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光催化化学?从树叶里找灵感!

植物的叶片是自然界中利用光能的模范,它能够有效的利用太阳光来固定空气中的二氧化碳,并为植物的生长提供有机物质。科学家们一直期望能像叶片一样利用可见光进行化学物质的转换,而可见光催化的发现为这一梦想带来了希望。不过,传统的光反应往往简单的将反应装置至于可见光下,催化剂的高消光系数及光遵循朗伯比尔定律在溶液中的衰减,都使得光的利用效率大打折扣。微流控光反应器能够有效的提高光利用率,缩短反应时间,可在一定程度上解决这一问题,但其在可见光催化领域较少。


受叶片中反应活性中心附近的生色团的启发,来自荷兰埃因霍温理工大学Michael G. DebijeTimothy Noël等人巧妙的将太阳能荧光聚光器微流控光催化反应器相结合,在Angew. Chem. Int. Ed.报道了一种可高效利用全波段太阳光的连续流动光反应装置。太阳能荧光聚光器(luminescent solar concentrator, LSC)是将生色团(如荧光染料或量子点)分散在玻璃或者聚合物的导光板中,用以捕获太阳光后再将其转变为荧光光子,并导向装置边缘的一种光学器件。为了尽可能的利用紫外光区的能量,研究者们选择的LSC能够吸收低波长区的光,且其发射光恰好处于光催化剂所吸收的波长范围。比如在本文中,研究者们选择了LR305(一种荧光染料)作为LSC中的发光团,选择了甲基蓝作为光催化装置中的催化剂。甲基蓝的吸收峰在654 nm,在550 nm以下的紫外与可见光区基本没有吸收;而LR305的吸收区在600 nm以下的紫外与可见光区,且其发射的荧光恰好处在甲基蓝的吸收区。

图1. A.仿叶片微流控光催化装置的工作原理;B和C.甲基蓝(MB)与LR305荧光染料的吸收光谱在太阳光谱中的位置;D. 9,10-二苯基蒽在单线态氧下的环化加成反应。图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.


研究者们通过实验证实了在上述装置中甲基蓝能够有效的吸收LSC的发射光。随后,他们进一步展示了这一装置的光催化效率。实验结果表明,在蓝色LED下,甲基蓝自身的光吸收被限制,此刻通过LSC吸收并转化的光能够有效驱动催化反应的进行;半遮蔽实验则表明LSC中形成的光能被有效传导至边缘处并被甲基蓝吸收用于催化反应;随着LSC中LR305掺杂量的提高,装置对光的利用率会显著提升,在最高的转换效率下(掺杂量为200 ppm),达到近似的转化率所需的光能仅为没有LSC情况下的1/10。最终结果表明,在相同的模拟太阳光下,带有LSC的微流控光催化装置能够将反应转化率提升超过4倍。

图2. A.蓝光激发下的反应效率随LSC中荧光染料掺杂含量的变化;B.将反应器一半用黑色的板遮蔽,这一实验用以表明LSC中的光的传输能力;C.正常情况下的反应效率。图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.


当然,研究者们最终还是要将上述装置应用在自然光下,相同的反应时间后(10 s的停留时间以及30 min的反应时间),LSC复合的反应装置最终转化率达96%,而对照组则为57%。


总之,这项研究为新型的光化学反应器的设计打开了一扇大门:将光转化器件与光催化装置的结合能够更加有效的利用光能,这一思路有望应用于其他利用光能的器件。


—— 评论 ——

优秀的论文往往有两个方面值得阅读和学习,一是论文本身的新颖发现,一是论文的设计思路与构建方式。第一,这篇论文并不是一个新的发现,而是一份优秀的设计。它很好的抓住了光催化中对于光能利用的问题,当大部分研究者试图去开发具有更广吸收谱带的催化剂的时候,作者另辟蹊径,通过将其他波段的光能转化来匹配催化剂的吸收波段,从而使传统简单的催化剂也能够利用到其他波长的光能。第二,论文的作者并没有试图去把过程进行无限的推广,而是仅针对一个简单的标准反应,有的放矢的探讨了装置本身的设计及证实其可行性。小编浅见,欢迎各位行家里手发表自己的见解。



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http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201611101/abstract

A Leaf-Inspired Luminescent Solar Concentrator for Energy-Efficient Continuous-Flow Photochemistry

Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201611101


(本文由YHC供稿)


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