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Nano Res.[催化]│刘通、王瑶、定明月:用可优化的自生Co-Fe合金纳米颗粒促进催化活性实现高效的CO₂电解性能提升

本篇文章版权为刘通、定明月团队所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


固体氧化物电解池(Solidoxideelectrolysiscell,SOEC)能够将温室气体CO2高效转化为高附加值的化学品CO实现CO2资源化利用。所需电能可以使用太阳能、风能以及潮汐能等清洁能源,绿色环保。然而SOEC的阴极侧CO2电还原(CO2RR)反应缓慢,且长期工作易产生颗粒团聚、积碳,阻碍了该技术的大规模应用。原位溶出合金纳米颗粒具备了组成灵活、钉扎牢固、易调控等优点受到广泛关注。通过改变电极的处理气氛,可以进一步优化合金纳米颗粒的催化效果,提升电极和电解池的长期稳定性。


成果简介


本文构筑了一种能够原位溶出钴铁合金纳米颗粒并且具备可再生能力的SOEC阴极,能够减缓长期衰减并优化性能。研究结果表明,在多次氧化还原循环处理过程中,制备的钙钛矿型Pr0.4Sr0.6Co0.125Fe0.75Mo0.125O3–δ (PSCFM)电极的电极极化阻抗逐渐降低,在450h的长期测试过程中保持稳定。氧化还原循环便于纳米颗粒小粒径、高密度析出,加速了电极表面气体吸脱附过程,提升CO2RR能力,为电极选择和应对长期性挑战提供了新思路。


图文导读


作者对制备的PSFCM电极材料进行了多次氧化还原循环处理,发现其相结构在该过程中保持稳定,氧化状态下保持立方相,还原后为RP相并伴随Co-Fe合金颗粒溶出(图1)。


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图1. (a) PSCFM粉体初始与还原后的XRD;(b) Co、Fe元素的还原前后XPS;(c) 氧化还原循环相转变示意图


随着多次氧化还原循环处理,电极表面的Co-Fe合金颗粒呈现粒径减小、密度增大的趋势(图2)。对称电池所测量的极化阻抗Rp也印证了这一结论,在三次氧化还原循环过程中电化学性能持续优化并在450h内达到了稳定(图3)。


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图2. PSCFM在三次氧化还原循环过程中的SEM图与Co-Fe合金颗粒粒径统计


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图3. PSCFM/LDC/LSGM/LDC/PSCFM对称电池的温度关系与DRT分析;在氧化还原循环过程中的具体优化过程及相应DRT分析;对称电池长期性


最后,基于氧离子传导与电子迁移路径、CO2RR反应速控步骤和优化策略,本文对溶出纳米颗粒优化CO2RR过程的反应机理进行了分析与讨论。


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图4. 测试后电池的截面SEM图;SOEC的CO2RR过程示意图


作者简介


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张昆,武汉大学工业科学研究院在读硕士研究生,主要研究方向为固态氧化物燃料电池/电解池新型电极材料的设计与开发。


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张栋,武汉大学动力与机械学院在读硕士研究生,主要研究方向为固态氧化物燃料电池/电解池新型电极材料的设计与开发。


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王瑶,武汉大学副教授、硕士生导师、珞珈青年学者,博士。主要从事氧化物燃料电池、电解水制氢和二氧化碳电催化高值转化研究。主持参与包括国家重点研发计划项目、国家自然科学基金联合基金重点项目、国家自然科学基金青年项目,湖北省自然科学基金等科研项目10余项,在《J. Mater. Chem. A》、《J. Power Sources》、《Adv. Powder Mater.》、《J. Membrane Sci.》等期刊以第一/通讯作者发表研究论文30余篇。撰写SOFC相关专著章节2章,授权美国发明专利2项。荣获湖北省优秀学士学位论文指导老师、武汉大学优秀学士论文指导老师等。


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刘通,武汉工程大学副教授、硕士生导师,博士。主要从事固体氧化物电池、金属空气电池和无机分离膜及膜反应器研究。截至目前,主持包括国家自然科学基金青年项目等科研项目10余项,以第一/通讯作者在《J. Mater. Chem. A》、《ACS Appl. Mater. Interfaces》、《J. Membrane Sci.》、《SusMat》、《Adv. Powder Mater.》等期刊发表研究论文40余篇。授权美国发明专利2项,中国专利多项。担任《Front. Energy Res.》副主编、《Adv. Powder Mater.》和《稀有金属》杂志青年编委。荣获武汉大学优秀学士论文指导老师、美国陶瓷学会杂志杰出期刊评阅人等称号。


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定明月,武汉大学动力与机械学院教授、博士生导师,珞珈特聘教授。定教授的研究方向为农林废弃物生物质资源催化转化制备醇、醚、烃类等洁净液体燃料以及相关化学品的关键技术、系统集成与工程示范研究;负责设计并建立了两座千吨级生物质基醇、醚液体燃料合成工艺示范装置和一座配套吨级工业催化剂生产线,相关成果已出口转让到欧洲瑞典。近五年主持国家重点研发计划,国家自然科学基金,国家“973”项目子课题,国家科技支撑计划子课题,广东省科技计划项目等10余项,在《Science》、《Chem》、《ACS Catal.》、《Appl. Energy》、《Appl. Catal. B.》等国际能源和催化主流杂志上发表学术论文80余篇,受理和授权国家发明专利10余项。


文章信息


Zhang K, Zhang D, Wang Y, et al. Promoting catalysis activity with optimizable self-generated Co-Fe alloy nanoparticles for efficient COelectrolysis performance upgrade. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5860-2.





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