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MOF衍生金属磷化物/石墨烯复合物高效催化析氧反应

注:文末有研究团队简介 及本文科研思路分析


析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)是水分解、可充放金属空气电池等相关能源领域研究中重要的半反应。然而OER缓慢的动力学和过高的过电势,制约了其在实际生产过程中的广泛应用。目前商用的Ru、Ir等贵金属基催化剂(如RuO2 和IrO2 等),存在着成本高、反应过程易氧化失活等缺点。因此,研究低成本、高活性、高稳定性的非贵金属基OER催化剂具有十分重要的意义。近日,武汉理工大学麦立强教授(点击查看介绍)、周亮教授(点击查看介绍)研究团队成功制备出了具有较高OER催化活性的金属有机框架结构(MOF)衍生的金属磷化物/石墨烯复合材料


利用Ni-MOF作为前驱体,通过进一步的煅烧工艺合成了具有较好OER性能的碳限域Ni2P纳米晶(Ni2P@C),通过与石墨烯的复合(Ni2P@C/G),材料的OER活性得到了进一步的提高。在1 M KOH电解液中,Ni2P@C/G仅需285 mV的过电势就可以获得 10 mA cm-2的电流密度,并具有较低的塔菲尔斜率(44 mV dec-1)以及良好的耐久性,可以与目前已报道的性能优异的贵金属基及非贵金属基OER电催化剂相媲美。石墨烯的引入,一方面降低了Ni2P纳米晶的团聚,使其暴露了更多的活性位点,获得了更大的电化学活性比表面积;另一方面形成了良好的导电网络以提高材料导电性,从而提升材料的催化活性。通过进一步的非原位XPS和TEM表征可以发现,Ni2P纳米晶在OER过程中会氧化并原位生成NiOOH作为OER反应的活性位点。


该工作可以应用于相关的过渡金属磷化物析氧催化剂,以及其他能源转换与储存领域。相关成果近期发表在 Chemical Communications 上,文章的第一作者是武汉理工大学的硕士研究生王蔓蔓


该论文作者为:Manman Wang, Mengting Lin, Jiantao Li, Lei Huang, Zechao Zhuang, Chao Lin, Liang Zhou and Liqiang Mai

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Metal–organic framework derived carbon-confined Ni2P nanocrystals supported on graphene for an efficient oxygen evolution reaction

Chem. Commun., 2017, 53, 8372, DOI: 10.1039/C7CC03558F


麦立强教授简介


麦立强,武汉理工大学材料学科首席教授,博士生导师,武汉理工大学材料科学与工程国际化示范学院国际事务院长,教育部“长江学者特聘教授”,国家杰出青年基金获得者,先后在中国科学院外籍院士美国佐治亚理工学院王中林教授课题组、美国科学院院士哈佛大学CM Lieber教授课题组、美国加州大学伯克利分校杨培东教授课题组从事博士后、高级研究学者研究。长期从事纳米能源材料与器件研究,麦立强发表SCI论文260余篇,包括Nature及其子刊10篇,Adv. Mater. 11篇,J. Am. Chem. Soc. 2篇,Angew. Chem. Int. Ed. 2篇,PNAS 2篇,Nano Lett. 23篇,以第一或通讯作者在影响因子10.0以上的期刊发表论文77篇。主持国家重大基础研究计划课题、国家国际科技合作专项、国家自然科学基金等30余项科研项目。获中国青年科技奖、光华工程科技奖(青年奖)、湖北省自然科学一等奖、侯德榜化工科学技术奖(青年奖)、Nanoscience Research Leader奖、入选“百千万人才工程计划”、国家“万人计划”领军人才,并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号。现任Adv. Mater.客座编辑,Joule、 Adv. Electron. Mater.国际编委,Nano Res.编委。


http://www.x-mol.com/university/faculty/26717


周亮教授简介


周亮,武汉理工大学特聘教授,博士生导师,中组部“青年千人”计划入选者,昆士兰大学澳大利亚生物工程与纳米技术研究所荣誉副教授。2006年获复旦大学化学系理学学士学位,2011年获得复旦大学化学系理学博士学位,师从赵东元院士和余承忠教授。主要研究方向为功能纳米材料的电化学储能应用,在Nat. Commun.、Angew. Chem., Int. Ed.、Adv. Mater.、ACS Cent. Sci.、ACS Nano、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy 等国际期刊发表SCI论文80余篇,文章被引用3,500余次,H因子为27。


http://www.x-mol.com/university/faculty/40459


科研思路分析


Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:我们的研究目的在于设计高效、稳定的过渡金属基OER催化剂来代替贵金属基OER催化剂,以广泛应用于实际的生产过程之中。过渡金属磷化物因为其高的导电性以及良好的稳定性,已经被广泛应用于析氢反应之中,但是对于其在析氧反应中的研究就相对较少。目前,MOF以及其衍生物已被广泛应用于电催化领域,如氧析出、氢析出和氧还原反应,并均展现出优异的电催化活性。通过文献的调研我们发现由Ni-MOF所衍生的磷化镍材料目前仅具有析氢反应的催化活性而没有析氧催化活性,因此我们希望通过控制煅烧工艺来合成Ni-MOF衍生的磷化镍材料来作为OER催化剂。


Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:本研究中最大的挑战是如何控制煅烧工艺来将MOF前驱体磷化,并使之具有优异的OER活性。通过大量的文献调研以及多次的尝试,我们最终确定了最优的磷化方案来获得性能优异的磷化镍OER催化剂。另外,磷化物在OER反应过程中的反应机理并不清晰,后期仍需要更深入的研究。


Q:该研究成果可能有哪些重要的应用?哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助?

A:高活性的过渡金属基磷化物OER催化剂表现出了代替传统的贵金属基催化剂的巨大潜力。在电解水以及可充放金属空气电池等领域具有广泛的应用前景,有望获得相关能量转换及储存领域或机构的关注。但是磷化物的OER反应机理研究仍处于初级阶段,仍有很多问题亟待解决。我们愿意继续努力,积极推动过渡金属基催化剂领域的发展。


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