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大面积钙钛矿单晶薄膜材料的可控制备
近年来有机无机杂化ABX3结构的钙钛矿材料由于其卓越的光电性能而受到广泛关注，基于此类材料的薄膜太阳能电池短短几年间在效率上频频突破，由2009年的不到4%迅速提升到了22.1%。除此之外，钙钛矿材料在激光、发光二极管、光电传感器方面也有很大的应用前景。到目前为止，通过各种工艺方法制备的钙钛矿太阳能电池光吸收层都是钙钛矿多晶薄膜，而多晶薄膜不可避免的会有大量的晶粒边界和表面缺陷导致载流子迁移率、寿命和扩散长度等重要参数下降。钙钛矿材料的体相单晶已被证明具有相比于多晶薄膜更低的缺陷态密度、更高的载流子迁移率和更长的载流子复合寿命等优势，但由于钙钛矿材料的高吸收系数，体相单晶不适合用于直接制备太阳能电池等器件。
为了寻找解决方案，中国科学院化学研究所胡劲松研究员（点击查看介绍）和万立骏院士（点击查看介绍）课题组近期在大面积有机无机杂化钙钛矿单晶薄膜制备与性能研究方面取得重要突破。研究人员采用二维限域诱导的方式用温和的溶液法制备出大面积、高质量的一系列MAPbX3 (X= Cl, Br, I) 钙钛矿单晶薄膜。通过这种方法制备的单晶薄膜面积可达到亚毫米级，表面平整光滑无晶粒结构，具有极高的晶体质量。并且因为单晶薄膜的表面缺陷相比于多晶薄膜大大降低，所以薄膜的空气稳定性也有极大提高。这种方法对基底无选择性，可在柔性基底及表面粗糙度较高的材料等多种基底上原位生长，适宜于柔性器件等各种器件的制备，同时单晶薄膜的厚度在几十纳米到几微米大范围内可自由调节，能适应不同器件的要求（图1）。研究人员还通过同步辐射配合2D探测器证明了钙钛矿单晶薄膜具有高的晶体质量和生长取向，并且通过一系列光学和电学性能表征证明了钙钛矿单晶薄膜具有与体相单晶相似的光电性能（图2）。该研究在钙钛矿单晶材料的制备上迈出了关键的一步，为发展钙钛矿单晶材料光伏器件和进一步提高钙钛矿太阳能电池效率提供了新方法。这一研究成果以全文形式发表于近期的J. Am. Chem. Soc. 上。
图1 a) 单晶薄膜SEM图；b) 单晶薄膜高分辨率截面SEM图；c) 不同厚度单晶薄膜截面SEM及AFM 3D图；d) 不同纳米级厚度单晶薄膜在光学显微镜下显示出不同颜色。
图2 a）同步辐射转角度衍射花样；b) 同步辐射垂直单晶薄膜入射衍射花样；c) 制备原料，单晶粉末和同步辐射转换单晶薄膜XRD图；d) 单晶薄膜EBSD图像；e) 单晶薄膜紫外可见吸收光谱及荧光发射光谱；f) SCLC法暗电流I-V曲线。
该研究工作得到了中国科学院战略性先导科技专项和国家自然科学基金委的支持。
该论文作者为：Yao-Xuan Chen, Qian-Qing Ge, Yang Sh Jie Liu, Ding-Jiang Xue, Jing-Yuan Ma, Jie Ding, Hui-Juan Yan, Jin-Song Hu* , and Li-Jun Wan*
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http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b09388
General Space-Confined On-Substrate Fabrication of Thickness-Adjustable Hybrid Perovskite Single-Crystalline Thin Films
J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 16196-16199. DOI: 10.1021/jacs.6b09388
导师介绍
万立骏院士
http://www.x-mol.com/university/faculty/15504
胡劲松研究员
http://www.x-mol.com/university/faculty/15509