基于富勒烯/碲化镉量子点敏化结构及信号猝灭物卟啉锰构建的“on-off-on”型光致电化学适体传感器

西南大学袁若教授课题组基于富勒烯/碲化镉量子点(nano-C₆₀/CdTe QDs)敏化结构及卟啉锰(MnPP)对光电流信号的有效猝灭，提出了一种新颖的信号“on-off-on”体系用于构建光致电化学(PEC)适体传感器，并将其应用于凝血酶(TB)的超灵敏检测。

袁若教授课题组将具有宽带隙的nano-C₆₀ (2.6 eV)和具有窄带隙的CdTe QDs (1.8 eV)通过吸附作用修饰于玻碳电极表面，形成新型的PEC敏化结构，获得一个较高的初始光电流信号。并把MnPP作为nano-C₆₀/CdTe QDs敏化结构的光电流信号的猝灭剂，将其与杂交链式反应(HCR)相结合，使MnPP嵌插固载于DNA双链上，实现对MnPP的简单、高效固载，用于猝灭PEC适体传感器的初始光电流，从而降低背景信号、提高检测灵敏度。最后通过目标物TB与其适体链的特异性结合作用，将嵌插有猝灭剂MnPP的DNA双链从电极表面竞争下来，实现了光电流信号的有效恢复。nano-C₆₀/CdTe QDs敏化结构既实现了光电流信号的有效放大，又能够扩宽检测范围、提高检测灵敏度。猝灭剂MnPP的引入使得此PEC适体传感器的光电流信号猝灭率达到82%，实现背景信号的有效降低，从而进一步提高检测灵敏度。通过结合nano-C₆₀/CdTe QDs敏化结构的信号放大作用，MnPP对光电流信号的有效猝灭能力以及PEC固有的高灵敏度，所构建的PEC适体传感器对TB的检测限达到了0.3 fmol/L。

图1. “on-off-on”型PEC适体传感器的构建过程

图2. (A) nano-C₆₀/CdTe QDs敏化结构的光电流产生机理，(B) MnPP对nano-C₆₀/CdTe QDs敏化结构光电流的猝灭机理

这一研究成果发表于《Chemical Communications》上。

http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2016/CC/C6CC02791A

原文：An ultrasensitive “on–off–on” photoelectrochemical aptasensor based on signal amplification of a fullerene/CdTe quantum dots sensitized structure and efficient quenching by manganese porphyrin

Chem. Commun., 2016, 52, 8138-8141, DOI: 10.1039/C6CC02791A

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