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Nano Res.│山西大学肖连团教授团队：正负表面电荷在单量子点光致发光闪烁机制与量子限域Stark效应中的作用

作者：Nano Research 2022-08-02

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背景介绍

胶体半导体量子点因其高的光致发光（PL）量子产率、宽的吸收光谱和窄的发射光谱已被广泛应用于发光二极管、激光器、光伏电池和生物医学。尽管如此，PL闪烁和光谱扩散仍然是影响着量子点应用的两大问题。单量子点的光致发光闪烁是激子辐射复合和非辐射复合竞争的结果，由量子点充电或表面俘获态分别引起的俄歇（Auger）闪烁或带边载流子（BC）闪烁。除PL 闪烁之外，量子点中观察到的光谱扩散被认为是由表面电荷的局域电场产生的量子限域Stark效应所引起的。尽管PL闪烁和光谱扩散都涉及到额外的电荷，它们之间的潜在联系值得去探究。揭示PL闪烁和光谱扩散之间的潜在联系将有助于采用合适的策略实现PL闪烁和光谱扩散的同时抑制。

成果简介

本研究基于时间分辨的单量子点光谱方法研究了正、负表面电荷对CdSe/CdS/ZnS单量子点光致发光闪烁机制与量子限域Stark效应的影响，发现表面负电荷可以同时抑制量子点的PL闪烁和光谱扩散。而表面正电荷能够激活量子点表面的浅俘获态，导致更多的PL闪烁并将量子点的Auger闪烁机制转变为BC闪烁机制。当表面电荷在不同的表面俘获位点之间跳跃时，会导致局部电场以相同或相反方向叠加在由纤锌矿CdSe 晶格的不对称性所产生的本征电场上，从而产生类型I或类型II的量子限域Stark效应。类型I或类型II的量子限域Stark效应会使单量子点的PL光谱发生转移和展宽。研究发现量子点的PL闪烁和光谱扩散的主要关联因素为量子点的表面俘获态，这意味着有效的表面钝化策略可以同时实现PL闪烁和光谱扩散的抑制。

图文导读

图1 （a）表面带负电荷的单量子点的典型 PL 强度轨迹（蓝色）和相应的寿命轨迹（绿色）。（b）相应的PL强度直方图。（c）相应的荧光寿命-强度分布（FLID）图。弯曲的红色线表明该单量子点为Auger闪烁。（d）175~195s间的PL强度轨迹。（e）为d图中相应颜色所标记的PL区域的PL衰减曲线。（f）相应的二阶相关函数曲线，表明所测量的实验对象为单量子点。

图2（a）表面带正电荷的单量子点的典型 PL 强度轨迹（蓝色）和相应的寿命轨迹（绿色）。（b）相应的PL强度直方图。（c）相应的荧光寿命-强度分布（FLID）图。线性红色线表明该单量子点为BC闪烁。（d）240~260s间的PL强度轨迹。（e）为d图中相应颜色所标记的PL区域的PL衰减曲线。（f）表面带正、负电荷的量子点的on态及off态的概率密度函数以及拟合曲线。

图3（a）类型I量子限域Stark效应的单量子点的典型的PL强度轨迹（红色）及相应的寿命轨迹（绿色）。（b）类型II量子限域Stark效应的单量子点的典型的PL强度轨迹（红色）及相应的寿命轨迹（绿色）。（c）相应的荧光寿命-强度分布（FLID）图。其中的线性虚线表示BC闪烁机制；红色箭头表示类型I量子限域Stark效应，即PL强度的降低伴随着寿命值的增加。（d）相应的荧光寿命-强度分布（FLID）图。其中的线性虚线表示BC闪烁机制；红色箭头表示类型II量子限域Stark效应，即PL强度的增加伴随着寿命的减少。（e）表面带负电荷（蓝色）和表面带正电荷（红色）前后同一单量子点的PL光谱峰值随时间的变化。（f）同一个单量子点从表面带负电荷（蓝色）变为表面带正电荷（红色）前后对应的PL光谱。

图4（a）巯基丙酸（MPA）配体与Pb²⁺络合示意图。（b）表面带负电荷和表面带正电荷的量子点的能带和激子复合通道示意图。负表面电荷钝化量子点的表面俘获，而正表面电荷通过激活表面浅俘获以打开激子的非辐射复合通道。（c）表面电荷诱导的量子限域Stark效应示意图。表面电荷在不同的表面陷阱位点之间跳跃，从而产生类型I和类型II的量子限域Stark效应。黑色的虚线表示量子点中固有电场作用下的电子-空穴波函数；红色曲线表示表面电荷所产生的局域电场与量子点中固有电场共同作用下的电子-空穴波函数。局域电场通过增加或减少电子-空穴波函数的空间重叠以影响激子的辐射复合速率，进而改变量子点的PL强度和寿命。

作者简介

李嘉璐，山西大学激光光谱研究所博士研究生，主要研究领域为单量子点光谱与激子动力学。

张国峰，山西大学教授，博士生导师，山西省优秀青年学术带头人。山西大学原子与分子物理专业毕业，2012年-2014年比利时鲁汶大学博士后。主要从事单量子点光谱、受限量子体系的激子动力学、纳米材料与器件所涉及的光电特性及电子、能量转移动力学等相关研究。在Phys. Rev. Lett., Nano lett., Small, J. Phys. Chem. Lett., APL等学术期刊共发表SCI等论文90多篇；授权发明专利23项；参与撰写及翻译论著章节3篇；主持国家自然科学基金4项，教育部基金1项，主持山西省高等学校创新人才支持计划和留学回国人员科技活动择优资助等项目。参与国家973计划、重大科研仪器研制等项目多项。所获得的及奖励荣誉有山西省三晋英才支持计划青年优秀人才、山西省高等学校创新人才支持计划、山西省优秀研究生博士学位论文指导教师和山西省科学技术发明一等奖（排名第5）等。

肖连团，博士研究生导师，国家百千万人才工程入选者，教育部创新团队带头人。现任太原理工大学党委常委、副校长；山西大学激光光谱研究所所长、量子光学与光量子器件国家重点实验室副主任。主持国家重点研发计划项目、国家高技术研究发展计划 (863计划)、973计划前期研究专项、国家自然科学基金等科研项目22项。在国际重要学术期刊Nature Phys., Light: Science & Applications, Phys. Rev. Lett., Nano Letters, Appl. Phy. Lett., Phys. Rev. A等国内核心刊物上发表学术论文360余篇，获国家发明专利60余项以及1项美国授权发明专利。获多项奖励，包括山西省自然科学一等奖2项、山西省技术发明一等奖1项、山西省科技进步二等奖2项，2005年被评为山西省青年学术带头人，2006年人选教育部新世纪优秀人才支持计划，2009年被评为山西省高等学校中青年拔尖创新人才，2012年度教育部长江学者特聘教授。2015年入选国家百千万人才工程并享受国务院特殊津贴。2016年获山西省五一劳动奖章，2017年获第九届山西省优秀科技工作者称号。

文章信息

J. Li, D. Wang, G. Zhang, et al. The role of surface charges in the blinking mechanisms and quantum-confined Stark effect of single colloidal quantum dots. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4389-0.