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Chin. J. Chem.│武汉大学郭存兰课题组:界面氨基酸调控寡肽分子结的电荷传输

分子电子学的核心目标之一是通过调节分子结的结构或外部环境来调控电荷传输进而设计功能型分子器件。近年来,基于自组装单层膜构建的分子结,武汉大学郭存兰团队在调控分子电学性质以及分子构效关系方面做了系列工作(Angew. Chem. Int. Ed., 2023, e202216987; Chin. Chem. Lett., 2023, 34, 107466; Electrochim. Acta. 2023, 454, 142419; Chem. Eur. J., 2023, e202203540; Chem. Commun., 2022, 58, 6405.)

寡肽所具备的可设计性和功能多样性使其成为开发高性能生物电子器件的候选材料,寡肽分子结的电荷传输调控在分子电子学中受到广泛研究。然而,目前文献中报导的大多数寡肽分子结的电荷传输调控聚焦在寡肽结构组成与电荷传输的关系,对生物分子间的电荷传输及调控的研究仍然是一个挑战。分子间相互作用对实现生物功能至关重要,因此,研究生物分子间的电学调控不但有助于理解生物系统中的生命活动过程,还有助于发展新型的生物分子器件。

最近,郭存兰研究组以有序且致密的寡肽自组装单层膜为模型,模拟蛋白质界面,探索了界面氨基酸调控电荷传输的方式。寡肽界面非共价结合的荷电氨基酸(如精氨酸)有效地减弱了末端掺杂谷氨酸的聚甘氨酸寡肽(G5E)单层膜的电荷传输。通过分析电荷输运中,分子前沿轨道相对于电极费米能级的能级差、分子-电极耦合常数的关系,非共价作用后电荷传输的衰减与分子-电极耦合常数的降低有关。通过高统计矩(即偏度和峰度)的偏压依赖性和介电常数变化分析寡肽分子的可极化性,表明电荷传输的衰减是由寡肽分子可极化性的降低引起。这一工作提出了一种通过分子间相互作用调控寡肽分子结的电荷传输的策略,将促进人们对生物系统中电荷传输的理解。

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图1  实验装置及精氨酸共价、非共价连接在寡肽末端的分子结电学性质变化。

论文作者为郭佳昕、齐盼、张涌康、郭存兰。该项工作得到了国家自然科学基金委和国家重点研发计划等的资助。


#通讯作者简介#

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郭存兰教授

武汉大学 化学与分子科学学院

郭存兰:现为武汉大学化学与分子科学学院教授、博士生导师。2017 年入选中组部海外高层次人才青年项目。2004年毕业于郑州大学获得理学学士学位,2010 年博士毕业于中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室,之后在美国普度大学,佐治亚大学和以色列魏兹曼科学研究所从事博士后研究工作,2018 年加入武汉大学化学与分子科学学院开展独立研究工作。主要研究方向为生物分子电子学、生物大分子单分子分析、生物电催化。已在 Nature Chem.、Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 等国际一流期刊发表研究成果。

 

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cjoc.202300098?utm_medium=display&utm_source=xmol&utm_campaign=R32R45C&utm_content=DA30_Xmol_Journal_article_campaign_RM-CHINA_AGT_R32R45C_display_cjoc202300098

Tuning Charge Transport of Oligopeptide Junctions via Interfacial Amino Acids† - Guo - 2023 - Chinese Journal of Chemistry - Wiley Online Library

Chin. J. Chem. 2023, 41, 2113—2118. DOI: 10.1002/cjoc.202300098


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《中国化学(英文)》(Chinese Journal of Chemistry)创刊于1983年,半月刊,由中国化学会、上海有机化学研究所联合Wiley共同主办。期刊覆盖化学全领域,发表有机化学、无机化学、物理化学、高分子化学、分析化学、材料化学、能源、催化等各学科领域的原始性、创新性成果,期刊历史悠久、审稿流程严格。2022年度影响因子为5.4,JCI指数0.92,5年影响因子4.4,2022年度CiteScore为7.5,SNIP指标为 0. 859。其中科院分区为化学综合2区。期刊先后收录于DOAJ、ESCI、SCIE等数据库。


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