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全固相FLP催化剂的设计及其在氢化反应中应用的新进展

氢化反应在化学工业中应用极为广泛,但该过程一般需要使用过渡金属或贵金属催化剂,在经济和环境方面不甚友好。寻求高效、低成本和环境友好的非金属催化剂是当前研究的热点之一。自2006年Douglas W. Stephan教授课题组发现受阻路易斯酸碱对(Frustrated Lewis Pairs, FLP)能够活化氢气后,FLP化学迅速发展成为均相催化领域的一个研究热点,为氢气、二氧化碳等小分子的活化转化提供了有效的途径。然而,均相FLP催化剂目前局限于有机分子催化领域,在大规模的应用中面临诸多挑战,如制备工艺复杂、稳定性差、难以循环利用等,这些都严重阻碍了该领域的快速发展。开发具有FLP活性位点的固体催化剂在非均相体系实现FLP催化具有广阔的应用前景。


哈尔滨师范大学化学化工学院赵景祥教授与南非大学刘歆颖教授、美国波多黎各大学化学系陈中方教授合作,通过在二维磷烯表面引入硼或铝杂原子,设计出具有FLP活性位点的二维全固相催化剂(图1)。

图1. B掺杂磷烯的优化结构


这种FLP活性位点由杂原子B或Al(Lewis酸)和对位的一个P原子(Lewis碱)组成。系统的理论计算表明,该类固体FLP催化剂具有较低的生成能和较高的热学稳定性,很容易使氢分子裂解,得到带有H+和H-的鎓盐离子(图2),进而将H+H-转移至不饱和底物得到还原产物,实现对亚胺、烯烃等不饱和有机化合物的氢化反应。这是首例利用表面修饰实现基于二维纳米材料的FLP催化剂,为开发其他低维纳米材料非均相FLP催化剂提供了新的思路。

图2. 氢气在B掺杂磷烯表面裂解的反应途径和示意图


这一成果近期发表在ACS Catalysis 上,作者依次为赵景祥、刘新颖和陈中方教授,陈中方教授为通讯作者。该工作得到中国国家自然科学基金和美国自然科学基金的支持,特别感谢国家留学基金委对赵景祥教授在美国波多黎各大学从事访问学者的工作。


该论文作者为:Jingxiang Zhao, Xinying Liu, Zhongfang Chen

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Frustrated Lewis Pair Catalysts in Two Dimensions: B/Al-Doped Phosphorenes as Promising Catalysts for Hydrogenation of Small Unsaturated Molecules

ACS Catal., 2017, 7, 766−771, DOI: 10.1021/acscatal.6b02727


赵景祥教授(第一作者)简介


赵景祥,1978年出生,哈尔滨师范大学教授,2009年7月获吉林大学理学博士;2015年3月至2016年3月,美国波多黎各大学国家公派访问学者,合作导师为陈中方教授;近年来一直致力于低维纳米材料结构、性质及应用的理论研究工作,目前已在ACS Catal.J. Mater. Chem. AACS. Appl. Mater. & Int.J. Power SourcesCarbonElectrochimia ActaJ. Phys. Chem. CPhys. Chem. Chem. Phys. 等国际高水平期刊发表SCI论文60余篇;作为项目负责人,主持国家自然科学基金1项、哈尔滨师范大学青年骨干项目1项,获黑龙江省科技厅二等奖1项。


导师介绍

陈中方

http://www.x-mol.com/university/faculty/44784


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