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Science:孙向南团队与Hueso团队合作报道分子自旋光伏器件

分子半导体材料由于具有丰富的光电性质,被广泛应用于分子电子器件的研究中,如光伏电池、发光二极管和场效应晶体管等。另外,分子材料具有较弱的自旋轨道耦合作用,自旋弛豫时间可以达到毫秒级,因此是极具吸引力的自旋输运材料。将分子半导体材料丰富的光电性质与优异的自旋输运性质有效结合,是探索构建全新功能性分子自旋电子器件,并实现分子自旋电子学研究领域突破的新途径。


近日,国家纳米科学中心孙向南研究员和西班牙巴斯克纳米科学中心Luis E. Hueso教授等人合作,在分子自旋电子学研究方面取得重要进展,提出并报道了全新的分子自旋光伏器件(MSP)。相关研究成果发表于Science 杂志。

孙向南研究员(左)和Luis E. Hueso教授(右)。图片来源:国家纳米科学中心 / CIC nanoGUNE


分子自旋光伏器件是基于自旋阀器件结构和富勒烯(C60)分子材料构建的一种新型器件。MSP器件具有典型的分子自旋阀结构,由两个铁磁金属电极(Co和Ni80Fe20)与C60分子中间层组成(图1A)。MSP器件在兼具自旋阀和光伏电池特性的同时(图1B、C),还可在外部光、磁复合场作用下实现电子自旋和电荷输出信号的相互耦合,进而实现全新的器件功能,包括:磁场调控太阳能电池开路电压、室温下利用特定操控模式实现可控完全自旋极化电流输出、磁控交流电信号输出、磁控电池开关等。

图1. MSP器件示意图及其磁电流和光伏性质。图片来源:Science


MSP器件在自旋阀工作模式下,一个铁磁电极(Co)用于向C60半导体层中注入自旋极化载流子,另外一个铁磁电极(NiFe)用于自旋检出,自旋极化的载流子通过C60薄膜实现输运。在恒定偏压下,该器件输出电流随两个铁磁电极的相对磁化方向变化(即自旋阀效应),受该效应影响的输出电流百分比称为磁电流(MC =(IP-IAP)/IAP×100%,其中IPIAP分别为磁化方向平行和反平行时的电流)。优化后的MSP器件在温度为295 K和80 K时MC分别为6.5%和15%。

图2. 器件功能原理及其磁场下的光伏性质。图片来源:Science


另外,MSP器件作为一个简单的分子光伏电池,在7.5 mW/cm2白光照射下可观察到微弱的光伏效应。在短路的条件下,C60层中的光生载流子受内建电场的驱动扩散到两个铁磁电极产生输出电流,这些载流子因为通过磁性电极输出后在极短的时间内完全自旋弛豫,因此并不会产生自旋阀效应,输出电流(Iout)等于ISC(图2A、B)。该器件在开路时(两电极磁化方向平行),外加电压(Vapp)将驱动电子从Co电极输运到NiFe电极实现电荷复合补偿光生电压(VOC),在这种情况下,两个电极之间的Vapp对应于VOC,P(图2C、D)。在两电极磁化方向为反平行时,光生电压因为NiFe电极处的自旋过滤效应,导致部分空穴不能被补偿,此时产生的这个额外的光电压被定以为∆VOC∆VOC= VOC,AP- VOC,P),∆VOC反映了分子材料/阳极界面处积累的自旋极化电荷载流子浓度。在此基础上,研究者引入磁光电压(MPV)以量化描述自旋光伏效应,即在光、磁复合场作用下MSP器件开路电压的百分比变化(MPV = ∆VOC/VOC,P ×100%)。该研究中基于C60构建的MSP器件在80 K和室温条件下的MPV数值分别为10.8%和4.6%。上述器件响应过程可由如图 2E所示I-V 测量进行总结。在Vapp=0的情况下,Iout呈现一个恒定值ISC对磁场变化无响应(图2A和B所示)。然而当Vapp≠0时,IoutVOC受到外磁场变化(电极磁化方向平行或反平行)的影响,数值变化在图中由∆I ∆VOC表示。

图3. 光强对MSP器件输出信号的调控。图片来源:Science


如上所述,MSP器件在光、磁复合场作用下,输出电流与复合电流相异的自旋相关性是实现全新自旋器件功能性的关键。如图3A所示,MSP器件的输出电流可以通过辐照光强度进行调控,但磁响应电流的绝对数值(∆I )并不发生变化。在一个特殊的光照范围内,将I-B 曲线延伸到电流零点(因此IP为正,IAP为负),则电流方向的变化取决于磁场(图3A)。当光强为4.67 mW/cm2时,可得IP=-IAP,此时的MSP器件可作为一个完美的单器件磁控电流转换器(图3B)。基于图3C中光强对输出电流的大幅调控能力,MSP器件的MC值在特定光强下甚至可趋于无限大,这一独特的器件功能或可被应用于光、磁复合场传感等领域。

图4. 外加偏压对MSP器件输出信号的调控以及MSP器件的光-电同步调控工作模式。图片来源:Science


类似的I-B 曲线的调控也可以通过改变恒定光照下的外加偏压来获得。但与光强调控模式不同,由于偏压变化将改变分子材料/阳极界面处的自旋载流子浓度,磁响应电流的绝对数值(∆I )将发生明显改变(图4A、B)。将光强和偏压两种调控方式结合起来,将可以得到如图4C的器件工作输出I-B 曲线。此情况下,器件工作时的基电流为0,并可通过外磁场的变化控制自旋极化电流的输出,且器件输出电流表现出完全的自旋相关性。这些特殊的器件性质将可以通过现有的理论模型进行更加精确的拟合,以实现对分子材料中自旋输运机制的深入研究和理解。


孙向南研究员为文章的第一作者,Hueso教授为该文通讯作者,国家纳米科学中心为第一完成单位。该工作得到了中国科学院“率先行动”百人计划,国家自然科学基金委面上项目(No. 21673059)和科技部重点研发计划(No. 2016YFA0200700,2017YFA0206600)的资助,并已申请中国发明专利(申请号:201611011759.5)


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A molecular spin-photovoltaic device

Science, 2017, 357, 677-680. DOI: 10.1126/science.aan5348


研究团队简介


孙向南研究员现为国家纳米科学中心研究员、博士生导师。1999-2006年在青岛科技大学高分子学院就读,先后获理学学士及硕士学位,专业方向为高分子物理与化学,硕士导师为周琼教授。2007-2011年在中国科学院化学研究所攻读博士学位,从事有机光电器件方面的研究工作,导师为刘云圻院士。2012-2015年在西班牙CIC Nanogune研究中心Luis. E. Hueso教授课题组从事有机自旋电子器件的研究工作,期间获西班牙科技部Juan de la Cierva Fellowship资助。2016年1月回国加入国家纳米科学中心,入选中科院“百人计划”。研究领域涉及有机自旋电子学,有机光电功能器件,磁性纳米材料及应用,迄今在ScienceNature CommunicationsAdvanced Materials 等国际著名学术期刊发表文章30余篇。


孙向南

https://www.researchgate.net/profile/Xiangnan_Sun

http://www.x-mol.com/university/faculty/39481

课题组主页

http://sourcedb.nanoctr.cas.cn/zw/zxrck/201601/t20160113_4517369.html


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