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氧化石墨烯分离膜的脱盐性能及机理研究

在氧化石墨烯(GO)层片孔分离膜中,层间含氧官能团支撑起sp2纳米毛细管网络,这一独特结构具有超快水传输特性及对水中不同溶质的优异选择性,在过滤与分离领域具有应用潜力。利用GO膜筛除尺寸大于其层间纳米毛细管临界尺寸的溶质分子和离子,进而用于纳滤和超滤已被普遍接受。然而,利用GO膜实现水脱盐仍存在挑战性,目前所报道的研究结果存在极大的争议,阻碍了其在海水淡化应用领域的进一步研究和发展。利用GO分离膜实现水脱盐应用是一个具有前景而又存在巨大挑战的发展方向,对于解决全球清洁淡水资源的短缺与污染问题具有重大意义,因此在推动这一新兴膜材料面向实际海水淡化应用领域前需论证其是否具有水脱盐能力以及如何充分开发其潜能等若干基础问题。


近日,清华大学材料学院朱宏伟教授航天航空学院徐志平教授日本国立材料研究所马仁志研究员合作,通过综合运用同位素标记法辅助同步跟踪水分子和盐离子跨膜扩散、压力驱动过滤及分子动力学计算模拟,揭示了GO分离膜水脱盐研究中所存争议背后长期以来被忽视的原因。结果表明,GO分离膜在浓度梯度驱动扩散过程中可实现优异的水/离子选择性,在水脱盐应用领域具有借鉴意义。而在压力驱动过滤过程中GO分离膜的脱盐率较低。实验和理论研究证实,上述矛盾结果源于水/离子选择性与外加压力和GO层间纳米通道长度间的强关联作用。外加压力削弱了受限于GO纳米通道中的水–离子相互作用,进而降低了水/离子选择度,而GO纳米通道长度调控不同盐离子间的相对选择性并在水和离子的传输过程中发挥主导作用。

以上研究结果为理解GO分离膜的深层次脱盐机制奠定了基础。考虑到外加压力对GO分离膜的本征较高水/离子选择度产生的负面作用以及水分子和盐离子在GO膜中的独特传输机制,较厚GO膜在正渗透脱盐领域的应用是未来具有潜力的发展方向。


这一研究结果发表在《Chemical Science》上。清华大学材料学院博士生孙鹏展为论文第一作者


http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/sc/c6sc02865a


原文:Intrinsic high water/ion selectivity of graphene oxide lamellar membranes in concentration gradient-driven diffusion.

Chem. Sci., 2016, DOI: 10.1039/C6SC02865A


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