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基于量子点敏化的三元光阳极:高氧化效率的光电化学水氧化催化体系

半导体光电化学水分解被认为是一项利用太阳能获取清洁能源(氢气)的富有潜力的技术。为了实现太阳能到化学能的高效转化,设计与制备高效、稳定的光电极材料成为一个重要的研究领域。近几年,半导体BiVO4作为一种可见光响应的光电极材料,由于其合适的价带位置以及较窄的带隙宽度(2.4~2.5 eV),受到研究者越来越多地关注。较TiO2和ZnO等宽带隙半导体相比,BiVO4更具应用潜力,但光生电子与空穴的表面复合极大地制约了BiVO4的光电化学性能,如何有效抑制光生电子与空穴复合、改善水氧化反应动力学,成为提高水氧化效率的关键。


近日,北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室项顼教授点击查看介绍课题组通过原位生长与连续水相沉积技术合成了一种三元光阳极(Triadic QD@LDH@BiVO4,由双尺寸碲化镉量子点(CdTe QDs)、钴基层状双金属氢氧化物(LDH)以及钒酸铋(BiVO4)颗粒构成。该三元结构的优势主要有:(1)具有两套连续的Type-II能级结构,这使得光生电子和空穴能够更有效地分离,因此,即使在非常低的电位下(E < 0.8 V vs RHE),该体系仍具有超过90%的氧化效率;(2)光电流密度在1.23 V可达到2.23 mA/cm2,接近甚至超过部分钨掺杂的钒酸铋光阳极;(3)量子点单层均匀分散于二维LDH纳米片之上,提高了光捕获效率,促进了光生电荷分离;(4)量子点吸收高能光子产生的热电子或热空穴参与了光电化学反应,热空穴迅速转移到LDH纳米片表面,促进水氧化反应,既可提高水氧化效率,又可有效避免量子点的光腐蚀。以上研究表明,充分利用量子点的多功能性与LDH的二维结构优势来设计能级匹配的光阳极是实现高效光电化学水分解的重要策略。


该研究成果发表在ACS Applied Materials & Interfaces上,第一作者研究生唐彦群通讯作者为北京化工大学项顼教授和北京师范大学闫东鹏教授。该工作得到国家973项目、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、长江学者和创新团队发展计划、中央高校基本科研基金的支持。


该论文作者为:Yanqun Tang, Ruirui Wang, Ye Yang, Dongpeng Yan, Xu Xiang

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.6b04937

Highly Enhanced Photoelectrochemical Water Oxidation Efficiency Based on Triadic Quantum Dot/Layered Double Hydroxide/BiVO4 Photoanodes

ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8, 19446-19455, DOI: 10.1021/acsami.6b04937


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