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直接乙醇燃料电池阳极催化剂的“一剂良药”

注:文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析


直接乙醇燃料电池是以乙醇作为化学燃料的燃料电池。乙醇燃料相对于其他液体/气体燃料而言,具有能量密度高、便于储存和运输、来源广泛、绿色环保等特点。虽然直接乙醇燃料电池拥有独特的先天优势,但是商业化应用仍然面临着巨大的挑战,主要是由于其阳极催化剂易受到乙醇催化氧化中间产物的毒化,活性快速衰退。其次,乙醇氧化的产物主要为乙酸/乙醛等C2路径的产物,仅能释放小部分能量,这些问题制约了直接乙醇燃料电池的大规模商业化应用。


最近,苏州大学李彦光点击查看介绍课题组和复旦大学蔡文斌点击查看介绍课题组共同研制了氢氧化镍修饰的钯纳米复合材料(Pd/Ni(OH)2/rGO),为解决上述问题提供了一种新的思路。研究表明,无定型的Ni(OH)2有利于促进水在其表面的解离吸附,产生大量的OH表面基团,可以加速临近Pd纳米颗粒上吸附的乙醇氧化中间产物(例如CO)的深度氧化,有效增强了催化剂的抗毒化能力。在碱性条件下,Pd/Ni(OH)2/rGO复合材料经过40000个连续不断的循环伏安稳定性测试之后,乙醇氧化峰电流密度并没有明显衰减。不仅如此,在经过20000 s长时间的恒电压稳定性测试后,电流密度仍然保持在440 mA/mgPd,并且能够通过简单的方法实现催化剂的再生。这种稳定性远远超过大多数现有的直接乙醇燃料电池阳极催化剂。


作者还通过原位红外衰减全反射光谱技术(ATR)进一步对Pd/Ni(OH)2/rGO复合材料乙醇氧化过程的中间产物进行了跟踪分析,发现在乙醇氧化过程中,并没有CO吸附在复合催化剂的表面,表明Pd/Ni(OH)2/rGO复合材料具有超强的抗CO毒化能力。离子色谱的定量分析表明,复合催化剂乙醇氧化的C2路径产物(74%)低于商业Pd碳催化剂(98%),有利于促进乙醇的充分氧化利用。因此,Pd/Ni(OH)2/rGO当之无愧是碱性直接乙醇燃料电池阳极催化剂的“一剂良药”。需要指出的是,上述Pd/Ni(OH)2/rGO也有望成为电化学重整乙醇制氢的高效阳极催化剂。


这一成果近期发表在Advanced Materials 上,文章的第一作者是苏州大学的博士研究生黄文静和上海电力学院与复旦大学联合培养的硕士研究生马宪印


该论文作者为:Wenjing Huang, Xian-Yin Ma, Han Wang, Renfei Feng, Jigang Zhou, Paul N. Duchesne, Peng Zhang, Fengjiao Chen, Na Han, Feipeng Zhao, Junhua Zhou, Wen-Bin Cai, Yanguang Li

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Promoting Effect of Ni(OH)2 on Palladium Nanocrystals Leads to Greatly Improved Operation Durability for Electrocatalytic Ethanol Oxidation in Alkaline Solution

Adv. Mater., 2017, 29, 1703057, DOI: 10.1002/adma.201703057


作者介绍:

李彦光,苏州大学教授,2010年获得美国俄亥俄州立大学化学系化学博士学位,2010至2013年在美国斯坦福大学化学系从事博士后研究;2013年10月入职苏州大学功能纳米与软物质研究院;2015年入选第六批青年千人计划、江苏省杰青和基金委优青;主要研究方向是:高效能量转换无机纳米功能材料,围绕在光-电-化学能之间的相互转换,在电催化、电池储能、水的光电裂解方面的应用探索。


http://www.x-mol.com/university/faculty/18387


蔡文斌,复旦大学教授(II级),主要从事能源电催化机理与材料、原位表界面光谱的研究;1995年7月获得复旦大学理学博士;1995年-1997年从事厦门大学化学系和固体表面物理化学国家重点实验室博士后研究;1997年-1999年日本北海道大学触媒化学研究中心任文部省COE研究员;1999年-2002年美国凯斯西储大学化学系访问学者兼博士后研究员;2002年7月作为校优秀青年人才引进复旦大学化学系,聘为教授,2003年1月评为博士生导师;2004年入选首批教育部新世纪优秀人才计划,获教育部科技进步二等奖(II);迄今共负责国家自然科学基金面上项目6项、重点项目2项(含合作单位)、国家重大仪器研制专项子课题1项和国家973计划子课题1项、上海市基础重点项目2项。;已发表主流SCI期刊论文120余篇,他引3000多次,在国际性学术会议上参与大会、主题、邀请报告20余次。


http://www.x-mol.com/university/faculty/9728


科研思路分析


Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:我们的研究着眼于具有高活性和稳定性的乙醇氧化催化剂。目前,解决这类催化剂快速失活的主要思路是制备铂/钯与其他金属的合金或者与其他金属氧化物形成二元或多元复合材料。但是到目前为止其稳定性都不尽如人意。我们之前注意到氢氧化镍有利于水解离吸附的特性,猜想产生的OH基团可以用来促进Pd纳米颗粒上吸附的乙醇氧化中间产物的深度氧化。非常幸运的是,对Pd/Ni(OH)2/rGO复合材料的设计制备测试证实了我们的猜想,解决了乙醇氧化催化剂的活性快速衰减,并提高了燃料的利用率。


Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:挑战首先来自于如何有效地将纳米级别无定型的氢氧化镍修饰到钯纳米复合材料中,调控钯、氢氧化镍和石墨烯三者之间的最优比例,以达到三者合理的空间分布。我们摸索了大量的实验参数,最终确定了最优的组分。其次,利用原位技术详细跟踪乙醇氧化中间产物与催化剂之间的相互作用,进而了解复合材料的优势,是我们整个研究工作的另外一个挑战和亮点。我们克服困难并反复尝试,最终得到了可信的数据。


Q:该研究成果可能有哪些重要应用?哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助?

A:氢氧化镍修饰的钯纳米复合材料应用于直接乙醇燃料电池有望解决直接乙醇燃料电池阳极催化剂活性快速失活和燃料利用率等问题,有助于推动乙醇燃料电池的全面商业化应用。


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