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揭示沉积气氛对过氧化物发光二极管可重复性的影响

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英文原题:Unraveling Deposition Atmosphere Impact on Reproducibility of Perovskite Light-Emitting Diodes

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通讯作者:徐巍栋,西北工业大学;孙宝全,苏州大学

作者:邹亚涛,李雅,庞兴晗,宋宇航


钙钛矿发光二极管(PeLED)的外量子效率(EQE)已经超过25%,提升其重复性对其未来商业化至关重要。本文以高性能的近红外PeLEDs为例,详细揭示了在旋涂过程中具有强配位能力的溶剂残留分子对器件性能重复性的影响。通过采用惰性气体辅助结晶的策略,抑制了不良溶剂氛围对钙钛矿结晶过程的负面影响,获得了较高重复性的高性能PeLED。这项工作为制备高效和可重复的钙钛矿光电器件的提供了新的见解。


研究背景

PeLED因其效率高、色域广、原材料来源丰富、可溶液制备等优势被认为是下一代显示技术的有力竞争者。在众多提高PeLED性能的方法中,调控钙钛矿发光薄膜的结晶动力学是最有效策略之一。一般来说,通过引入合适的添加剂和钙钛矿之间形成非晶态的热力学稳定的中间相对控制钙钛矿薄膜的结晶过程和减少薄膜中的缺陷非常有利。尽管有多种策略已被证实可以控制钙钛矿结晶过程,但由于实验室中制备器件的气体氛围复杂,导致重复高性能的PeLED比较困难。然而,目前尚缺少对PeLED重复性的系统性研究,旋涂氛围与钙钛矿薄膜质量之间的关联机制尚不明确。


快讯亮点

团队以基于具有螯合能力的添加剂分子(ODEA)和FAPbI3制备的近红外PeLED为研究对象:

(1) 通过探究不同溶剂氛围在旋涂过程中对钙钛矿薄膜结晶的影响,揭示了具有螯合能力的溶剂分子对形成稳定中间体相的负面影响,从而改变薄膜的结晶过程,降低钙钛矿发光薄膜的质量;

(2) 基于以上理解,发展了一种惰性气体辅助钙钛矿薄膜结晶的策略,有效抑制了复杂的旋涂氛围对器件性能的负面影响,显著提升了PeLED器件的效率和重复性。


内容介绍

考虑到手套箱中经常使用各种不同溶剂来制备不同的功能层,手套箱中的溶剂残留分子有可能参与钙钛矿薄膜的结晶过程,从而影响了其薄膜的最终质量。因此,在本项工作中,详细研究了在旋涂过程中不同的溶剂氛围对器件性能的影响(图1)。主要选择了常用的溶剂,包括乙醇(EtOH)、异丙醇(IPA)、二甲基甲酰胺(DMF)、二甲基亚砜(DMSO)、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、γ-丁内酯(GBL)、乙腈(AC)、和氯苯(CB)。这是基于它们被广泛用于制备PeLED的各功能层,包括基于金属氧化物的电荷传输层、界面修饰层、有机载流子传输层等。基于不同溶剂氛围的器件性能表明,具有螯合能力的DMSO和NMP溶剂氛围对器件性能表现出明显的负面影响,而其他分子基本没有影响。

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图1. 在不同溶剂氛围中制备的PeLED器件的光电输出参数。(a)在旋涂仪里面制备不同溶剂氛围的示意图。(b) PeLED器件的截面TEM图。图中标尺为50 nm。(c-e)器件的光电输出曲线J-V-R曲线(c);EQE-J曲线(d);EQE和辐照度分布(e)。


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图2. 钙钛矿的结晶过程。(a-c)钙钛矿薄膜在退火前后的XRD图。图中#和*分别代表ITO的衍射吸收信号和溶剂相关的中间体衍射吸收信号;α和δ分别代表α和δ相FAPbI3的衍射吸收信号。(d-f)退火过程中钙钛矿薄膜的PL光谱的2D伪色图。


通过进一步对钙钛矿薄膜的结晶过程表征显示,在干净的氛围下,螯合剂分子(ODEA)能与钙钛矿形成稳定的非晶中间体相,从而有利于钙钛矿后续结晶的过程,降低钙钛矿薄膜中的非辐射复合缺陷。然而,当旋涂过程中出现其它具有螯合能力的溶剂分子时,这种稳定且非晶的中间相会被打破,生成不利的中间相,甚至δ-FAPbI3。当以这些不稳定的中间相或者δ-FAPbI3为模板生长钙钛矿晶体时,薄膜中更容易生成缺陷(图2),从而降低器件的性能。


基于以上理解,进一步提出了利用惰性气体辅助结晶的方式(图3),来消除复杂溶剂氛围对器件重复性的影响。通过这一策略,即使在具有较强配位能力的溶剂氛围中,钙钛矿薄膜依旧展现出良好的质量。因此,器件的性能得到有效提高,最佳器件可以展现出EQE为23.2%,辐照度为350 W sr-1 m-2的性能。同时,器件的重复性也得到了提高,20个独立器件的平均EQE为20.5 ± 1.5%,辐照度为325 ± 40 W sr-1 m-2。我们还对器件进行了稳定性测试,在50 mA cm-2的恒定电流下,器件表现出了超过500 min的工作寿命。

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图3. 基于N2辅助结晶的PeLED器件的性能表征。(a) N2辅助结晶示意图。(b) 钙钛矿薄膜的形貌和XRD图。(c-e) PeLED器件的光电输出曲线。J-V-R曲线(c);EQE-J曲线和EQE统计(d);EL曲线(e)。(f) 稳定性测试。


综上所述,在本文中,我们详细研究了不同溶剂氛围对钙钛矿薄膜结晶过程的影响,揭示了具有强配位能力的溶剂残留分子会参与钙钛矿的结晶过程,形成不利的中间体相,从而降低钙钛矿薄膜的质量。同时,我们提出采用惰性气体辅助结晶的方法,有效避免了残留溶剂分子带来的负面影响,显著提高了器件的重复性,效率以及稳定性。该研究为制备可重复的高性能钙钛矿光电器件提供了新的思路。


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J. Phys. Chem. Lett. 2023, 14, 21, 5025–5032

Publication Date: May 25, 2023

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01067 

Copyright © 2023 American Chemical Society


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