柔性可穿戴传感器在个性化医疗监测、人机交互和电子皮肤等领域具有广阔的应用前景，有助于不断改善人类的生活方式。水凝胶由于其粘附性、拉伸性、优异的生物相容性和良好的导电性，作为有前途的候选者而受到广泛关注。精确设计水凝胶可以制备具有特定性能的定制产品。然而，水凝胶所含的水分在室温下易蒸发，在低温下会冻结，导致材料硬化，极大地限制其实际应用。如何保持水凝胶理想的机械性能和优异的导电性能是一项挑战。因此，设计和开发具有持久保湿、低温防冻、优异导电性和良好环境适应性的水凝胶至关重要。

这项工作报告了一种简便的“一锅法”合成策略，用于制备MXene/聚丙烯酰胺（MXene/PAM）复合有机水凝胶（MAOH），该凝胶具有优异的环境适应性、卓越的机械性能和增强的电导率。利用液态金属Ga (Ga LM)的高反应性来催化引发乙烯基单体的自由基聚合，从而在极短时间内在水/甘油二元溶剂中构建包含MXene和PAM的聚合物网络结构。将MXene引入有机水凝胶不仅能增强MAOH的导电性，还影响其整体结构特性，从而提高机械性能。Ga LM与MXene、甘油和水中的-OH以及PAM中的-NH₂基团之间的动态相互作用，使得在制备过程中无需额外的交联剂即可快速凝胶化。该合成工艺具有简单和高效的特点，所产生的MAOH具有较好的耐低温性、较长的保湿性、优异的自愈能力、快速的响应时间和较宽的应变范围。这些特性使其在人造皮肤、人机交互和柔性机器人等多种应用中极具前景。

图1 MAOH的制备过程。(a)制备超薄Ti₃C₂T_x纳米片的两步过程示意图，包括蚀刻和超声辅助液相剥离。(b)MAOH的制备过程示意图。(c) (d) MAOH制备过程的照片。MAOH的(e)SEM图像和(f) 元素分布图。

图 2 Ti₃C₂T_x和MAOH的表征。(a)Ti₃AlC₂和Ti₃C₂T_x的XRD图案。(b) Ti₃C₂T_x的拉曼光谱。(c) Ti₃C₂T_x和0.05MAOH的FT-IR 光谱。(d)流变测试，频率为1 Hz，应变范围为0.1% 至 100%。(e) MAOH系列样品的阻抗。(f) 根据 (e) 得出的MAOH的阻抗值。(g) 0.05MAOH在不同温度下的阻抗。(h) MAOH系列样品的拉伸应力-应变曲线。(i) 根据 (h) 计算出具有不同MXene含量的MAOH样品的杨氏模量和断裂伸长率。

图3 0.05MAOH传感器的传感测试。(a) 0-600% 应变范围的应力响应。(b) 0.05MAOH 传感器在 0-600% 的应变范围内表现出相对电阻变化。(c) 0.05MAOH 传感器在不同应变下的电阻的相对变化。(d) 在30%应变下，在不同频率下评估 0.05MAOH 传感器的相对电阻响应。(e) 在0.3%的应变下，0.05MAOH 传感器的响应时间和弛豫时间分别为 122 ms和 125 ms。(f) 0.05MAOH传感器在20%拉伸应变下进行500次循环拉伸释放测试，并记录相对电阻变化。

图 4 0.05MAOH 传感器的传感应用。(a) 手动拉伸和 (b) 手动按压期间相对阻力的变化。(c) 与 PET 薄膜集成的 0.05MAOH 传感器在弯曲运动下的传感特性。(d) 0.05MAOH 传感器的电阻信号随手指弯曲角度的变化。0.05MAOH 传感器响应 (e) 手腕弯曲、(f) 肘部弯曲和 (g) 膝盖弯曲的相对电阻变化。(h) 0.05MAOH传感器的传感信号，用于监测人类面部表情，例如皱眉和扬眉。(i) 将 0.05MAOH 传感器与口罩集成，用于监测人体呼吸特征。

图5 MAOH的环境稳定性。第 0 天 (a) 和第 7 天 (b) 的 0.05MAH（左）和 0.05MAOH（右）的照片。(c) 制备成各种形状的 0.05MAOH照片。(d) 0.05MAOH和0.05MAH随时间的质量变化曲线。在不同条件下评估 50% 应变下 0.05MAOH 的相对电阻值：(e) 环境温度 (25 °C)、(f) 3 个月、(g) 6 个月储存后、(h) 低温 (-20 °C)下的相对电阻值变化。

图 6 自愈合MAOH传感器的性能测试。(a) 0.05MAOH和0.05MAOH-SH的拉伸应力-应变曲线。(b) 0.05MAOH 和 0.05MAOH-SH 的杨氏模量和断裂伸长率。(c) 0.05MAOH-SH 样品在 0-100% 应变范围下在前后x轴自动平台上的应力响应。(d) 0.05MAOH-SH 传感器在不同应变下的相对电阻变化。(e)实际工作时的电路照片(I)原始状态、(II)完全断裂状态、(III)自愈状态。插图是 0.05MAOH 传感器与红色 LED 指示灯串联的电路原理图。

唐颐：复旦大学化学系教授，博士生导师，曾担任科技部国家重大科学研究计划项目首席科学家，获得国家杰出青年科学基金资助。长期从事多级有序结构功能材料的纳米组装化学及功能化研究，在介微孔分子筛材料、低维杂化纳米材料、金属非氧化物构筑及其在能源催化等领域的应用中获得系列成果，在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊发表论文250余篇。曾获上海市科技进步一等奖、上海市自然科学牡丹奖、上海市科技精英、上海市领军人才等奖励。

课题组网页：https://chemistry.fudan.edu.cn/1f/5d/c8606a73565/page.htm

王亚军：教授，博士生导师，曾入选国家“海外高层次人才引进计划（青年项目）”、浙江省“海外引才计划”长期项目、“浙江省高校领军人才培养计划”创新领军人才。主要从事多孔材料的合成及有机/无机复合功能材料的组装及在吸附分离、仿生催化、传感检测及药物递送等领域的功能化应用研究。先后承担国家重点研发计划课题及国家自然科学基金面上项目多项；在Angew Chem Int、Adv Mater、Adv Funct Mater、Chem Mater、Small、Nano Lett、J Colloid Interf Sci等SCIE期刊发表论文90余篇；SCI他引7000次以上，H因子46，授权国际专利2项、美国及澳大利亚专利各1项，中国专利8项，邀请专著章节2部，期刊综述5篇。

课题组网页：https://chem.wzu.edu.cn/info/2574/27741.htm

Wu M, Chen B, Fan X, et al. Liquid-metals-induced formation of MXene/polyacrylamide composite organohydrogels for wearable flexible electronics. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-023-6010-6.

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