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Nano Res.[催化]│兰州化物所唐志诚团队:SiO₂纳米反应器内原位限域封装Co₃O₄纳米粒子提升VOCs催化燃烧耐硫性能

本篇文章版权为唐志诚团队所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


挥发性有机物(VOCs)是主要大气污染物之一,会造成雾霾、酸雨和光化学烟雾等一系列环境问题,严重威胁人类的生活健康。在VOCs的排放中,含硫化合物广泛存在于石油化工、煤化工等行业之中。SO2对催化剂的性能和寿命有很大的损害。人们通常认为,SO2很容易在催化剂表面被吸收形成硫酸盐。硫酸盐的形成会覆盖活性点,降低催化性能。目前存在的关键科学问题是在VOCs催化燃烧过程中提升催化剂对SO2的耐受性。


研究方法


近期,中科院兰州化物所唐志诚团队以三维有序大孔-介孔(3DOMM)SiO2作为纳米反应器,通过原位生长的方式将Co3O4纳米粒子限域封装到了3DOMM SiO2纳米反应器的孔道中,显著提升了Co基催化剂的耐硫性能。


成果简介


作者首先对3DOMM SiO2的孔道结构进行了氨基化处理,实现了ZIFs在SiO2纳米反应器孔道结构中的可控生长。通过调整反应时间,反应浓度以及制备方法等条件研究了ZIFs在改性SiO2孔道结构中的生长机理,实现了具有不同孔径的Co3O4@SiO2-NH2催化剂的制备。研究结果表明,与纯的Co3O4催化剂相比,利用浸渍方法制备的Co3O4@SiO2-NH2-imp展现出了更好的抗水性和抗硫性。同时,作者通过理论计算证明,SO2更易吸附在SiO2上,而在Co-O-Si键上不易吸附。从而SiO2纳米反应器起到了保护壳的作用,保护活性位点免受SO2的侵蚀。


图文导读


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图1合成机理图


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图2 (a) SiO2模板的SEM图像, (b) ZIFs@SiO2的SEM图像, (c) ZIFs@SiO2-NH2-imp的SEM图像, (d) ZIFs@SiO2-NH2-0.15的SEM图像, (e) ZIFs@SiO2-NH2-0.05的SEM图像, (f) ZIFs@SiO2-NH2-0.02的SEM图像。


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图3 (a) (e) SiO2模板的TEM图像, (b) (f)Co3O4@SiO2-NH2-0.02的TEM图像, (c) (g) Co3O4@SiO2-NH2-0.05的TEM图像, (d) (h)Co3O4@SiO2-NH2-imp的TEM图像, (i) Co3O4@SiO2-NH2-imp的HAADF-STEM和元素分布图。


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图4 SO2在Co-O-Co (a), Co-O-Si (b) 和 Si-O-Si (c)键的吸附能图


作者简介


唐志诚,研究员,博士生导师,现任中科院兰州化学物理研究所精细石油化工中间体国家工程研究中心副主任、工业催化课题组组长。入选兰州化物所“特聘人才计划”、中科院“西部之光”、中科院王宽诚率先人才计划、甘肃省级重点人才等,获得了中国产学研合作创新奖(个人奖,2019年)、侯德榜化工科学技术奖(青年奖,2020年)、中国产学研合作科技成果奖(2020年)、甘肃省科技进步二等奖(2021年)、中国科技产业化促进会个人杰出贡献奖(2022年)、中国技术市场协会金桥奖(2022年)、兰州市优秀科技工作者(2022年)等多项奖励与荣誉。主要从事于环境催化方面的研究工作,在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., J. Catal.等国内外重要期刊上以第一作者或通讯作者发表论文150余篇,被引2200余次。详情可访问工业催化课题组网站:http://www.licp.cas.cn/gychz/。


文章信息


Han W, Wu S, Dong F, et al. A confined growth strategy to construct 3DOM SiO2 nanoreactor in-situ embedded Co3O4 nanoparticles catalyst for the catalytic combustion of VOCs: Superior H2O and SO2 resistance. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5498-0.

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