利用非线性光学揭示单层二硫化钼中的隐藏晶界及其形成机制

复旦大学吴施伟教授及其研究团队利用非线性光学中的二次谐波过程对通过化学气相沉积方法制备的单层二硫化钼进行显微成像，获取了生长过程中的各个单晶晶畴的取向和连接各晶畴之间仅有原子级尺度的隐藏晶界的位置，并揭示了二硫化钼及类似二维原子晶体材料的生长动力学过程和晶界形成机制。

单原子层的二硫化钼及类似的过渡金属二硫属化物是一种具有直接带隙的二维半导体材料，在新型光电器件以及人们新近提出的能谷电子学方面具有重要的潜在应用价值。为真正实现其应用价值，大面积制备单层二硫化钼是必须的，而化学气相沉积是一种最行之有效的方法。可惜的是，目前利用这一方法得到的单层二硫化钼都是多晶的，且伴随着原子尺度的晶界。这些晶界尽管尺度微小，但对样品的整体性质却有着重要影响；某些晶界结构本身也具有非常有趣的物理和化学特性。

作者利用二次谐波非线性光学信号对单晶二硫化钼的晶格取向极端敏感的特性，快速无损地对未作任何物理和化学处理的单层二硫化钼进行显微成像，清晰无误的显示了原子级尺寸的隐藏晶界，并对这些晶界的取向进行了大量的统计研究。研究结果表明，这一新型二维材料中晶界的形成正如两座移动的山脉形成山脊一样，是一个动力学过程。能量最低的晶界结构未必在各类晶界的数量总和中占优势甚至显现。同时，利用不同晶畴之间的倍频信号相位相干效应，作者还确定了晶畴的边界种类。

该实验中通过化学气相沉积制备的高质量单层二硫化钼样品由北京大学张艳峰教授课题组提供。该实验的方法和结论不仅限于单层二硫化钼，同样适用于其他具有三度旋转对称性的二维原子晶体材料，包括单层过渡金属二硫属化物、单层GaSe、BN等。

这一研究成果发表于《Adv. Mater.》杂志，并被选为内封面文章。

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201501354/abstract