氮、磷、硫共掺杂中空碳壳高效催化芳香烷烃的选择性氧化

碳材料作为一种廉价易得的非金属催化剂，可以替代传统的金属催化剂应用于傅克反应、氧化反应、C-H活化等有机催化反应中。大比表面积和可控杂原子掺杂是提高碳材料催化活性的关键。最近，中国科学院化学研究所的宋卫国研究员和曹昌燕副研究员报道了一种N/P/S共掺杂的中空碳壳非金属催化剂，实现了水体系下芳香烷烃的高效选择性催化氧化。这一结果发表于《Angew. Chem. Int. Ed.》上，并被选为当期的Hot paper。

他们设计以poly(cyclotriphosphazene-co-4,4’-sulfonyldiphenol)（简称PZS）为壳，金属有机框架(MOFs)化合物ZIF-67为核，构筑了ZIF-67@PZS核壳体系，经高温碳化和酸刻蚀后得到N/P/S三种原子高度均匀共掺杂的中空碳壳非金属催化剂。与传统的碳材料掺杂方式不同，由于PZS聚合物自身含有N/P/S，因此在高温碳化过程中，实现了这三种杂原子的高度均匀掺杂。ZIF-67内核也起到非常重要的作用。不仅用作硬模板，维持中空碳壳结构完整性，而且ZIF-67在高温下分解产生气体，丰富了碳壳的孔结构，从而提高了其比表面积（1020 m²/g）；此外，在高温碳化过程中，ZIF-67中的N也可以部分掺入碳壳中，提高了N的掺杂量和改变了N的存在形式，使得中空碳壳呈现出超亲水性。因此，该材料在水体系下显示出高效的催化芳香烷烃选择性氧化性能。这种掺杂碳材料的制备方法有望拓展至其他应用领域，发展成为一种高性能掺杂碳材料的通用制备手段。

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201600455/full

原文标题：Nitrogen, Phosphorus, and Sulfur Co-Doped Hollow Carbon Shell as Superior Metal-Free Catalyst for Selective Oxidation of Aromatic Alkanes

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