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Nature Chem.:首个带“刹车”的超分子纳米马达

化学家们一直致力于模拟大自然中生物系统的复杂性和功能,其中一个挑战就是人造分子马达的构筑,大部分分子层面的马达都是依赖于双键的顺反变换,机械互锁结构(轮烷或者是索烃)中环形分子的移动,2016年的诺贝尔化学奖也对这方面的成果进行了表彰(点击阅读相关)。但是毫无疑问,这些基础研究离现实生活中的应用还有很长的距离,还需要更多的科学家进行探索。


分子马达研究中一个主要的任务就是对马达速度进行控制,而在这一方面,科学家们做得还不够,有效的纳米马达速度控制方法很少见。一般情况下,纳米马达的速度完全依赖于“燃料”的浓度,一旦启动,只有等到“燃料”耗尽,才能停下。近日,荷兰拉德堡德大学Daniela A. Wilson副教授等人在Nature Chemistry上发表了一种可控速的超分子马达,极其巧妙地装备上了高分子温控“刹车”系统,这在使用化学“燃料”的纳米马达中尚属首次。作者团队为纳米马达中加了一个热响应高分子阀门(也就是“刹车”),通过外界温度变化调节阀门开关状态,从而调节“燃料”的流入并实现了对马达速度的控制。该论文共同第一作者Yingfeng TuFei Peng

Daniela A. Wilson博士(前排中)及其团队。图片来源:Radboud University, Nijmegen


这种纳米马达是利用高分子聚合物的自组装来实现的。首先,聚乙二醇和聚苯乙烯的共聚物溶于有机溶剂中(THF: dioxane = 4:1),水的加入促使其自组装为球型的囊泡,然后铂纳米粒子的加入会使其变为一个碗状的结构,而纳米粒子会被包裹于其中的空腔。接着,在这种碗状结构外层再接上PNIPAM(聚N-异丙基丙烯酰胺)聚合物分子刷,这种聚合物有个很重要的特性就是低临界溶液温度(LCST)性质:在低温下,聚合物为舒展的状态,温度升高,会坍塌从而在碗状结构的出口处形成一层憎水层,这就巧妙的形成了一个温控阀门。文中使用的“燃料”为过氧化氢,当过氧化氢进入空腔时会被铂纳米粒子分解为氧气和水,而氧气可以从出口处“喷射”出来产生动力。所以,当低温时,阀门打开,氧气在有足够“燃料”的情况下可以源源不断的产生,马达运动速度加快;而温度升高,阀门关闭,“燃料”供应中断,反应停止,马达速度降低直至失去动力。而且,这个过程可以不断重复,并且在温度再次降低后,反应速度会变得比之前更快,作者提出可能是由于铂纳米粒子被过氧化氢清洗过的缘故。

图1. 含有阀门的聚合物分马达的设计。a) 两种聚乙二醇和聚苯乙烯的共聚物的化学结构;b) 含有聚合物分子刷的纳米马达形成;c, d)  温度控制阀门的可逆开关过程。图片来源:Nature Chem.


作者在文中还展示了一系列非常漂亮的电镜图证实了这种纳米马达的结构,如图2所示。

图2. 纳米马达的电镜图。图片来源:Nature Chem.


图3 则展示了不同温度下以及三个升降温循环下马达的大小,这说明经过多个循环,超分子马达的自身结构没有受到影响。

图3. a)30 ˚C 下 马达大小约为689 nm,40 ˚C下约为453 nm;b) 三个温度升降循环后马达大小变化。图片来源:Nature Chem.


在Wilson团队稍早时候发表的另一篇论文中,还使用低磁场为一种纳米马达装上了“方向盘”Adv. Mater., DOI: 10.1002/adma.201604996)。他们将磁性金属镍生长到纳米马达的核心中,然后通过外加磁场,将纳米马达引导到期望的方向。


Wilson在接受采访时说,通过装上温控“刹车”系统,可以让纳米马达想走就走,想停就停;而装上“方向盘”,则可以控制纳米马达的运动方向,也就是想去哪里就去哪里。如果这两个系统能够合体的话,一台真正可控的纳米汽车不就诞生了么?


Wilson团队还希望进一步改进对纳米马达的控制方式,比如,把温控改为光控。温度控制的响应速度太慢,而打开光源完成信号输入只在一瞬间。另外,现在的纳米马达尽管没有观测到对活细胞的毒性,但不能完全生物降解还是个大问题,特别是对“在人体内输运药物”这一终极目标来说。不过,Wilson说“我们团队不怕挑战。”



原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Self-propelled supramolecular nanomotors with temperature-responsive speed regulation

Nature Chem., DOI: 10.1038/nchem.2674


(本文由PhillyEM供稿)


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