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一锅法合成Au11(PPh2Py)7X3原子簇及在催化醛加氢反应应用

中国科学院大连化学物理研究所李杲研究员报道和研究了功能化的Au11原子簇催化剂在催化醛加氢反应中的应用。首先,作者通过一锅法高效地合成Au11(PPh2Py)7X3原子簇。此原子簇催化剂在没有其他碱性溶剂辅助下,实现硝基苯甲醛的高选择性加氢反应生产硝基苯甲醇。该催化剂是一种环境友好型催化剂,是对原有此类催化剂的改良和创新,也为其他催化反应提供了新的材料和思路。

然后,美国Carnegie Mellon大学的合作者Hadi Abroshan博士根据实验数据对整个加氢反应机理进行模拟计算。密度泛函理论(DFT)计算显示,金原子簇催化加氢的过程,首先是原子簇在反应过程中脱掉一个配体从而充分暴露金原子并形成催化反应的活性位点。其次,金原子簇催化剂在表面PPh2Py官能团氮原子的孤对电子帮助下,活化氢气分子的H‒H键,促使硝基苯甲醛的加氢反应(见上图)。


这一研究成果发表于《ACS Catalysis》上。


http://dx.doi.org/10.1021/acscatal.5b02116


原文标题:One-Pot Synthesis of Au11(PPh2Py)7Br3 for the Highly Chemoselective Hydrogenation of Nitrobenzaldehyde


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