多级氮掺杂碳纳米中空纤维结构的构筑及其在高性能超级电容器中的应用

为了满足现代社会对具有高功率密度、快速充放电速率和长循环寿命储能器件的迫切需求，科研人员致力于开发新型高性能的超级电容器材料。在众多潜在的电极材料中，具有高导电性、多活性位点、高稳定性以及孔道可调的轻质碳基材料受到研究工作者的广泛关注。如何优化碳基材料的设计，进一步提高其电化学性能成为此类电极材料研究的重要课题。近年来，研究发现一维碳中空纳米结构具有显著的结构优势，如活性位点与电解液之间充分的接触面积、较短的离子/电子扩散路径及改善的电子传输性能。杂原子掺杂可以通过改变带隙和/或改变表面特性来增强电化学活性。

近日，新加坡南洋理工大学的于乐博士和楼雄文教授将上述两种策略进行了优势整合，通过静电纺丝技术实现了多级氮掺杂碳纳米中空纤维结构（HPCNFs-N）的构筑。研究团队将ZIF-8纳米颗粒嵌入静电纺丝技术制备的聚丙烯腈（PAN）纤维中，通过后续的热处理和化学刻蚀过程，制备了由氮掺杂碳中空纳米笼结构互连而成的多级中空纳米纤维结构。制备过程中ZIF-8颗粒作为自模板，为最终结构提供了碳源并参与孔道的形成，无需额外硬模板造孔剂。ZIF-8与PAN提供了掺杂所需的氮源，无需传统掺杂方法中有害化学反应的介入。所得到的多级复杂中空结构显著改善了传统简单中空结构活性材料振实密度较低的问题，为提升电极的能量/功率密度提供了可能。受益于分层多孔结构和较高的掺杂程度，HPCNF-N样品表现出优异的电化学性能，拥有较高的倍率性质和优异的循环稳定性。其中，充放电倍率从1.0增加到20.0 A•g^-1时，HPCNF-N电容的保持率达到76%。即使在50.0 A•g^-1的高电流密度下，HPCNFs-N的比电容仍高达193.4 F•g^-1。更重要的是，在5.0 F•g^-1的电流密度下循环10000圈后，电容的保持率仍高达98.2%。此外，与其他碳基电极相比，该电极拥有较高的比电容和优良的能量/功率密度，在功率密度为250 W•kg^-1时，能实现高达10.96 Wh•kg^-1的能量密度；在25000 W•kg^-1的功率密度下，仍保持6.72 Wh•kg^-1的能量密度。

图1. HPCNFs-N多级中空结构的合成示意图

图2. HPCNFs-N样品的形貌与成分表征

图3. HPCNFs-N样品的电化学性能测试

这一成果近期发表在Energy & Environmental Science 上，第一作者是新加坡南洋理工大学的博士后陈立峰博士，通讯作者是楼雄文教授和于乐博士。

该论文作者为：Li-Feng Chen, Yan Lu, Le Yu and Xiong Wen (David) Lou

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Designed formation of hollow particle-based nitrogen-doped carbon nanofibers for high-performance supercapacitors.

Energy & Environ. Sci., 2017, DOI: 10.1039/C7EE00488E

导师介绍

楼雄文

http://www.x-mol.com/university/faculty/35053

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