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光驱动纳米马达热泳行为调控新策略

微纳米马达(Micro/nanomotor),即微纳米机器人,是一种新型的微纳执行器件,能在微观上将各种外部能量转化为动能并实现自主可控运动,在药物递送和精准治疗等领域具有广泛的应用前景。近年来,研究人员已开发出多种驱动形式的微纳米马达,如化学燃料、电场、磁场、超声和光控等。其中,基于光热控制的热泳马达因其优越的生物相容性而受到广泛关注。典型的热泳马达通过光热作用产生显著的温度梯度,从而克服液体介质的粘滞而发生运动。然而,大多数研究主要关注光热转换过程,而对于热泳过程——将热能转化为运动的过程——尚鲜有相关研究。

图1. 热泳马达的运动。(a)热泳马达测试装置示意图;(b)热泳马达的温度梯度分布;(c-f)不同高分子修饰热泳马达的运动轨迹图。


针对上述问题,香港大学化学系唐晋尧教授(点击查看介绍)团队通过对合成纳米颗粒进行表面修饰,开发了一系列热泳驱动的纳米马达,在近红外光照射下,该马达能够实现高效的光热转换与可控运动。进一步的研究表明,该马达的运动速度与高分子层厚度紧密相关,在适中厚度下表现出最佳运动速度。

图2. 热泳马达运动速度与高分子层厚度的关系。(a)热泳马达水合层中的滑移边界示意图;(b-d)不同高分子修饰热泳马达的速度与光照强度的关系。


此外,热泳纳米马达不仅可以表现正常热泳行为,即沿着温度梯度方向运动;在修饰特定高分子后,该马达甚至可以从冷端向热端运动,表现出反常热泳行为。通常情况下,纳米马达在系统熵的作用下会沿着温度梯度方向从热端向冷端运动,但逆温度梯度的反常热泳运动非常罕见。该研究也是首次在活性纳米马达上实现了这一反常热泳行为。

图3. 热泳马达表面高分子层与溶剂分子混合焓的测量。(a)等温滴定量热示意图;(b,c)不同高分子与溶液分子的混合焓。


作者进一步提出表面过剩焓理论以解释上述反常热泳现象。当纳米马达表面高分子与溶液分子的混合焓为正时,马达会克服温度梯度的影响,从冷端向热端运动;反之则沿着温度梯度方向运动。通过测量高分子与溶液混合焓以及分子动力学模拟,进一步验证了上述机制。最后,研究人员提出了一种改善热泳行为的通用策略:引入高密度表面电荷和正的表面过剩焓,以显著提高热泳运动行为。这为开发热泳动纳米马达提供了新思路,并为其在生物医学等领域的应用奠定了坚实的基础。


这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上,香港大学化学系黄亚鑫博士,吴昌进博士和戴佳博士是该论文的第一作者,唐晋尧教授为该论文通讯作者。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Tunable Self-Thermophoretic Nanomotors with Polymeric Coating

Yaxin Huang, Changjin Wu, Jia Dai, Biyuan Liu, Xiang Cheng, Xiaofeng Li, Yingnan Cao, Jingyuan Chen, Zhigang Li, and Jinyao Tang*

J. Am. Chem. Soc.2023, DOI: 10.1021/jacs.3c06322


研究团队简介

唐晋尧教授2003年本科毕业于中国科技大学,2008年在美国哥伦比亚大学获得博士学位。在美国加州大学伯克利分校从事博士后研究后,于2012年加入香港大学化学系,现任副教授。唐晋尧教授课题组主要从事活性软物质体系研究,包括微纳米机器人,光化学驱动和物质表面电动力学发展,相关成果发表在Science, Nature, Nature Nano., Adv. Mater., Nano Lett., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc.等国际一流期刊上,并获得香港杰出青年学者奖、研资局研究学者奖,裘槎优秀科研者奖等奖项。


https://www.x-mol.com/university/faculty/84373 


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