固体电解质是全固态电池重要组成部分,后者能有效解决传统锂离子电池所面临的安全问题。厦门大学杨勇教授研究团队以立方相garnet型Li7-2x-3yAlyLa3Zr2-xWxO12 (0 ≤ x ≤ 1)固体电解质为研究对象,采用中子衍射、核磁共振和交流阻抗等多种表征技术,研究结构中Li+传输机理及动力学性能。
该研究团队与美国高磁场国家实验室傅日强教授合作,设计出一种特殊脉冲核磁共振技术,成功分辨立方相结构中24d、96h和48g位置的Li+。其中,96h位置由48g扭曲得到,位于24d和48g位置之间。在此基础上,通过二维核磁共振手段,直接观察到Li+在24d和96h位置间的跳跃,推导出Li+在立方相garnet结构中的完整传输路径为24d-96h-48g-96h-24d。当W掺杂量为x = 0.5时,Li+在24d位置的扩散系数为10-12 m2/s,在48g/96h位置的扩散系数为10-9 m2/s(脉冲梯度场核磁技术表征得到)。24d位置Li+的扩散速度决定了样品整体电导率,为Li+传输的控制节点。通过低温交流阻抗技术,样品中Li+浓度、跳跃速率等微观参数均得到计算。研究和理解Li+在电解质中的传输机理、控制因素以及相关参数,可以有目的的设计电解质组成,为提高电导率提供方法指导。
该成果发表于《Chem. Mater.》。
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.chemmater.5b02429
原文标题:Toward Understanding the Lithium Transport Mechanism in Garnet-type Solid Electrolytes: Li+ Ion Exchanges and Their Mobility at Octahedral/Tetrahedral Sites
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