The effect of light-absorbing atmospheric particles on climate change has been incorporated into climate models, but the absence of brown carbon (BrC) in these models has been leading to significant differences between model predictions and measured data on radiative forcing. Also, little is known regarding the relationship between optical properties and chemical compositions of BrC. Thus, we have characterized the absorption properties of catechol and known heterogeneous ozonolysis products, with a theoretical approach based on density functional theory (DFT). While catechol presents a weak absorption maximum in the ultraviolet C (UVC) region, other polyaromatic derivatives present an absorption up to 6 times higher, with biphenyl-2,2′,3,3′-tetraol, biphenyl-3,3′,4,4′,5,5′-hexaol, and terphenyl-2′,3,3′,3″,4,4″-hexaol presenting the strongest absorption. Moreover, these derivatives now absorb in the ultraviolet B (UVB) and ultraviolet A (UVA) regions, which are types of actinic radiation in the ultraviolet (UV) region not filtered by atmosphere (contrary to UVC), with terphenyl molecules presenting the highest absorption maximum. Furthermore, the absorption efficiency of these compounds is potentiated in the condensed phase, such as cloud droplets, rain, fog, and water films, as a result of a higher degree of electron delocalization. This study provides reliable information regarding the absorption properties of BrC generated by catechol, which is essential for the development of accurate models of climate forcing.

中文翻译：

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邻苯二酚异质臭氧分解产生的褐碳发色团的吸收特性的密度泛函理论计算

吸收光的大气颗粒对气候变化的影响已纳入气候模型，但是这些模型中不存在褐碳（BrC）导致模型预测与辐射强迫实测数据之间存在显着差异。同样，关于光学性质和BrC的化学组成之间的关系知之甚少。因此，我们利用基于密度泛函理论（DFT）的理论方法表征了邻苯二酚和已知的非均质臭氧分解产物的吸收特性。邻苯二酚在紫外线C（UVC）区域的最大吸收较弱，而其他多芳族衍生物的吸收高达6倍，联苯-2,2'，3,3'-四醇，联苯-3,3'， 4,4'，5,5'-己醇和三联苯-2'，3,3'，3″，4，4”-己醇具有最强的吸收性。此外，这些衍生物现在在紫外线B（UVB）和紫外线A（UVA）区域中吸收，这是紫外线（UV）区域中的光化辐射类型，未被大气过滤（与UVC相反），其中三联苯分子的吸收率最高。最大吸收。此外，由于较高的电子离域度，这些化合物在凝结相（如云滴，雨，雾和水膜）中的吸收效率得到增强。这项研究提供了有关邻苯二酚产生的BrC吸收特性的可靠信息，这对于开发精确的气候强迫模型至关重要。它们是紫外线（UV）区域中的光化辐射类型，未被大气过滤（与UVC相反），其中三联苯分子表现出最大的吸收最大值。此外，由于较高的电子离域度，这些化合物在凝结相（如云滴，雨，雾和水膜）中的吸收效率得到增强。这项研究提供了有关邻苯二酚产生的BrC吸收特性的可靠信息，这对于开发精确的气候强迫模型至关重要。它们是紫外线（UV）区域中的光化辐射类型，未被大气过滤（与UVC相反），其中三联苯分子表现出最大的吸收最大值。此外，由于较高的电子离域度，这些化合物在凝结相（如云滴，雨，雾和水膜）中的吸收效率得到增强。这项研究提供了有关邻苯二酚产生的BrC吸收特性的可靠信息，这对于开发精确的气候强迫模型至关重要。和水膜，这是由于更高程度的电子离域作用所致。这项研究提供了有关邻苯二酚产生的BrC吸收特性的可靠信息，这对于开发精确的气候强迫模型至关重要。和水膜，这是由于更高程度的电子离域作用所致。这项研究提供了有关邻苯二酚产生的BrC吸收特性的可靠信息，这对于开发精确的气候强迫模型至关重要。