET比表面积和总孔体积远远高于常规的Co-N-C催化剂,该结果表明在没有F127保护的情况下,Co-ZIF-8的直接碳化很有可能导致ZIF-8内的微孔阻塞和坍塌。根据其他文献的报道,M-N-C催化剂中的ORR活性位点可能位于碳相微孔的内部或周围。因此,Co-N-C@F127催化剂中微孔的丰富度有利于提高活动位点的密度。 图4. Co-N-C@F127催化剂在酸性条件下表现出优异的ORR活性、四电子选择性和良好的稳定性。 作者在氧气饱和的0.5 M硫酸溶液中评估催化剂的氧还原活性和四电子选择性(过氧化氢产率)(图4)。结果表明,Co-N-C@F127催化剂在酸性电解质中表现出显著增强的ORR活性,其半波电位(E1/2)为0.84 V(相对于RHE)。据悉,它的ORR活性超过了任何先前报道的无Pt和无Fe催化剂的值,并且与Fe-N-C催化剂的活性相当。此外,Co-N-C@F127催化剂在ORR过程中几乎不生成过氧化氢,表明该催化剂主要是四电子还原途径。电位循环(0.6-1.0 V,50mV•s-1)和恒定电位(0.7和0.85 V,100小时)等相关测试均显示Co-N-C@F127催化剂具有优异的稳定性。作者对经过长期稳定性试验后的Co-N-C@F127催化剂进行STEM表征,结果显示虽然该催化剂的颗粒在表面变得粗糙,但仍然能够保持碳颗粒原始的形态和结构。这种结构稳定性归因于石墨化碳层的保护作用,此碳层结构能够有效防止外部电解质酸性环境对活性位点的腐蚀和氧化。 图5. Co-N-C@F127在燃料电池中的实际应用。 为了检验Co-N-C@F127催化剂作为PEMFCs中阴极实际应用的有效性,该催化剂被掺入膜-电极组件(MEA)中进行测试(图5)。实验结果表明,Co-N-C@F127在H2-O2和H2-air燃料电池中均表现出良好的活性和持久性。在100%湿度下记录的极化曲线表明,该催化剂在低电位下仍然存在严重的水淹问题,因此在未来的工作中,该催化剂的电极结构仍需要进一步促进离聚物分散和传质,从而减轻燃料电池电极中的水淹问题。 图6. DFT的理论计算验证CoN2+2催化四电子ORR的途径。 另外,该课题组还理论上评估Co-N-C和Co-N-C@F127催化剂中CoN4位点的ORR活性和选择性。利用第一性原理DFT计算结合XANES的实验结果,他们研究了ORR过程中两种催化剂可能的CoNxCy活性位点上的吸附能、自由能演变和O-O键断裂的活化能。计算结果阐明了Co-N-C@F127催化剂具有更多的CoN2+2活性位点结构而不是传统的CoN4结构,这种CoN2+2结构与FeN4一样能够有效地通过四个电子途径催化ORR(图6)。 综上所述,该工作提出一种有效的表面活性剂辅助限制热解的策略,能够控制合成的Co基催化剂具有更高密度原子分散的CoN4位点,并且该催化剂在用于PEMFCs的酸性介质中表现出显著增强的ORR催化活性。这种限域策略对高性能Co-N-C催化剂在PEMFC应用中的探索提供了更深刻的理解,并为设计先进的PGM-free和Fe-free催化剂开辟了新的途径。 该论文作者为:Yanghua He, Sooyeon Hwang, David A. Cullen, M. Aman Uddin, Lisa Langhorst, Boyang Li, Stavros Karakalos, A. Jeremy Kropf, Evan C. Wegener, Joshua Sokolowski, Mengjie Chen, Debbie Myers, Dong Su, Karren L. More, Guofeng Wang, Shawn Litster, Gang Wu 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Highly active atomically dispersed CoN4 fuel cell cathode catalysts derived from surfactant-assisted MOFs: carbon-shell confinement strategy Energy Environ. Sci., 2018, DOI: 10.1039/C8EE02694G 武刚教授简介 武刚教授长期致力于电化学能源和燃料电池催化剂的研究,目前任职于纽约州立大学布法罗分校(University at Buffalo, The State University of New York, i.e. SUNY-Buffalo)化学与生物工程系;于2004年在哈尔滨工业大学电化学工程专业获得博士学位,之后在清华大学(2004-2006)、美国南卡罗莱纳大学(2006-2008)、美国能源部洛斯阿拉莫斯国家实验室(2008-2010)从事博士后研究工作;2010年晋升为该国家实验室的永久研究员(staff scientist);在洛斯阿拉莫斯国家实验室的燃料电池中心工作了7年,领导和参与了多项重大的课题。该中心是世界上最先进的燃料电池研究基地,他发展的非贵金属催化剂广泛认为是燃料电池催化剂研究的重大突破,使昂贵的铂金催化剂被廉价的材料所取代具有可能性。他以第一作者于2011年在《科学》杂志上报道该工作,并受到广泛的关注,目前引用已超过2500次。2014年秋天,他加入布法罗大学的化学与生物工程系任助理教授 (Tenure-track assistant professor),开始独立的学术生涯。该校的化学工程专业在美国享有盛誉,有四个美国工程院院士(排名为36)。自2014年,他获得美国能源部和国家自然基金资助超过四百万美元 (>$ 4M)。基于杰出的贡献,2018年他提前两年晋升为该校的终身教授(Tenured associate professor)。他的研究还广泛涉及到目前的学术研究热点,包括可再生能源的开发和利用、电化学能源转化和存储以及光电催化和先进材料的研究;已经在国际学术期刊发表研究论文190多篇,包括Science、Nature Catalysis、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Acc. Chem. Res.、ACS Nano、Nano Lett.、Nano Today、Adv. Energy Mater.和Nano Energy;公开发表专利6项,参编学术著作9部,工作引用超过15000次,h-Index为58;长期为国际著名期刊审稿超过1000次,包括Science、Nature、Nature Energy、Nature Nano、Nature Catalysis、J. Am. Chem. Soc.、Angew Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ Sci.等 武刚 http://www.x-mol.com/university/faculty/49567 课题组主页 www.cbe.buffalo.edu/wu

来源: X-MOL 2018-11-16
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