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利用光控氧空位循环实现高效的可见光催化固氮反应

1911年,人类首次利用Haber-Bosch法实现了大规模的人工固氮,这项里程碑式的重大成就结束了人类完全依靠天然氮肥进行农业生产的历史,也给人类化工生产史上留下了浓墨重彩的一笔。然而,反应的高温、高压带来的能耗和安全性方面的问题一直无法解决。多年来,科学家们一直致力于新型“人工固氮”方法的研究,固氮生成氨的过程被科学家认为是化学界的“圣杯”反应。近日,华中农业大学陈浩点击查看介绍团队与日本国立物质材料研究所叶金花点击查看介绍团队合作,通过半导体材料的光控氧空位循环,实现了室温、常压下可见光驱动的高效固氮反应


近年来,将大气中的氮气转化成氨的光催化还原反应受到越来越多的关注,特别是在可见光下进行的可持续固氮过程。然而,在太阳能驱动的固氮反应中,仅依靠半导体的光激发电子来完成高度稳定的N≡N三键(键能:940.95 kJ mol-1)的裂解依然十分困难。陈浩团队与叶金花团队合作开展的工作中利用油胺与铋离子配位形成前驱体并控制前驱体的水解,首次合成了自组装的5 nm直径Bi5O7Br超细纳米管(图1)。该材料具有较强的纳米管结构、合适的光吸收带和许多暴露的表面位点。

图1. Bi5O7Br超细纳米管的合成示意图


该研究利用大量原位表征的手段及同位素示踪实验发现,制备的材料具有可见光控氧空位循环的特点,可以在催化反应中提供相对充足、稳定的氧空位,利用氧空位的循环可以实现对大气中氮气在纯水介质中活化、还原并最终转化为氨,完成光催化固氮反应(图2)。经检测,该材料在没有任何有机牺牲剂或贵金属助催化剂的情况下可实现可见光驱动的氨生成,速率高达1.38 mmol•h-1•g-1,且在420 nm处的表观量子效率约为2.3%,为合理设计高效、稳定的可见光驱动固氮反应的光催化剂提供了新的思路。

图2. Bi5O7Br材料光催化固氮反应中氧空位循环的示意图


该研究成果发表在材料领域的顶级期刊Advanced Materials上,并被选为Inside-Front-Cover封面文章。


该论文作者为:Shengyao Wang, Xiao Hai, Xing Ding, Kun Chang, Yonggang Xiang, Xianguang Meng, Zixin Yang, Hao Chen, Jinhua Ye

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Light-Switchable Oxygen Vacancies in Ultrafine Bi5O7Br Nanotubes for Boosting Solar-Driven Nitrogen Fixation in Pure Water

Adv. Mater., 2017, 29, 1701774, DOI: 10.1002/adma.201701774


导师介绍

陈浩

http://www.x-mol.com/university/faculty/46713

叶金花

http://www.x-mol.com/university/faculty/46714


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