机械互锁的索烃分子用于高性能忆阻器

在信息爆炸和人工智能蓬勃发展的时代，忆阻器作为有记忆功能的非线性电阻，有望用于构筑高密度、低功耗的存储元件，同时用于搭建人工神经网络。“导电细丝机理”是目前忆阻器最常用的实现方式，通常采用金属氧化物/有机薄膜作为阻变层，这种器件在阻态切换过程中对阻变层的结构产生破坏，工作电压较大，不利于器件的稳定性。

近些年来，机械互锁的超分子结构由于其多稳态特性，被认为有潜力实现分子尺度下的高性能忆阻器。利用机械互锁基元的分子尺度微观运动调节其阻值，从而实现无破坏性、稳定、集成度更高的忆阻器。近些年来，利用超分子构筑的单分子结已经可以实现简单的阻值切换功能，但是在固态分子结中依然很难实现稳定的信息存储。近日，清华大学的李远副教授（点击查看介绍）成功构建了基于索烃的分子忆阻器，在2 nm尺度的分子结中能够同时实现开关和整流的功能。

该工作基于机械互锁的索烃分子在氧化还原过程中存在多个稳定的构象，这种独特的性质可以用于稳定电荷注入分子结的过程，从而实现分子结阻态的稳定切换。金上形成的磺酸自组装单分子膜可以用于静电吸附带电索烃分子，使用“软接触”的液态镓铟合金作为顶电极，构筑尺度2 nm左右的分子结。

在电学测试中，在5 V的电压区间内，该分子结的电流-电压曲线表现出明显的回滞现象。分子结的电阻分为高、低两种态，阻值相差超过2个数量级，可以稳定持续超过500秒，循环切换超过1000次，证实了该分子忆阻器的非易失性。

分子结阻态切换的机理被认为是施加电压时，电子连续注入索烃分子中使其发生还原，还原态的索烃分子提升了电荷注入的势垒，使分子结进入高阻态，当分子再次氧化为阳离子时，分子结回到低阻态，从而实现电信号的存储。该分子结同时具备整流特性，源于分子在电极之间的不对称耦合，导致在正偏压下，电荷传输采用低效的隧穿机制，负偏压下电荷传输采用高效的“跳跃”机制。

综上，该工作首次将机械互锁分子集成到固态器件中，能够实现稳定的忆阻和整流功能，为设计高性能和高密度的忆阻器阵列提供了一种新策略。该成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的通讯作者是清华大学化学系李远副教授，第一作者是清华大学的博士研究生谢宇和博士后王彩云。

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Supramolecular Memristor Based on Bistable [2]Catenanes: Toward High-Density and Non-Volatile Memory Devices

Yu Xie, Cai-Yun Wang, Ningyue Chen, Zhou Cao, Guangcheng Wu, Bangchen Yin, Yuan Li

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202309605

导师介绍

李远

https://www.x-mol.com/university/faculty/367733