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新固体酸加速化学和燃料工业可持续发展

当今,化学工业发展迅速,2016年全年全球化学品销售将超过4.5万亿美元,其中超过一半的化学品的生产需要采用固体酸催化剂。此外,几乎所有的液体燃料和再生燃油的生产都依赖于固体酸催化剂。现代工业中广泛应用的以非晶硅铝混合氧化物和沸石为代表的固体酸,其酸性一直受限于其四配位铝的分量。而固体超酸由于价格和稳定性的不足,不能应用。


澳大利亚悉尼大学化工学院黄骏点击查看介绍实验室一直致力于探索固体酸新理论并研发新型酸催化剂。近年来,创造性的开发了不依赖四配位铝的超稳定硅铝纳米氧化物,其酸性和反应活性均高于广泛工业应用的强布朗斯特酸(BAS)沸石HZSM-5和脱铝H-Y,他们推测表面大量存在的五配位铝(AlV)可能主导BAS酸性。然而AlV被普遍认为不能形成BAS,只有四配位铝(AlIV)才可以。近期,该实验室与法国里尔大学澳洲麦考瑞大学瑞士苏黎世联邦工学院研究者合作首次实验发现了基于五配位铝(AlV)的强布朗斯特酸(BAS-AlV,取得固体酸研究重要突破。四配位铝在传统固体酸中浓度有限,限制了酸性的提高。而在本研究中,实现了五配位铝布朗斯特酸(BAS-AlV)和四配位铝布朗斯特酸(BAS-AlIV)在表面的共存和共增长,而不是互相替代。因此,酸性显著提高,可迅速提高反应效率,尤其是碳氢化合物转化和生物质精炼工艺,还可以减少相对积碳量和废物量。

7Al-{1H}D-HMQC 2D NMR spectrum 揭示大量BAS-AlV分布在表面


研究中用超高场固体核磁共振波谱仪证实了这新固体酸中心的表面结构,这一新的酸结构的发现不仅仅为固体酸领域提供了前沿知识,而且为未来高稳定低成本工业催化剂及通用载体的开发指引方向并奠定了基础。未来几年,黄骏实验室将致力由此发展而来的新一代催化剂和反应体系,并与反应工艺结合促使工业化应用及化学和燃油工业的可持续发展。近期多名催化,波谱学,量子化学,材料合成,和化学工程方向的优秀博士生和博士后加入团队从事相关研究。


这一成果近期发表在Nature Communications上,文章的第一作者悉尼大学化工学院催化工程实验室的博士生博士后王子春,获得过亚太催化协会杰出博士生奖和中国政府海外优秀博士留学生奖。


该论文作者为:Zichun Wang, Yijiao Jiang, Olivier Lafon, Julien Trébosc, Kyung Duk Kim, Catherine Stampfl, Alfons Baiker, Jean-Paul Amoureux, Jun Huang

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):

http://www.nature.com/articles/ncomms13820

Brønsted acid sites based on penta-coordinated aluminum species

Nat. Commun., 2016, 7, 13820, DOI: 10.1038/ncomms13820


导师介绍

黄骏副教授

http://www.x-mol.com/university/faculty/28865


X-MOL催化领域学术讨论QQ群(210645329


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