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高性能、低成本、三维有机小分子空穴传输材料用于高效钙钛矿太阳能电池

近几年,基于有机-无机卤化物的钙钛矿太阳能电池引起世界各国科学家的广泛关注,其光电转化效率在过去短短的5年时间里已经提高到22%,表现出巨大的商业化应用前景。空穴传输材料作为钙钛矿太阳能电池的重要组成部分之一,对钙钛矿太阳能电池的效率、稳定性以及大规模生产的成本具有至关重要的影响。


目前,常用的空穴传输材料可以分为三类:无机材料、聚合物和小分子材料。无机空穴传输材料具有较高的空穴迁移率,但由于不适合溶液加工,使用时受到一定的限制。聚合物空穴传输材料也具有一些缺点,例如溶解性差、纯化过程复杂、分子量不确定等等。有机小分子空穴传输材料由于具有良好的溶液加工性和确定的分子量,而且可以通过化学修饰来调控其光电性能,比如带隙、能级、空穴迁移率以及导电性等受到广泛的推崇。因此,开发高效、廉价的新型有机小分子空穴传输材料是钙钛矿型太阳能电池商业化的必经之路。


近日,瑞典皇家理工学院孙立成教授和徐勃博士,在小分子有机空穴传输材料方面取得一系列突破,相关研究结果分别发表在ChemEnergy & Environmental Science Nano Energy 等期刊上。


目前应用最广泛的小分子有机空穴传输材料是2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(Spiro-OMeTAD),然而其核壳结构9,9'-螺二芴的合成步骤复杂、反应条件苛刻。因此寻找低成本的三维螺环核壳结构取代9,9'-螺二芴至关重要。2016年,孙立成教授和徐勃博士等首次报道了以螺[芴-9,9-氧杂蒽]为核壳结构的有机小分子空穴传输材料,并命名为X59和X60。该材料成功应用于钙钛矿太阳能电池和固态染料敏化太阳能电池,并分别取得了19.8%和7.3%的光电转化效率。更重要的是,该三维核壳结构四溴螺[芴-9,9-氧杂蒽]可由对溴间苯二酚和二溴芴酮一锅法制备,反应条件温和、易纯化,且成本远远低于9,9'-螺二芴。2017年,他们进一步报道了第二代螺[芴-9,9-氧杂蒽]类有机小分子空穴传输材料,并命名为X55。该材料在钙钛矿太阳能电池中取得了20.8%的光电转化效率,在同等条件下,其光电性能要远远高出Spiro-OMeTAD的光电转化效率(18.8%)。相比于Spiro-OMeTAD和第一代螺[芴-9,9-氧杂蒽]类有机小分子空穴传输材料X59和X60,X55有着更明显的优势。


1. X55具有更高的玻璃转化温度Tg 和分解温度Td,表现出更好的热稳定性;


2. X55具有更高的空穴迁移率和导电率,高达6.81×10-4cm2•V-1•s-1和8.43×10-4 S•cm-1


3. 相比于Spiro-OMeTAD,X55具有更深的HOMO,有利于获得更高的光电压;


4. X55具有更好的成膜性,属于无针孔(Pinhole-free)类空穴传输材料,避免了潮湿空气与电极、钙钛矿的接触,具有更好的稳定性;


5. X55具有更高的光电转化效率和良好的器件稳定性;


6. X55具有更好的疏水性,有利于器件的长期稳定;


这种有机小分子空穴传输材料不仅合成简单、成本低,而且其各方面的光电物理性能都要优于Sprio-OMeTAD,为今后钙钛矿太阳能电池的工业化发展带来了希望。同时,该材料也有望应用于各种有机电子器件,例如固态量子点太阳能电池、有机电致发光器件、有机场效应晶体管器件等。这一成果近期发表在Cell旗下子刊Chem 上。


该论文作者为:Bo Xu, Jinbao Zhang, Yong Hua, Peng Liu, Linqin Wang, Changqing Ruan, Yuanyuan Li, Gerrit Boschloo, Erik M.J. Johansson, Lars Kloo, Anders Hagfeldt, Alex K.-Y. Jen, Licheng Sun

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Tailor-Making Low-Cost Spiro[fluorene-9,9′-xanthene]-Based 3D Oligomers for Perovskite Solar Cells

Chem, 2017, DOI: 10.1016/j.chempr.2017.03.011


徐勃博士简介


徐勃,2015年10月于瑞典皇家理工学院分子器件中心孙立成教授课题组获得博士学位,2016年赴美国华盛顿大学(西雅图)材料科学与工程系从事博士后研究,2017年6月起在瑞典乌普萨拉大学物理化学系任职研究员;主要研究兴趣为有机电子材料与器件,其中包括全固态染料敏化太阳能电池、钙钛矿太阳能电池和有机小分子/聚合物太阳能电池;迄今为止,已在ChemJ. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.Energy Environ. Sci.Adv. Mater.Adv. Energy Mater.ACS NanoNano EnergyChem. Sci. 等期刊发表学术论文37篇,其中第一作者(含共同一作)和通讯作者论文19篇,IF大于12的12篇,6篇论文入选ESI“高被引论文”;此外,一项欧洲专利和一项中国专利正在授权中;论文共被引用超过1200次,H指数为20。


孙立成教授简介


孙立成,瑞典皇家工程院院士,中组部“千人计划”首批入选者、国家特聘专家,大连理工大学-瑞典皇家工学院分子器件联合研究中心主任。分别于1984年、1987年、1990年获大连理工大学学士、硕士、博士学位;1990至1992年在北京中科院原感光化学研究所担任助理研究员,1992至1993年在原德国马普辐射化学研究所从事博士后研究,1993至1995年在德国柏林自由大学担任洪堡访问学者,1995至1999年在瑞典皇家工学院任职助理教授,1999至2004年在瑞典斯德哥尔摩大学担任副教授,2004年10月受聘瑞典皇家工学院分子器件首席教授。孙立成教授的研究方向涉及可再生能源与环境(物理、化学及纳米材料等学科交叉领域),在分子水平太阳能转换如人工光合作用、生物光体系II(催化水氧化)及氢化酶活性中心(催化质子还原)化学模拟、染料敏化太阳能电池、钙钛矿太阳能电池等领域发表SCI论文和专利500余篇,国际大会邀请报告100余次;论文总引用次数26000多次,H-index为78(Web of Science)。孙立成教授2014年入选Thomson Reuters全球高被引科学家,现担任德国Wiley期刊ChemSusChem 编委会主席、Journal of Energy Chemistry 副主编、《中国科学-化学》编委;获得瑞典Ulla och Stig Holmquist 2013年度科学奖、2014年度Arrhenius Medal和2016年度瑞典皇家科学院沃尔玛克奖(Wallmark Prize),2017年当选瑞典皇家工程院院士。


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