本篇文章版权为张长斌课题组所有,未经授权禁止转载。
背景介绍
负载型贵金属催化剂在加氢处理反应中已得到广泛研究。提高负载金属的分散度可以增加活性位点数量,但由于高分散的负载金属催化剂自由能更高,负载易发生团聚。因此,高分散负载型催化剂面临的一个关键问题是如何在严苛环境中稳定高分散的金属负载。载体的表面特性在负载金属的锚定中起着重要作用。一般提高载体的比表面积将增加金属原子团聚前的迁移距离,可以抑制团聚,提高分散度。然而在本项工作中,高比表面积的MnOx-H载体上负载的Ru分散度较低,而低比表面积(约前者的1/3)的MnOx-L载体上Ru分散度反而远高于前者。这一反常规的现象说明体系中存在更重要的影响负载金属分散的因素。
成果简介 本研究将Ru负载在两种具有不同表面性质的MnO上,并应用于二苯醚氢解反应。在H₂处理过程中,高比表面积的MnO-H载体Ru的团聚严重,而低比表面积(约前者的1/3)的MnO-L载体上Ru分散度反而远高于前者。系列原位光谱表征表明,MnO-L表面存在更丰富的表面氧位点,具有更强的Ru锚定强度,从而抑制还原条件下Ru的迁移与团聚,促进了Ru在MnO-L表面的分散。Ru分散度的增加和团簇尺寸的降低导致其表面电子密度的降低,并活化了Ru物种与MnO-L载体间的界面区域,促进催化剂上表面氧的催化还原消除,进而显著降低了C−O键氢解反应的能垒。在二苯醚氢解反应中,Ru/MnO-L表现出明显增强的活性(是Ru/MnO-H的6倍)和较高的循环稳定性。这项工作提供了一种表面化学方法来调控负载金属的锚定强度与稳定性。 作者简介 肖鸿飞,第一作者,中科院生态环境研究中心博士研究生。 张江浩,通讯作者,中科院生态环境研究中心助理研究员,2020年在华盛顿州立大学获博士学位,并加入中科院生态环境研究中心张长斌研究员课题组。主要研究方向为以环境催化为基础的生物质转化利用与室内空气净化。目前已在Nat. Commun.、Chem. Sci.、Environ. Sci. Technol.、ACS Catal.、Nano Res.等刊物发表SCI学术论文40余篇,承担中科院科技合作和省部级课题等项目。 Email: jhzhang@rcees.ac.cn 张长斌,通讯作者,中科院生态环境研究中心研究员,博士生导师。主要研究方向为环境催化、大气污染控制,在室内空气净化、工业VOCs净化、生物质转化等方面取得系列创新成果。目前,已在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. Technol.、ACS Catal.、Appl. Catal. B、Nano Res.等刊物发表SCI学术论文130余篇;申请专利60余项。获2011年度“国家技术发明二等奖”等多项奖励;主持国家自然科学基金项目、国家重点研发计划课题、省部级及企业横向课题三十余项,获2014年国家优秀青年基金以及2020年国家杰出青年基金资助。 Email: cbzhang@rcees.ac.cn 文章信息 识别二维码可访问全文
如果篇首注明了授权来源,任何转载需获得来源方的许可!如果篇首未特别注明出处,本文版权属于 X-MOL ( x-mol.com ), 未经许可,谢绝转载!