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Nat. Commun.:高能量密度Li-S电池取得新进展

伴随着便携式通讯工具、电子设备和动力汽车等在人们日常生活中的需求持续攀升,具有高理论能量密度、低成本和环境友好等优点的锂硫电池被视为极具开发潜力的下一代二次电池系统之一。近年来,利用客体材料对硫进行负载以提Li-S电池正极的活性物质利用率和循环寿命推动了Li-S电池研究的迅速发展。目前所报道的Li-S电池正极单位面积的载硫量大多低于3.5 mg cm-2,硫的百分含量普遍低于70 wt%,尚不能满足实际应用对Li-S电池的能量密度需求。在过去两年中,研究者们致力于开发高硫负载的硫正极来提升Li-S电池的面积容量。然而,使用高硫负载的硫正极的Li-S电池的性能通常会发生迅速衰减。同时,现有的高硫负载的硫正极在体积容量方面仍处于较低水平。因此,高硫负载的硫正极的设计开发面临着两大难题:(1)低倍率和循环稳定性,(2)高面积容量和低体积容量的不匹配。


有鉴于此,受到老式相薄的紧密堆积结构启发,厦门大学萨本栋微米纳米科学技术研究院方晓亮点击查看介绍课题组和厦门大学化学化工学院郑南峰点击查看介绍课题组合作在合作研究中提出了一种新型二维“蛋黄-壳”结构(图1),即将石墨烯(G)包裹于中空多孔碳纳米片的内部腔体中(简称G@HMCN),来构建不使用金属集流体和粘结剂的自支撑型锂硫正极(图2)。

图1. G@HMCN的合成示意图。图片来源:Nat. Commun.


由于具有高比表面积和孔容、丰富的N原子掺杂和良好的分散性,G@HMCN能够制备载硫量高达80.5 wt%的碳硫复合物(简称G@HMCN/S)。通过简单的真空抽滤法,G@HMCN/S和商品化的石墨烯可以共组装形成自支撑、柔性且紧密堆积的复合薄膜(简称G@HMCN/S-G)(图3)。

图2. G@HMCN的表征。图片来源:Nat. Commun.


图3. G@HMCN/S-G的合成和表征。图片来源:Nat. Commun.


该复合膜的载硫量为73 wt%,面积载硫量可达5~10 mg cm-2。受益于独特的紧密堆积结构,面积载硫量为5 mg cm-2的G@HMCN/S-G作为Li-S电池正极,在5 C (1 C=1675 mA g-1)倍率下充放电的可逆容量高达524 mAh g-1;在1 C倍率下500次循环后可逆容量仍可保持719 mAh g-1(图4);可以兼顾高面积容量(5.7 mAh cm-2)与高体积容量(1330 mAh cm-3)。更为突出的是,面积载硫量为10 mg cm-2的G@HMCN/S-G的面积容量与体积容量分别可达11.4 mAh cm-2和1329 mAh cm-3(图5)。

图4. G@HMCN/S-G的电化学性能。图片来源:Nat. Commun.


图5. G@HMCN/S-G的体积容量和面积容量。图片来源:Nat. Commun.


G@HMCN/S-G优异的电化学性能归因于以下几点:

1)高比表面多孔的G@HMCN可以容纳大量的活性物质硫;

2)掺杂在G@HMCN中的N原子可以抑制可溶性多硫化物的溶解与穿梭;

3)高度可分散的G@HMCN/S更易于构建均匀硫分布的高硫负载正极,从而导致高的硫利用率;

4)与常规的碳/硫颗粒相比,二维的蛋黄-壳结构可以最大化节省空间,可提供更高的堆积密度,紧密堆积结构可以减少传质距离,提高倍率性能。


该研究工作不仅为发展高能量密度锂硫电池提供了新的机遇,同时也衍生了一类新型的二维碳纳米材料,有望应用于其它众多研究领域,如超级电容器、异相催化和电催化、柔性储能器件。


厦门大学萨本栋微米纳米科学技术研究院方晓亮课题组和厦门大学化学化工学院郑南峰课题组近年来在提升锂硫电池的能量密度方面取得了一系列重要的合作研究成果:制备N-掺杂型中空多孔碳碗提升Li-S电池的体积能量密度(Adv. Energy Mater., 2016, 6, 1502539),设计三维分级结构碳材料构建高硫负载的Li-S电池(Adv. Funct. Mater., 2016, 26, 8952-8959)。系列研究结果有力推动了锂硫电池性能的大幅提升。


该研究工作得到了国家自然科学基金委、固体表面物理化学国家重点实验室、能源材料化学协同创新中心和福建省纳米制备技术工程中心的支持。


该论文作者为: Fei Pei, Lele Lin, Daohui Ou, Zongming Zheng, Shiguang Mo, Xiaoliang Fang* & Nanfeng Zheng*

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Self-supporting sulfur cathodes enabled by two-dimensional carbon yolk-shell nanosheets for high-energy-density Li-S batteries.

Nat. Commun., 2017, 8, 482, DOI: 10.1038/s41467-017-00575-8


导师介绍

方晓亮

http://www.x-mol.com/university/faculty/31101  

郑南峰

http://www.x-mol.com/university/faculty/14044      

课题组主页

http://121.192.177.81:90/nfzheng/index.asp


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