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基于刺激响应共聚物表面浸润性变化的电化学信号放大检测单糖对映异构体
注：文末有本文作者科研思路分析
手性是自然界的本质属性。生命体即是一个典型的多层次手性体系。作为生命体的基本构成单元，蛋白质、多糖和核酸等生物大分子均具有手性。不同构型的手性分子表现出高度的选择性，在生命体内的活性、传输和代谢等方面存在显著差异。因此，手性分子的准确识别和测定对探究生命活动中的反应机理以及信号传递等具有重要意义。然而，由于生命体中手性分子识别信号极其微弱，传统的检测方法在灵敏度和选择性方面仍具有很大的挑战。
近日，华东师范大学施国跃教授（点击查看介绍）课题组基于刺激响应共聚物/石墨烯复合材料构建了一种高灵敏、高选择性的电化学手性传感器，并实现对单糖对映异构体的手性信号放大检测。在该工作中，利用原子转移自由基聚合(ATRP)反应将共聚物接枝于石墨烯表面，制备得到刺激响应共聚物/石墨烯功能复合材料。基于共聚物与单糖分子间协同氢键作用他们实现了手性分子识别诱导的共聚物表面形貌及浸润性的转变。此转变提高了电活性探针及单糖分子的传质速率以及其在电极表面的吸附能力，电化学信号发生显著增强。同时，结合石墨烯粗糙表面结构的信号放大作用以及电化学交流阻抗技术的高灵敏特征，该方法的检测灵敏度得到显著提高。与传统电化学传感器相反，该方法中手性分子识别促进电极表面发生氧化还原反应，电荷转移电阻减小，利于排除干扰物质表面吸附带来的假信号。因此，该方法具有良好的选择性。基于以上优异的分析性能，该传感器已实现了不同单糖对映异构体的手性区分并成功应用于监测癌细胞对葡萄糖对映异构体的选择性摄取。此外，基于识别-介导-功能的模块化智能共聚物设计思想，该工作也为设计其它生物分子的手性电化学传感器提供了新思路。
相关研究成果已经在Analytical Chemistry杂志上发表，该论文第一作者为15级博士生丁姝姝，共同通讯作者为施国跃教授和朱安伟副教授。
该论文作者为：Shushu Ding, Sumei Cao, Anwei Zhu, and Guoyue Shi
原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：
Wettability Switching of Electrode for Signal Amplification: Conversion of Conformational Change of Stimuli-Responsive Polymer into Enhanced Electrochemical Chiral Analysis
Anal. Chem., 2016, 88, 12219−12226, DOI: 10.1021/acs.analchem.6b03278
科研思路分析
Q：这项研究的最初目的是什么？或者说想法是怎么产生的？
A：手性是自然界的本质属性。不同构型的手性分子在毒性、生物化学活性、传输和代谢机理等方面存在显著差异。由于生命体中手性分子识别信号极其微弱，因而发展出新的分析方法来灵敏地识别测定手性分子具有很大的挑战。刺激响应聚合物因其具有易于制备及修饰、识别性能优异等特性受到广泛关注。然而，目前还没有利用刺激响应聚合物进行电化学手性识别的报道。本工作中，我们巧妙地设计了一种基于刺激响应共聚物/石墨烯复合材料的电化学手性传感器，基于手性分子识别诱导共聚物表面形貌及浸润性转变从而放大电化学响应信号的原理实现对单糖对映异构体的手性信号放大检测。
Q：在研究过程中遇到的最大挑战在哪里？
A：本研究中最大的挑战是优化合成条件，以获得具有优异性能的刺激响应共聚物/石墨烯复合材料。我们的团队成员主要为分析化学专业，因此在高分子材料合成方面存在知识储备不足的挑战，未来希望有相关领域的研究者一起合作将研究推动到更高的层次。
导师介绍
施国跃
http://www.x-mol.com/university/faculty/10547