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Nature Mater.:梯度带隙钙钛矿太阳能电池

钙钛矿太阳能电池近几年取得了飞跃式发展,最明显的是其光电转换效率(PCE)几年内快速增长,已经翻了几番,而且还在不断刷新记录。新的一年,单层稳定效率很有可能会很快超越25%,而叠层(如与硅太阳能电池叠层)则有可能超越30%。


钙钛矿-钙钛矿叠层电池的效率普遍较低。Snaith和McGehee等人近期发表于Science的钙钛矿-钙钛矿叠层电池算是个不小的突破,两端叠层器件效率可达17%,四端叠层器件效率则可以提高到20%(Science, 2016, DOI: 10.1126/science.aaf9717点击阅读详细)。另一种进一步提高太阳光谱利用的方法是梯度带隙太阳能电池,原则上电子-空穴收集效率可以大幅度提高,导致较高的输出电压及较大的输出电流。相对于叠层电池,其另外的优势是不需要复杂的连接层,但是复杂的离子混合却使得这种策略实施起来也并非易事。目前并没有基于钙钛矿的梯度带隙太阳能电池被成功报道。近日,加州大学伯克利分校Alex Zettl点击查看介绍团队终于解决了这个难题,他们在Nature Materials报道了一种梯度带隙钙钛矿太阳能电池,光电转换效率平均为18.4%左右(最高21.7%),填充因子达到约75%,短路电流密度达到42.1 mA cm−2

图一 器件示意图。图片来源:Nature Mater.


在该梯度带隙钙钛矿太阳能电池中(示意图如图一所示),关键的六方氮化硼(hexagonal boron nitride,h-BN)与石墨气凝胶(graphene aerogel,GA)已清晰的展示出来。电池是按照如下方法制备:室温下,在GaN上,应用溶液制备CH3NH3SnI3与CH3NH3PbI3-xBrx,中间用单层h-BN隔开防止离子混合,之后旋涂上空穴传输层以及电流收集层(金),与GaN接触的是Ti/Al/Ni/Au手指电极。

图二 有/无连接层h-BN或者GA的钙钛矿电池。图片来源:Nature Mater.


h-BN及GA对于这一结构十分关键。如图二黑线所示,同时含有h-BN及GA的荧光光谱范围较宽且有多组峰,表明形成了梯度带隙。含有Sn的半导体带隙会降低,而遇到拉力后,则带隙会更低,所以GaN/钙钛矿界面处的应力会导致带隙明显的移动,这使得带隙变得最小接近1 eV,使得光响应超过1250 nm。


图三 a 不同条件下的EQE曲线;b不同条件下的电流电压曲线。图片来源:Nature Mater.


对于同时存在h-BN以及GA,其影响可以达到1400 nm左右,其理论短路电流可以达到50 mA cm−2。没有h-BN以及GA的电池展现出了非常差的光谱相应,而且随着时间流逝而降低,这证实h-BN以及GA的重要性。从图三b可以看出短路电流的范围是从∼25 mA cm−2至∼45 mA cm−2,如此大的电流可能是出现了载流子增殖,比如由于期间中较强的内建电场形成的离子化,多激子的形成都对电流的提高起到了关键作用。电流-电压趋势表明,尽管含有h-BN以及GA的梯度带隙的形成可以提供有效的内建电场,有利于电子-空穴的收集效率但是却降低了开路电压。开路电压的范围为∼0.64V到∼0.9V,由器件的最小带隙而确定。

图四 a随着时间的电池效率变化;b不同效率的电池数目分布;c最高效率的电池的J-V曲线。图片来源:Nature Mater.


正常情况下,钙钛矿电池启用后过小段时间再启用,效率会下降(图四a),而此梯度带隙钙钛矿电池可以稳定于21%左右。同样结构的40组电池,器件的平均光电转换效率为18.4%左右(图四b),其中最高“稳定”效率为21.7%,短路电流为42.1 mA cm−2,开路电压0.688 V,填充因子约为75%(图四c)。


随后作者研究了不同的连接层的作用,其中h-BN对于形成梯度带隙至关重要;GA对于电池的湿度耐受起到关键作用,而且对于钙钛矿结晶的生成及生长起到重要作用;GaN则是可以调节界面形貌,提高电子传输特性。


梯度带隙的思路是一个非常好的提高效率的方法,但是其配方不易寻找,下一个问题就是能否找到简单办法以快速获得较好的配方?


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Graded bandgap perovskite solar cells

Nature Mater., 2016, DOI: 10.1038/nmat4795


导师介绍

Alex Zettl教授

http://www.x-mol.com/university/faculty/35070


(本文由科研趣生供稿)


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