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香港城市大学曾志远教授课题组近年来重要工作概览

曾志远,香港城市大学助理教授,博士生导师。2006年、2008年和2013年分别在中南大学、浙江大学和新加坡南洋理工大学获得材料学的学士、硕士和博士学位。2013-2017在美国劳伦斯伯克利国家实验室从事博士后科学研究。2017-2019在美国应用材料公司硅谷总部从事半导体芯片的等离子体刻蚀工艺研发,历任工程师、高级工程师。2019年加入香港城市大学任助理教授,博士生导师,2023年加入城大海洋污染国家重点实验室成为固定研究人员。长期致力于锂离子电化学插层剥离技术、原位液相透射电镜技术、用于能源与环境等方面的研究。迄今为止共发表 127篇学术论文(84篇IF>10),其中以主通讯作者在Nature Protocols(2篇)、Nature Synthesis(1篇)、Matter(2篇)、Advanced Materials(2篇)、Angewandte Chemie International Edition(1篇)、Progress in Materials Science(1篇)等杂志发表9篇代表性论文,他引19822次,H 因子55 (google scholar)。2022、2020、2018年被科睿唯安(Clarivate Analytics)评为“高被引科学家”,2022、2021、2020年入选斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单(World's Top 2% Most-cited Scientists)。2018年曾获国家“高层次青年人才”,2015年曾任美国电化学协会旧金山分会秘书长。2022年分别获得Advanced Materials、Small 新兴研究者(Rising Star)称号。2021、2020年分别获Chemical Communications、Journal of Materials Chemistry A新锐科学家(Emerging Investigators)称号,现任Frontiers in Chemistry (IF: 5.545) 副主编,Energy & Environmental Materials (IF: 13.443)、《电化学》、Chinese Chemical Letters 等杂志的青年编委。

香港城市大学材料科学及工程学院曾志远教授(前排右一)及他的研究团队


本文选取曾教授课题组主页(https://www.zeng-lab.com/  )列出的四篇杰出作品来简要介绍曾教授近些年的重要工作。


(一)锂离子(Li+)电化学插层剥离法制备11种二维材料


先介绍曾教授2022年发表的一篇Nature ProtocolsNat. Protoc.202217, 358-377)。该文报道了一种成熟、高效且产率高的二维过渡金属硫族化物(2D TMDs)纳米片的制备方法,即锂离子电化学插层剥离法,主要包括两步(如图1):第一步,精准插层一定数量的锂离子到层状TMDs的层与层之间;第二步将锂插层的TMDs化合物放在水中,超声震荡,从而得到大量单层的TMDs纳米片的水溶液。该方法可以生产11种二维材料,包括单层MoS2、WS2、TiS2、TaS2、ZrS2、石墨烯,和多层h-BN、NbSe2、WSe2、Sb2Se3Bi2Te3(如图2)。文章的亮点:(1)高产率:以MoS2、TaS2、TiS2为例,该方法制备所得的单层(TiS2为双层)产率分别为92%、93%、93%。(2)横向尺寸大:以MoS2为例,该制备方法所得单原子层MoS2的横向尺寸可达3 μm。(3)大规模量产:该方法可以进行单层二维纳米片的宏量制备,达到工业生产的量级。(4)可溶液加工、可打印:制备所得的二维纳米片能大量、均匀地分散在水溶液中,不需要添加表面活性剂,可作为墨水应用于打印技术。


图1. 锂离子电化学插层剥离法制备11种单层或多层TMDs纳米片示意图。


图2. 插层剥离TMDs产物的TEM, SAED, HRTEM, AFM, XPS, Raman, UV-Vis吸收光谱实验结果和溶液的照片。


(二)原位液相透射电镜技术可视化研究界面电化学反应(纳米尺度)


然后介绍2023年发表的Nature ProtocolsNat. Protoc., 202318, 555-578)。该文报道了一种制造原位液相透射电子显微镜(TEM)电化学芯片的可靠工艺,即光刻-组装工艺(如图3)。整个制造过程包括:衬底制备(步骤1-8)、第一次光刻(步骤9-17)、刻蚀(步骤18-31)、第二次光刻(步骤32-36)、金属沉积(步骤37-42)、将两个芯片结合在一起(步骤43-50)、引线键合(步骤51)、滴加电解液(步骤52)、密封(步骤53-55),以及将芯片安装在透射电镜样品杆上(步骤56-57)。这项技术开发的原位液相TEM电化学芯片具有比商业化的芯片更薄的SiNx成像窗口(35 nm)和液体层(150 nm),更薄的SiNx成像窗口和更薄的液体层确保本研究制造的液体芯片能够以比商业芯片具有更好的TEM空间分辨率。目前商用的电化学芯片的成像窗口最薄为50 nm,液体层一般为1000 nm。


制成这个内藏液体实验样本的新颖液体池后,便可把它放进透射电子显微镜之内,然后通过配备高时空分辨率相机的TEM操作系统,以高分辨率实时观察及记录液体样本在电极表面的动态电化学反应过程(如图4),从而实现在纳米尺度上实时观察和记录复杂的电化学反应(包括锂/钠金属的枝晶生长、固体电解质界面(SEI)的形成、电化学合金化和去合金化反应、锂化反应等)。为从根本上理解能源材料(如涉及锂离子电池、燃料电池、电解槽等)相关的电化学反应提供了有力的工具。


图3. 电化学液体芯片(E-cell)在制造过程中的演变示意图(示意图a-p中,左侧的为顶部芯片的示意图,右侧的为底部芯片的示意图)以及横截面演变示意图。


图4. 原位液相TEM原位观察(图a)和后原位表征(图b)示意图,包括锂枝晶生长、SEI膜形成、MoS2锂化反应、钠金属颗粒的生长等


(三)原位液相TEM用于氟化锂(LiF)纳米晶的动态生长和溶解行为解析


利用原位液相TEM技术,曾志远教授课题组实时观测到了二维氟化锂(LiF)纳米片在LiPF6/PC电解液中钛(Ti)正极上的动态沉积行为(Matter20225, 1235-1250),包括LiF晶体的形核、生长、融合、从电极剥离、脱落以及在电场作用下的移动等的过程(图5)。并通过选区电子衍射(SAED)首次证实原位生成的二维纳米片是LiF晶体,这表明了LiF纳米片具有变形能力和自愈能力。理论模拟表明LiF的形成过程中F有两个来源:电解液中PF6中的F能自发的转移到带正电的钛电极上,从而为LiF的形成提供F源;另外,PC容易在钛电极上氧化生成自由基PC+,该自由基能促进PF6-分解,进而产生F。这项研究为调节正极固体电解质界面膜(CEI)化学成分和氟化锂纳米晶的含量以提高电池性能和循环寿命提供了一种新的手段。


图5. LiF纳米片在电场作用下的沉积行为、形貌演变以及晶体结构表征。


(四)Li+插层剥离法制备的MoS2纳米片小分子功能化用于膜分离、离子筛分


随后,利用Li+电化学插层剥离的技术,曾志远教授课题组采用一步法制备共价功能化的MoS2纳米片用于膜的离子筛分(Adv. Mater., 202234, 2201416),通过优化电化学锂离子插层的数量,可以剥离出单层产率高达90%以上的MoS2纳米片,从而可以在亚纳米尺度上对MoS2进行表面修饰,通过在有机碘分子溶液中超声震荡插层锂原子的MoS2层状材料,可以大大缩短MoS2剥离后的共价功能化反应时间,从5天缩短到15分钟,然后通过真空抽滤制备得到MoS2-amide和MoS2-ethanol膜(如图6)。共价修饰的MoS2可以精细调控膜的层间距,从而得到出色的染料截留率和脱盐性能,所制备的MoS2-amide和MoS2-ethanol膜表现出了> 90%的染料截留率 [包括罗丹明B(RhB)、结晶紫(CV)、酸性品红(AF)、甲基橙(MO)和伊文思蓝(EB)]。同时,MoS2-amide膜对NaCl截留率 > 80%。更进一步的测试表明,所制备的MoS2-amide和MoS2-ethanol膜在水里面展现出了比MXenes和GO膜更好的抗溶胀性能(如图7)。这项工作提出了一种用于水净化的高性能二维层状膜的有效制备方法。


图6. 用于海水淡化的共价功能化 MoS2 膜的制备方法示意图。


1.jpg

图7. (I) MoS2-amide纳米片和膜的形貌表征;(II) MoS2-amide和MoS2-ethanol膜的盐溶液稳定性以及对染料和NaCl的截留性能。


至此,本文简要介绍了曾志远教授课题组的四篇重要工作,不论是锂离子电化学插层剥离法,还是原位液相透射电镜技术,曾教授的论文可读性非常强,每篇论文从开篇到结束都贯穿着严谨的科学论证分析。更多内容,欢迎访问曾教授课题组网站:https://www.zeng-lab.com/ 


曾志远教授课题组诚招博士生,2024年9月1日入学,报名截止日期2023年12月1日,特别优秀的欢迎申请Hong Kong PhD Fellowship(港币27600/月)。

课题组网站:

https://www.zeng-lab.com/ 

City University of Hong Kong website: 

https://www.cityu.edu.hk/pg/hong-kong-phd-fellowship-scheme 


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导师介绍

曾志远

https://www.x-mol.com/university/faculty/340451 


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