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爆炸能量的储存与调节-MOFs新方向

含能化合物是指在一定的外界刺激下,能发生激烈反应并释放大量能量(通常伴有大量气体和热)的化合物,在国防和国民经济中有着重要作用,不同的应用领域对含能化合物的性能(密度、热稳定性、感度、爆热、爆速、爆压、产气量等)有不同的要求,由于其燃爆特性,含能化合物的合成与性能调节是化学领域最具挑战性的研究方向之一。


北京理工大学庞思平教授李生华副教授把金属有机框架材料(MOFs)应用于含能体系。然而,传统MOFs的结构设计通常追求的是高比表面积、低密度、高孔隙率,以利于实现气体储存和药物传输。而含能化合物追求高能量密度、高稳定性等。为了解决此问题,他们利用多氮有机骨架、高能阴离子等为结构单元提高化合物密度,利用π-π堆积结构提高稳定性,在国际上首次设计合成了一类具有三维立体结构的含能金属有机骨架化合物(含能3D MOFs化合物),这种材料显示出高热稳定性、高爆热、低感度等特点。相关研究结果发表在《Angew. Chem. Int. Ed.》(Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 14031-14035)。


在前期的工作基础上,研究者以一种含能3D MOFs化合物: [Cu(atrz)3(NO3)2]n[atrz =4,4′-偶氮-1,2,4-三唑,MOF(Cu)]为反应底物与二硝酰阴离子(N(NO2)2¯发生阴离子交换反应,通过改变MOF(Cu)和二硝酰阴离子的原料配比,调节含能3D MOFs化合物孔道中阴离子交换的个数,成功实现对其性能精确而有效地调控。相对于传统调控含能化合物性能的方法,该方法具有简单、方便、反应条件温和、后处理简单且能够更加精确而有效地调控含能3D MOFs的性能等优点。并且,通过含能3D MOFs包覆亚稳态二硝酰胺阴离子,对二硝酰胺阴离子的稳定性有明显改善,爆轰性能也有明显提高。其中,它的热分解温度达到221oC, 是目前分解温度最高的二硝酰类化合物。这部分工作将为调控含能化合物性能提供一种新方法,也为亚稳态含能阴离子的稳定、储存和释放提供一种新思路。相关的研究成果已发表在《Chem. Mater.》(Chem. Mater. 2016, 28, 1472-1480)。

http://dx.doi.org/10.1021/acs.chemmater.5b04891


原文标题:Taming Dinitramide Anions within an Energetic Metal–Organic Framework: A New Strategy for Synthesis and Tunable Properties of High Energy Materials


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