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新型共轭导电微孔高分子应用于超级电容器

超级电容器又称双电层电容器,是一种新型的电化学储能器件,具有高功率密度、充电时间短、循环使用寿命长、温度特性好等特点,在轨道交通、能量回收、风电调频、智能电网、武器超快发射/弹射、混合动力汽车等领域具有广阔的应用前景。发展高比表面积、孔隙发达、高导电性的碳材料是发展高性能超级电容器电极材料的关键。研究人员发现,氮掺杂的碳材料可以通过氮原子引入赝电容,从而存储更多的电能。基于氮掺杂碳材料的研究文献,高性能的电极材料需要同时具备高比表面积和高氮掺杂量,而一般碳材料的N掺杂量都比较低。因此研究人员开始将高含氮量的共轭微孔高分子应用于超级电容器电极材料的研究。但目前报道的用于超级电容器的先进电极材料中,最大的比表面积一般不超过3000 m2•g-1,同时具有高比表面的材料氮掺杂量通常小于5 at%。


中国科学院大连化学物理研究所邓伟侨研究员(点击查看介绍)和吴忠帅研究员(点击查看介绍)领导的团队合作,跳出氮掺杂碳材料的范畴,成功制备出同时具有高比表面和高含氮量的导电共轭微孔高分子,并将其应用于超级电容器电极材料。作者以TCNQ为单体,在不同温度的离子热条件下通过氰基的三聚反应以及高温条件下伴随着进一步的分解和重构获得一系列基于三嗪环结构的无定型微孔材料TCNQ-CTFs。红外光谱表征实验证明TCNQ-CTFs中存在三嗪环结构;拉曼光谱中TCNQ-CTFs逐渐增强的G峰表明,随着温度的升高,TCNQ-CTFs中缩聚的芳香结构逐渐增多;HTEM和STEM成像分别确证了材料的多孔性质和N元素的均匀分布。随着制备温度的升高,TCNQ-CTFs的比表面积逐渐变大,并出现少量介孔,Ntriazine和Ncyano的含量逐渐减少,这是由三嗪环逐步分解缩聚造成的。另一方面,随着Ngraphitic相对含量的升高,材料的导电性逐渐改善。合成温度大于600 ℃时,TCNQ-CTFs的循环伏安曲线和充放电曲线都表现出良好的电容性质。其中TCNQ-CTF-800同时具有3663 m2•g-1 的超高比表面积、8.13%的高氮含量以及较好的导电性,得到383 F•g-1较高的比容量,明显高于商用活性炭100-200 F•g-1的比容量,而且在有机体系中具有42.8 Wh/kg较高的能量密度。


这项工作首次得到同时具有高比表面和高含氮量的导电共轭微孔高分子,为开发性能更高的超级电容器电极材料提供了新的思路。

TCNQ-CTFs的合成示意图


这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上,论文的第一作者是中科院大连化学物理研究所的李雅娟郑双好


该论文作者为:Yajuan Li, Shuanghao Zheng, Xue Liu, Pan Li, Lei Sun, Ruixia Yang, Sen Wang, Zhong-Shuai Wu, Xinhe Bao and Wei-Qiao Deng

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Conductive Microporous Covalent Triazine-Based Framework for High-Performance Electrochemical Capacitive Energy Storage

Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI:10.1002/ange.201711169


吴忠帅研究员简介


吴忠帅,中国科学院大连化学物理研究所研究员、二维材料与能源器件研究组组长、国家青年千人计划;2011年在中科院金属研究所获得博士学位,2011-2015年在德国马普高分子研究所从事博士后研究工作;2015年6月起,担任中科院大连化学物理研究所研究员、课题组长;已在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Storage Mater. 等杂志共发表论文70余篇,其中影响因子大于10的论文36篇,SCI他引13300余次,单篇引用超过500次的论文10篇,单篇最高引用为1585次,该论文入选近十年“十大中国高被引科技论文”;担任Journal of Energy Chemistry 客座编辑和执行编辑、Energy Storage Materials客座编辑、Materials Research Express国际编委、Engineering通讯专家等;获得2017年国家自然科学奖二等奖、2015年辽宁省自然科学奖一等奖等。


http://www.x-mol.com/university/faculty/26723


邓伟侨研究员简介


邓伟侨,中国科学院大连化学物理研究所研究员、材料动力学模拟与设计研究组组长、中国科学院“百人计划”、国家杰出青年基金获得者;2004年在加州理工学院获得博士学位,2004-2006年在加州理工学院材料模拟中心担任副研究员,2006-2009年在南洋理工大学化学系担任助理教授,2009年至今在中国科学院大连化学物理研究所担任研究员,已在Nat. Commun.、Nat. Protocol.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energ. Environ. Sci.等国际权威杂志发表论文100余篇,近五年内SCI他引3000余次。


http://www.x-mol.com/university/faculty/22825


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