Abstract Although metal-organic frameworks (MOFs) with well-defined regular and porous structure have emerged as a family of nanoporous building blocks, the great potential of MOFs as multi-functional fillers for hybrid membranes deserves in-depth exploitation. In this study, bimetallic MOF nanocages, FeIII-HMOF-5, were prepared and incorporated into sodium alginate (SA) matrix to fabricate water-selective nanohybrid membranes. Introduction of FeIII ions into MOF-5 creates more coordinatively unsaturated sites, which leads to preferential dissolution of water molecules over ethanol molecules, thus elevating the solubility selectivity. The hollow structure of FeIII-HMOF-5 ensures the free diffusion of water molecules. The synergistic regulation of chemical composition and physical structure of MOFs endows the hybrid membranes with remarkably elevated separation factor and permeation flux. Taking dehydration of 90 wt% ethanol aqueous solution as model system, the hybrid membrane containing FeIII-HMOF-5 exhibits the highest separation performance with separation factor of 3423 and permeation flux of 1540 g/m2 h, much higher than those for pure SA membrane and the hybrid membranes incorporating hollow MOF-5 (HMOF-5) and MOF-5. Moreover, the hybrid membranes containing FeIII-HMOF-5 display remarkably superior physicochemical stabilities and long-term operation stability. This study demonstrates a promising prospect of heterometallic hollow MOFs as multi-functional fillers in high-performance hybrid membranes.

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双金属金属有机骨架纳米笼作为水选择性膜的多功能填料

摘要 尽管具有明确规则和多孔结构的金属有机框架 (MOF) 已成为纳米多孔构件家族，但 MOF 作为复合膜多功能填料的巨大潜力值得深入开发。在这项研究中，制备了双金属 MOF 纳米笼 FeIII-HMOF-5，并将其掺入海藻酸钠 (SA) 基质中以制造水选择性纳米混合膜。将 FeIII 离子引入 MOF-5 会产生更多的配位不饱和位点，这导致水分子优先于乙醇分子溶解，从而提高溶解选择性。FeIII-HMOF-5的中空结构保证了水分子的自由扩散。MOFs 的化学成分和物理结构的协同调节使混合膜具有显着提高的分离因子和渗透通量。以90 wt%乙醇水溶液脱水为模型体系，FeIII-HMOF-5杂化膜表现出最高的分离性能，分离因子为3423，渗透通量为1540 g/m2 h，远高于纯SA膜以及包含中空 MOF-5 (HMOF-5) 和 MOF-5 的混合膜。此外，含有 FeIII-HMOF-5 的混合膜显示出非常优异的物理化学稳定性和长期运行稳定性。该研究展示了异金属中空 MOF 作为高性能杂化膜多功能填料的前景。以90 wt%乙醇水溶液脱水为模型体系，FeIII-HMOF-5杂化膜表现出最高的分离性能，分离因子为3423，渗透通量为1540 g/m2 h，远高于纯SA膜以及包含中空 MOF-5 (HMOF-5) 和 MOF-5 的混合膜。此外，含有 FeIII-HMOF-5 的混合膜显示出非常优异的物理化学稳定性和长期运行稳定性。该研究展示了异金属中空 MOF 作为高性能杂化膜多功能填料的前景。以90 wt%乙醇水溶液脱水为模型体系，FeIII-HMOF-5杂化膜表现出最高的分离性能，分离因子为3423，渗透通量为1540 g/m2 h，远高于纯SA膜以及包含中空 MOF-5 (HMOF-5) 和 MOF-5 的混合膜。此外，含有 FeIII-HMOF-5 的混合膜显示出非常优异的物理化学稳定性和长期运行稳定性。该研究展示了异金属中空 MOF 作为高性能杂化膜多功能填料的前景。远高于纯 SA 膜和包含中空 MOF-5 (HMOF-5) 和 MOF-5 的混合膜。此外，含有 FeIII-HMOF-5 的混合膜显示出非常优异的物理化学稳定性和长期运行稳定性。该研究展示了异金属中空 MOF 作为高性能杂化膜多功能填料的前景。远高于纯 SA 膜和包含中空 MOF-5 (HMOF-5) 和 MOF-5 的混合膜。此外，含有 FeIII-HMOF-5 的混合膜显示出非常优异的物理化学稳定性和长期运行稳定性。该研究展示了异金属中空 MOF 作为高性能杂化膜多功能填料的前景。